Estudo experimental e teórico sobre o comportamento de intercalação de sais orgânicos em argilas e seu efeito nas propriedades de nanocompósitos à base de PET
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Data de Publicação: | 2010 |
Tipo de documento: | Tese |
Idioma: | por |
Título da fonte: | Repositório Institucional da UFPE |
Texto Completo: | https://repositorio.ufpe.br/handle/123456789/1540 |
Resumo: | Esta pesquisa teve como finalidade estudar o efeito do tipo de argila e do tipo de modificador orgânico nas propriedades de nanocompósitos à base de poli(tereftalato de etileno)(PET), pelo método de intercalação por fusão. A argila Argel 35 (AN) foi submetida a um tratamento químico de purificação e, denominada AP. Esta purificação foi eficiente na remoção de matéria orgânica e redução dos sítios catalíticos, tornando a argila AP menos susceptível a degradação. Uma montmorilonita sódica comercial (MMT) foi também empregada como parâmetro de comparação. Estas argilas foram modificadas organicamente por reação de troca iônica com os sais orgânicos brometo de cetil trimetil amônio (MA) e brometo de tributil hexadecil fosfônio (BP), usando 100% da capacidade de troca catiônica da argila, e então incorporadas ao polímero PET para preparação dos seus respectivos híbridos. Os difratogramas de raios X (DRX) mostraram a formação de nanocompósitos somente quando argilas modificadas com o sal MA foram incorporadas. Então, visando unir as características de ambos os sais: a afinidade carga/matriz promovida pelo sal MA e a estabilidade térmica favorecida pelo sal BP, objetivou-se misturar ambos os sais MA e BP na proporção 1:1, visando avaliar as propriedades morfológicas e térmicas das argilas organofílicas, assim como destas intercaladas no polímero PET. Mediante caracterizações por DRX e termogravimetria (TG), verificaram-se que todas as argilas modificadas com o sal MA:BP favoreceram a obtenção de nanocompósitos, especialmente a amostra PET/APOMA:BP que exibiu maior estabilidade termo-oxidativa (~14°C) em relação ao PET puro. Entretanto, é importante ressaltar que a argila purificada e a mistura dos sais MA-BP obtidos em nosso estudo, mostraram-se bastantes promissores na obtenção de nanocompósitos termicamente estáveis. Por esta razão, a argila AP foi à escolhida para serem modificadas com diferentes teores do sal MA-BP, sendo então, incorporadas ao PET para obtenção dos correspondentes híbridos. Dessa forma, os diferentes tipos de composições de argila AP resultaram tanto na formação de nanocompósitos intercalados quanto esfoliados, sendo que melhores XXVI propriedades termo-oxidativas foram observadas somente para os nanocompósitos intercalados. O estudo computacional de modelagem molecular foi também realizado neste trabalho como meio de avaliar e prever o comportamento de intercalação de distintos sais orgânicos em argilas, assim como as diferenças na morfologia dos híbridos de PET. Análises conformacionais, pelo método Monte Carlo, usando o campo de força MMFF94 e o método semi-empírico (AM1) foram realizados em quatro sais orgânicos: MA e BP analisados experimentalmente; BA (brometo de tributil hexadecil amônio) e MP (brometo de cetil trimetil fosfônio) estudados apenas teoricamente. Baseado nestes resultados pode-se concluir que os sais com cabeça trimetil (MA e MP) apresentaram conformações estendidas ou lineares (anti), enquanto que os sais com cabeça tributil (BA e BP) exibiram conformações enoveladas (gauche), confirmando o comportamento dos sais MA e BP analisados experimentalmente por FTIR, DRX e TG. O menor grau de enovelamento e o menor volume molecular do sal MA podem ser as razões pelas quais nanocompósitos de PET foram formados. Comportamento contrário foi apresentado pelo sal BP. Quanto aos sais analisados apenas teoricamente, pode-se predizer que o sal BA tenderia ao elevado grau de enovelamento, dificultando possivelmente a formação de nanocompósitos, enquanto que o sal MP tenderia a apresentar efeito contrário. Tais predições só poderão ser confirmadas mediante análises experimentais. Este estudo permitiu ainda sugerir um novo modelo de intercalação de sais orgânicos em argilas denominado conformação enovelada nos sistemas mono ou bicamada, proposta para os sais BA e BP. O método AM1 e o campo de força MMFF94 empregados na análise conformacional apresentaram comportamentos semelhantes na descrição das propriedades para estes sais |
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Uma montmorilonita sódica comercial (MMT) foi também empregada como parâmetro de comparação. Estas argilas foram modificadas organicamente por reação de troca iônica com os sais orgânicos brometo de cetil trimetil amônio (MA) e brometo de tributil hexadecil fosfônio (BP), usando 100% da capacidade de troca catiônica da argila, e então incorporadas ao polímero PET para preparação dos seus respectivos híbridos. Os difratogramas de raios X (DRX) mostraram a formação de nanocompósitos somente quando argilas modificadas com o sal MA foram incorporadas. Então, visando unir as características de ambos os sais: a afinidade carga/matriz promovida pelo sal MA e a estabilidade térmica favorecida pelo sal BP, objetivou-se misturar ambos os sais MA e BP na proporção 1:1, visando avaliar as propriedades morfológicas e térmicas das argilas organofílicas, assim como destas intercaladas no polímero PET. Mediante caracterizações por DRX e termogravimetria (TG), verificaram-se que todas as argilas modificadas com o sal MA:BP favoreceram a obtenção de nanocompósitos, especialmente a amostra PET/APOMA:BP que exibiu maior estabilidade termo-oxidativa (~14°C) em relação ao PET puro. Entretanto, é importante ressaltar que a argila purificada e a mistura dos sais MA-BP obtidos em nosso estudo, mostraram-se bastantes promissores na obtenção de nanocompósitos termicamente estáveis. Por esta razão, a argila AP foi à escolhida para serem modificadas com diferentes teores do sal MA-BP, sendo então, incorporadas ao PET para obtenção dos correspondentes híbridos. Dessa forma, os diferentes tipos de composições de argila AP resultaram tanto na formação de nanocompósitos intercalados quanto esfoliados, sendo que melhores XXVI propriedades termo-oxidativas foram observadas somente para os nanocompósitos intercalados. O estudo computacional de modelagem molecular foi também realizado neste trabalho como meio de avaliar e prever o comportamento de intercalação de distintos sais orgânicos em argilas, assim como as diferenças na morfologia dos híbridos de PET. Análises conformacionais, pelo método Monte Carlo, usando o campo de força MMFF94 e o método semi-empírico (AM1) foram realizados em quatro sais orgânicos: MA e BP analisados experimentalmente; BA (brometo de tributil hexadecil amônio) e MP (brometo de cetil trimetil fosfônio) estudados apenas teoricamente. Baseado nestes resultados pode-se concluir que os sais com cabeça trimetil (MA e MP) apresentaram conformações estendidas ou lineares (anti), enquanto que os sais com cabeça tributil (BA e BP) exibiram conformações enoveladas (gauche), confirmando o comportamento dos sais MA e BP analisados experimentalmente por FTIR, DRX e TG. 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O método AM1 e o campo de força MMFF94 empregados na análise conformacional apresentaram comportamentos semelhantes na descrição das propriedades para estes saisConselho Nacional de Desenvolvimento Científico e TecnológicoporUniversidade Federal de PernambucoAttribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Brazilhttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/info:eu-repo/semantics/openAccessSurfactantesArgilasMorfologiaPropriedadesNanocompósitos de PETModelagem molecularEstudo experimental e teórico sobre o comportamento de intercalação de sais orgânicos em argilas e seu efeito nas propriedades de nanocompósitos à base de PETinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisreponame:Repositório Institucional da UFPEinstname:Universidade Federal de Pernambuco (UFPE)instacron:UFPETHUMBNAILarquivo866_1.pdf.jpgarquivo866_1.pdf.jpgGenerated Thumbnailimage/jpeg1422https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/1540/4/arquivo866_1.pdf.jpgd71af54a9ac83aa794841fb5fb1ea8f7MD54ORIGINALarquivo866_1.pdfapplication/pdf7664889https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/1540/1/arquivo866_1.pdf7e85ebb574350ec7bce9b6853db2e5c3MD51LICENSElicense.txttext/plain1748https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/1540/2/license.txt8a4605be74aa9ea9d79846c1fba20a33MD52TEXTarquivo866_1.pdf.txtarquivo866_1.pdf.txtExtracted texttext/plain421446https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/1540/3/arquivo866_1.pdf.txtd5f96df3e6e99dc426f7eaf1772f0acbMD53123456789/15402019-10-25 03:22:48.52oai:repositorio.ufpe.br:123456789/1540Tk9URTogUExBQ0UgWU9VUiBPV04gTElDRU5TRSBIRVJFClRoaXMgc2FtcGxlIGxpY2Vuc2UgaXMgcHJvdmlkZWQgZm9yIGluZm9ybWF0aW9uYWwgcHVycG9zZXMgb25seS4KCk5PTi1FWENMVVNJVkUgRElTVFJJQlVUSU9OIExJQ0VOU0UKCkJ5IHNpZ25pbmcgYW5kIHN1Ym1pdHRpbmcgdGhpcyBsaWNlbnNlLCB5b3UgKHRoZSBhdXRob3Iocykgb3IgY29weXJpZ2h0Cm93bmVyKSBncmFudHMgdG8gRFNwYWNlIFVuaXZlcnNpdHkgKERTVSkgdGhlIG5vbi1leGNsdXNpdmUgcmlnaHQgdG8gcmVwcm9kdWNlLAp0cmFuc2xhdGUgKGFzIGRlZmluZWQgYmVsb3cpLCBhbmQvb3IgZGlzdHJpYnV0ZSB5b3VyIHN1Ym1pc3Npb24gKGluY2x1ZGluZwp0aGUgYWJzdHJhY3QpIHdvcmxkd2lkZSBpbiBwcmludCBhbmQgZWxlY3Ryb25pYyBmb3JtYXQgYW5kIGluIGFueSBtZWRpdW0sCmluY2x1ZGluZyBidXQgbm90IGxpbWl0ZWQgdG8gYXVkaW8gb3IgdmlkZW8uCgpZb3UgYWdyZWUgdGhhdCBEU1UgbWF5LCB3aXRob3V0IGNoYW5naW5nIHRoZSBjb250ZW50LCB0cmFuc2xhdGUgdGhlCnN1Ym1pc3Npb24gdG8gYW55IG1lZGl1bSBvciBmb3JtYXQgZm9yIHRoZSBwdXJwb3NlIG9mIHByZXNlcnZhdGlvbi4KCllvdSBhbHNvIGFncmVlIHRoYXQgRFNVIG1heSBrZWVwIG1vcmUgdGhhbiBvbmUgY29weSBvZiB0aGlzIHN1Ym1pc3Npb24gZm9yCnB1cnBvc2VzIG9mIHNlY3VyaXR5LCBiYWNrLXVwIGFuZCBwcmVzZXJ2YXRpb24uCgpZb3UgcmVwcmVzZW50IHRoYXQgdGhlIHN1Ym1pc3Npb24gaXMgeW91ciBvcmlnaW5hbCB3b3JrLCBhbmQgdGhhdCB5b3UgaGF2ZQp0aGUgcmlnaHQgdG8gZ3JhbnQgdGhlIHJpZ2h0cyBjb250YWluZWQgaW4gdGhpcyBsaWNlbnNlLiBZb3UgYWxzbyByZXByZXNlbnQKdGhhdCB5b3VyIHN1Ym1pc3Npb24gZG9lcyBub3QsIHRvIHRoZSBiZXN0IG9mIHlvdXIga25vd2xlZGdlLCBpbmZyaW5nZSB1cG9uCmFueW9uZSdzIGNvcHlyaWdodC4KCklmIHRoZSBzdWJtaXNzaW9uIGNvbnRhaW5zIG1hdGVyaWFsIGZvciB3aGljaCB5b3UgZG8gbm90IGhvbGQgY29weXJpZ2h0LAp5b3UgcmVwcmVzZW50IHRoYXQgeW91IGhhdmUgb2J0YWluZWQgdGhlIHVucmVzdHJpY3RlZCBwZXJtaXNzaW9uIG9mIHRoZQpjb3B5cmlnaHQgb3duZXIgdG8gZ3JhbnQgRFNVIHRoZSByaWdodHMgcmVxdWlyZWQgYnkgdGhpcyBsaWNlbnNlLCBhbmQgdGhhdApzdWNoIHRoaXJkLXBhcnR5IG93bmVkIG1hdGVyaWFsIGlzIGNsZWFybHkgaWRlbnRpZmllZCBhbmQgYWNrbm93bGVkZ2VkCndpdGhpbiB0aGUgdGV4dCBvciBjb250ZW50IG9mIHRoZSBzdWJtaXNzaW9uLgoKSUYgVEhFIFNVQk1JU1NJT04gSVMgQkFTRUQgVVBPTiBXT1JLIFRIQVQgSEFTIEJFRU4gU1BPTlNPUkVEIE9SIFNVUFBPUlRFRApCWSBBTiBBR0VOQ1kgT1IgT1JHQU5JWkFUSU9OIE9USEVSIFRIQU4gRFNVLCBZT1UgUkVQUkVTRU5UIFRIQVQgWU9VIEhBVkUKRlVMRklMTEVEIEFOWSBSSUdIVCBPRiBSRVZJRVcgT1IgT1RIRVIgT0JMSUdBVElPTlMgUkVRVUlSRUQgQlkgU1VDSApDT05UUkFDVCBPUiBBR1JFRU1FTlQuCgpEU1Ugd2lsbCBjbGVhcmx5IGlkZW50aWZ5IHlvdXIgbmFtZShzKSBhcyB0aGUgYXV0aG9yKHMpIG9yIG93bmVyKHMpIG9mIHRoZQpzdWJtaXNzaW9uLCBhbmQgd2lsbCBub3QgbWFrZSBhbnkgYWx0ZXJhdGlvbiwgb3RoZXIgdGhhbiBhcyBhbGxvd2VkIGJ5IHRoaXMKbGljZW5zZSwgdG8geW91ciBzdWJtaXNzaW9uLgo=Repositório InstitucionalPUBhttps://repositorio.ufpe.br/oai/requestattena@ufpe.bropendoar:22212019-10-25T06:22:48Repositório Institucional da UFPE - Universidade Federal de Pernambuco (UFPE)false |
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