Catalisadores de Ru suportados em ZnO-Nb2O5 aplicados à reação de hidrogenação parcial de benzeno
Autor(a) principal: | |
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Data de Publicação: | 2017 |
Outros Autores: | |
Tipo de documento: | Trabalho de conclusão de curso |
Idioma: | por |
Título da fonte: | Repositório Institucional da Universidade Federal Fluminense (RIUFF) |
Texto Completo: | https://app.uff.br/riuff/handle/1/4105 |
Resumo: | Catalisadores de rutênio suportados em óxidos mistos de Nb2O5 e ZnO foram preparados, com as porcentagens de ZnO no suporte variando entre 0, 5, 10, 20 e 50% em peso, para serem utilizados na reação de hidrogenação parcial do benzeno. A adição de zinco aos suportes dos catalisadores da hidrogenação de benzeno vem sendo amplamente estudada na literatura e tem apresentado resultados promissores. Os suportes foram preparados usando a técnica de impregnação úmida, ambas seguidas por calcinação. 1% em peso de rutênio foi adicionado às amostras por impregnação ao ponto úmido. As amostras foram, então, caracterizadas por análise textural, fluorescência de raios X (FRX), difração de raios X (DRX), redução a temperatura programada (TPR), quimissorção de H2, dessorção a temperatura programada de H2 (TPD-H2), microscopia eletrônica de varredura por emissão de campo (MEV-FEG) e espectroscopia de energia dispersiva de raios X (EDS). As caracterizações apontaram formação de niobato de zinco, ZnNb2O6, a temperaturas mais baixas do que as esperadas e esse composto acabou por se mostrar relevante nas reações. Testes catalíticos foram realizados para se avaliar a atividade, a seletividade e o rendimento a cicloexeno. Os testes foram realizados em um reator batelada a 50 bar de H2 e 150 °C por uma hora, coletando-se alíquotas a cada 10 minutos. Além desses testes, foi verificada a influência da adição de água ao meio reacional e a influência do resfriamento da alíquota antes de sua retirada do sistema. Os resultados mostraram uma excelente atividade do catalisador Ru/Nb2O5. Além disso, os resultados também mostraram que a amostra contendo 20% em peso de óxido de zinco apresentou resultados interessantes em termos de atividade e seletividade. A adição de água parece desfavorecer a hidrogenação devido à baixa solubilidade dos reagentes, porém se mostra uma estratégia interessante para o aumento da seletividade da reação em cicloexeno. O sistema de resfriamento das alíquotas se mostrou de extrema importância, apresentando diferenças relevantes em comparação com o recolhimento sem resfriamento |
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Catalisadores de Ru suportados em ZnO-Nb2O5 aplicados à reação de hidrogenação parcial de benzenoBenzenoCicloexenoNióbioZincoRutênioCatalisadorBenzenoHidrogenaçãoNióbioZincoRutênioBenzeneCyclohexeneNiobiumZincRutheniumCatalisadores de rutênio suportados em óxidos mistos de Nb2O5 e ZnO foram preparados, com as porcentagens de ZnO no suporte variando entre 0, 5, 10, 20 e 50% em peso, para serem utilizados na reação de hidrogenação parcial do benzeno. A adição de zinco aos suportes dos catalisadores da hidrogenação de benzeno vem sendo amplamente estudada na literatura e tem apresentado resultados promissores. Os suportes foram preparados usando a técnica de impregnação úmida, ambas seguidas por calcinação. 1% em peso de rutênio foi adicionado às amostras por impregnação ao ponto úmido. As amostras foram, então, caracterizadas por análise textural, fluorescência de raios X (FRX), difração de raios X (DRX), redução a temperatura programada (TPR), quimissorção de H2, dessorção a temperatura programada de H2 (TPD-H2), microscopia eletrônica de varredura por emissão de campo (MEV-FEG) e espectroscopia de energia dispersiva de raios X (EDS). As caracterizações apontaram formação de niobato de zinco, ZnNb2O6, a temperaturas mais baixas do que as esperadas e esse composto acabou por se mostrar relevante nas reações. Testes catalíticos foram realizados para se avaliar a atividade, a seletividade e o rendimento a cicloexeno. Os testes foram realizados em um reator batelada a 50 bar de H2 e 150 °C por uma hora, coletando-se alíquotas a cada 10 minutos. Além desses testes, foi verificada a influência da adição de água ao meio reacional e a influência do resfriamento da alíquota antes de sua retirada do sistema. Os resultados mostraram uma excelente atividade do catalisador Ru/Nb2O5. Além disso, os resultados também mostraram que a amostra contendo 20% em peso de óxido de zinco apresentou resultados interessantes em termos de atividade e seletividade. A adição de água parece desfavorecer a hidrogenação devido à baixa solubilidade dos reagentes, porém se mostra uma estratégia interessante para o aumento da seletividade da reação em cicloexeno. O sistema de resfriamento das alíquotas se mostrou de extrema importância, apresentando diferenças relevantes em comparação com o recolhimento sem resfriamentoRuthenium catalysts supported on Nb2O5 and ZnO mixed oxides were prepared, with percentages of ZnO in the samples ranging from 0, 5, 10, 20 and 50 %wt, for its use in the partial hydrogenation reaction of benzene. The addition of zinc to the supports of benzene hydrogenation catalysts has been extensively studied in the literature and has presented promising results. The supports were prepared using wet impregnation technique followed by calcination. 1 %wt of ruthenium was added to the samples by incipient wetness impregnation technique. The samples were then characterized by textural analysis, X-ray fluorescence (XRF), X-ray diffraction (XRD), temperature programmed reduction (TPR), H2 chemisorption, temperature programmed desorption of H2 (TPD-H2) , Field emission scanning electron microscopy (SEM-FEG) and X-ray dispersive energy spectroscopy (EDS). The characterizations indicated formation of zinc niobate, ZnNb2O6, at lower temperatures than expected and this compound proved to be relevant in the reactions. Catalytic tests were performed to evaluate the activity, selectivity and yield to cyclohexene. The tests were carried out in a batch reactor at 50 bar H2 and 150 °C for one hour; aliquots were collected every 10 minutes. In addition to these tests, the influence of the addition of water to the reaction medium and the influence of aliquot cooling before its removal from the system was verified. The results showed an excellent Ru/Nb2O5 catalyst activity. In addition, the results also showed that the sample containing 20%wt of zinc oxide presented interesting results in terms of activity and selectivity. The addition of water seems to be deleterious for the hydrogenation due to the low solubility of the reactants, but also seems to be an interesting strategy for the increase of the selectivity of cyclohexene. The aliquot cooling system proved to be extremely important, presenting significant differences compared to a non-cooling systemPassos, Fabio BarbozaOliveira, Hugo AlvarengaSoares, João Carlos SerpaGaspar, Alexandre BarrosCosta, Gabriel Pereira daVeiga, Laíza de Azevedo2017-07-28T14:43:37Z2017-07-28T14:43:37Z2017info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/bachelorThesisapplication/pdfhttps://app.uff.br/riuff/handle/1/4105CC-BY-SAinfo:eu-repo/semantics/openAccessporreponame:Repositório Institucional da Universidade Federal Fluminense (RIUFF)instname:Universidade Federal Fluminense (UFF)instacron:UFF2021-10-14T22:02:40Zoai:app.uff.br:1/4105Repositório InstitucionalPUBhttps://app.uff.br/oai/requestriuff@id.uff.bropendoar:21202024-08-19T10:54:42.772459Repositório Institucional da Universidade Federal Fluminense (RIUFF) - Universidade Federal Fluminense (UFF)false |
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