Obtenção de produtos de conversão da glicerina por tratamento com catalisadores de nióbio e suas caracterizações por RMN

• Autor(a) principal: Poliane Chagas
• Data de Publicação: 2015
• Tipo de documento: Dissertação
• Idioma: por
• Título da fonte: Repositório Institucional da UFMG
• Texto Completo: http://hdl.handle.net/1843/SFSA-9W3K2A
• topic: Nióbio; Materiais mesoporosos; Glicerina; Ressonância Magnética Nuclear RMN; Niobio; Química Orgânica; Glicerina; Ressonância magnética nuclear; Catalisadores

Essa dissertação trata do uso da Ressonância Magnética Nuclear (RMN) na elucidação de composto orgânicos em uma mistura complexa obtida na conversão da glicerina comercial utilizando catalisadores à base de silicatos mesoporosos modificados com nióbio. A síntese dos materiais (três diferentes catalisadores) foi executada através da polimerização de tetraetilortossilicato (TEOS) como fonte de sílica, sobre arranjos supramoleculares de brometo de cetiltrimetilamônio (CTAB), utilizados como direcionadores de estrutura, juntamente com diferentes quantidades de um sal de nióbio. Os materiais foram caracterizados por diversas técnicas, Difração de raios X (DRX), microscopia eletrônica de transmissão (MET) acoplada ao detector de energia dispersiva de raios X (EDS) e adsorção/dessorção de N2. Os dados de caracterização indicam a formação de materiais com elevada área específica (Cat1, 1069 m2.g-1; Cat2, 555 m2.g-1 e Cat3, 486 m2.g-1), sugerindo que os mesmos apresentam elevado potencial como catalisadores em reações catalíticas ácidas. As reações de conversão de glicerina foram realizadas em um reator que opera em batelada, foram testados os três catalisadores sintetizados em três sistemas diferentes de reação. O conjunto catalisador/sistema de reação que apresentou um maior rendimento frente ao álcool alílico teve seus produtos analisados por RMN. A fim de se determinar o maior número de compostos formados durante essa reação, o conjunto de produtos voláteis foi submetido a uma destilação fracionada e sete frações foram obtidas. Cada uma das sete frações foi analisada por experimentos uni e bidimensionais de RMN. Os experimentos 2D fornecem informações sobre as vizinhanças químicas e permite uma maior dispersão de ressonâncias em comparação aos experimentos 1D. Contudo a destilação evitou problemas de sobreposição de sinais e os espectros das frações foram mais fáceis de serem analisados, quando comparados com os respectivos espectros obtidos para o conjunto de produtos voláteis antes da destilação. Foram elucidadas as estruturas de vinte substâncias na fração 1, dezoito na fração 2, treze na fração 3, onze na fração 4, dez na fração 5 e onze na fração 6, sendo que no total, foram elucidadas as estruturas de 27 substâncias. As análises de CG-MS indicaram que a reação mais eficiente, assegurou uma conversão de 80% de glicerina, assim como um elevado rendimento e seletividade para álcool alílico.