Preparacao de hibridos metal/carbono por carbonizacao hidrotermica para aplicacao na oxidacao eletroquimica de metanol

• Autor(a) principal: TUSI, MARCELO M.
• Data de Publicação: 2010
• Tipo de documento: Tese
• Título da fonte: Repositório Institucional do IPEN
• Texto Completo: http://repositorio.ipen.br/handle/123456789/9576
• topic: hybridization; platinum; ruthenium; nickel; electrocatalysts; carbon; carbonization; methanol; oxidation; fuel cells

Neste trabalho foram preparados h??bridos PtRu/Carbono e Ni/Carbono pelo m??todo da carboniza????o hidrot??rmica para aplica????o na oxida????o eletroqu??mica do metanol. Nesse processo, uma fonte de carbono e os sais met??licos, em meio aquoso, foram submetidos ao tratamento hidrot??rmico a 200 ??C em uma autoclave. Na prepara????o dos h??bridos PtRu/Carbono foram estudados o uso de diferentes agentes para ajuste do pH do meio reacional, a influ??ncia da adi????o de surfactante, a raz??o at??mica Pt:Ru, a fonte de carbono, a carga met??lica e o tempo de s??ntese. Para os h??bridos Ni/Carbono estudaram-se par??metros como a fonte de carbono e a adi????o de brometo de cetiltrimetilam??nio. Os materiais obtidos foram caracterizados por espectroscopia de energia dispersiva de raios-X, difra????o de raios-X (DRX), microscopia eletr??nica de transmiss??o, an??lise termogravim??trica, isotermas de B.E.T, espectroscopia no infravermelho com transformada de Fourier e voltametria c??clica. Os materiais foram testados para a oxida????o eletroqu??mica do metanol voltametria c??clica, cronoamperometria e em c??lulas unit??rias operando diretamente com metanol. Os h??bridos PtRu/Carbono como-sintetisados n??o apresentaram atividade na oxida????o do metanol. Ap??s tratamento t??rmico a 900 oC, os materiais tornaram-se ativos e o melhor desempenho foi obtido para o material preparado utilizando celulose, hidr??xido de tetrapropilam??nio para ajuste do pH do meio reacional e carga met??lica nominal de 5% em massa. Os resultados indicam que a atividade dos h??bridos PtRu/Carbono, provavelmente, est?? relacionada ?? estrutura de poros, tamanho de part??cula e presen??a de rut??nio segregado. Os h??bridos PtRu/Carbono foram tratados termicamente resultando em um material contendo carbono amorfo e graf??tico. Os eletrocatalisadores PtRu/C preparados utilizando os h??bridos Ni/Carbono como suporte mostraram-se mais ativos que os preparados utilizando o carbono comercial Vulcan XC72, considerado refer??ncia na ??rea.