Estudo de intera????es hiperfinas nas sondas de 111Cd e 181Ta adicionadas ao CeO2 por espectroscopia de correla????o angular ??-?? perturbada e c??lculo de primeiros princ??pios

• Autor(a) principal: FERREIRA, WANDERSON L.
• Data de Publicação: 2020
• Tipo de documento: Dissertação
• Título da fonte: Repositório Institucional do IPEN
• Texto Completo: http://200.136.52.105/handle/123456789/31734
• topic: hyperfine structure; magnetic gradient accelerators; spectral density; gamma-gamma logging; perturbed angular correlation; boundary conditions; probes; rare earths; cerium oxides; tantalum; cadmium; sol-gel process; x-ray direction; electron-capture detectors; calculation methods

Nesta disserta????o foi investigado a origem do Gradiente de Campo El??trico (EFG) no CeO2 por meio das sondas 181Ta e 111Cd, atrav??s de C??lculos de Primeiros Princ??pios e espectroscopia de Correla????o Angular ??-?? Perturbada diferencial no tempo (PAC). Na abordagem experimental desenvolveu-se um protocolo de prepara????o da amostra de CeO2 pelo processo sol-gel e caracterizou-se estruturalmente a amostra pela t??cnica de Difra????o de Raios-X (DRX). E tamb??m definiu-se um m??todo eficiente de incorporar as sondas PAC para estudar as intera????es hiperfinas no CeO2, em particular, grandezas chave como a maior componente do EFG (Vzz) e par??metro de assimetria (??). Na abordagem te??rica e computacional, os c??lculos foram desenvolvidos no c??digo WIEN2k, atrav??s do m??todo All-electron que ?? baseado no formalismo da Teoria do Funcional da Densidade (DFT), onde o potencial de troca e correla????o (Vxc) foi descrito atrav??s da Aproxima????o do Gradiente Generalizado (GGA) na parametriza????o de Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE). Os resultados experimentais de PAC com 111Cd est??o em excelente concord??ncia com a literatura, onde foi poss??vel caracterizar dois s??tios nos quais podem ser atribu??dos a presen??a de monovac??ncias (V??) e divac??ncias de Oxig??nio (2V??), tamb??m reportou-se um s??tio de contorno de gr??o que est?? relacionado a After effects. Em rela????o as medidas de PAC com 181Ta, especulou-se um s??tio de car??ter regular associado a forma????o de CeHfO2 e um outro s??tio relacionado defeitos de contornos de gr??o. O EFG calculado depende crucialmente da posi????o cristalogr??fica do complexo impureza-defeito e est??o em excelente concord??ncia com as medidas de PAC. Esses resultados de c??lculo contribu??ram no entendimento sobre o papel das impurezas na forma????o de vac??ncias de oxig??nio na c??ria. Al??m disso com esses c??lculos foi poss??vel obter informa????es de dif??cil determina????o experimental para entender os processos estruturais e eletr??nicos causados pela presen??a de defeitos pontuais na c??ria como a representa????o da Densidade dos Estados eletr??nicos (DOS) e a computa????o do Vzz por camada eletr??nica.