Influência do método de preparação e performance catalítica para os catalisadores de Pd-La2O3-Al2O3 aplicados na reforma autotérmica do metano

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Autor(a) principal: França, Alexandre Bôscaro
Data de Publicação: 2008
Tipo de documento: Dissertação
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Institucional da UFSCAR
Texto Completo: https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/4000
Resumo: Pd catalysts supported on Al2O3 and La2O3-Al2O3 (12 wt.% La2O3) were prepared by wetness impregnation method with aqueous solution of of palladium nitrate (1 wt.% Pd). The supports were obtained by conventional method (PdAl-Conv. and PdLaAl-Conv.) and two different sol-gel methods with Al-sec-butoxide/HNO3/Ethanol (PdAl-SG-Et. and PdLaAl-SG-Et) and Al-sec-butoxide/CH3COOH/sec-butanol (PdAl- SG-2But. and PdLaAl-SG-2But.). The catalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD), BET surface area of catalysts were calculated from nitrogen absorption isotherm (SBET), FTIR-CO adsorption spectroscopy and autothermal reforming of methane (ATRM). XRD of precursors shows diffraction lines of boehmit for -SGEt. sample and shows diffraction lines of aluminum acetate for -SG-2But sample. No peaks of Pd or PdO were reveled in all catalysts samples. SBET for PdAl-SG-Et, PdLaAl- SG-Et and PdAl-SG-2But.catalysts shows type IV adsorption isotherm and H1 hysteresis and for PdLaAl-SG-2But catalyst shows type III adsorption isotherm and H3 hysteresis. FTIR-CO show that the adding of lanthana on γ-Al2O3 suppress CO adsorption in bridge form over Pd. The CO adsorption form is insensitive to presence of lanthana in catalysts obtained by sol-gel method. The intensity of bands of CO in bridge (LF) and linear (HF) show a LF/HF ratio of 4.8 to 2.3 for PdAl-Conv. and PdLaAl- Conv catalysts, respectively. The Pd catalysts supported on Al2O3 show higher deactivation with time on stream on ATRM reaction, which is assigned mainly to coalescence of Pd particle. La-containing catalysts are quite stable and H2/CO ratio depends to the synthesis method.
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The catalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD), BET surface area of catalysts were calculated from nitrogen absorption isotherm (SBET), FTIR-CO adsorption spectroscopy and autothermal reforming of methane (ATRM). XRD of precursors shows diffraction lines of boehmit for -SGEt. sample and shows diffraction lines of aluminum acetate for -SG-2But sample. No peaks of Pd or PdO were reveled in all catalysts samples. SBET for PdAl-SG-Et, PdLaAl- SG-Et and PdAl-SG-2But.catalysts shows type IV adsorption isotherm and H1 hysteresis and for PdLaAl-SG-2But catalyst shows type III adsorption isotherm and H3 hysteresis. FTIR-CO show that the adding of lanthana on γ-Al2O3 suppress CO adsorption in bridge form over Pd. The CO adsorption form is insensitive to presence of lanthana in catalysts obtained by sol-gel method. The intensity of bands of CO in bridge (LF) and linear (HF) show a LF/HF ratio of 4.8 to 2.3 for PdAl-Conv. and PdLaAl- Conv catalysts, respectively. The Pd catalysts supported on Al2O3 show higher deactivation with time on stream on ATRM reaction, which is assigned mainly to coalescence of Pd particle. La-containing catalysts are quite stable and H2/CO ratio depends to the synthesis method.Al2O3 e La2O3-Al2O3 (12 % p/p de La2O3) com solução aquosa de nitrato de paládio (1% p/p). Os suportes foram obtidos pelos métodos convencional (PdAl-Conv. e PdLaAl-Conv.), sol-gel a partir do Al-tri-sec-butóxido/etanol/HNO3 (PdAl-SG-Et e PdLaAl-SG-Et) e Al-tri-sec-butóxido/2-butanol/CH3COOH (PdAl-SG-2But. e PdLaAl- SG-2But ).Os catalisadores foram caracterizados por difração de raios-X (DRX), área superficial específica (SBET), espectroscopia de refletância difusa na região do infravermelho com transformada de Fourier da adsorção do CO (DRIFTS-CO) e empregados na reação de reforma autotérmica do metano (RAM). Os resultados de DRX dos precursores obtidos pelo método sol-gel etanol/HNO3 e 2-butanol/CH3COOH apresentam uma estrutura do tipo boehmita e acetato de alumínio, respectivamente. Os catalisadores não apresentam picos difração referentes as espécies Pd e PdO, sugerindo que o metal esteja bem disperso no suporte. Os catalisadores PdAl-SG-Et., PdLaAl-SGEt. e PdAl-SG-2But. apresentam isotermas de adsorção do tipo IV, histerese H1e o catalisador PdLaAl-SG-2But. isoterma do tipo III e histerese H3. Os resultados de DRIFTS-CO mostram que a adição de La2O3 à γ-Al2O3 comercial suprime a adsorção do CO na forma de ponte sobre o Pd, enquanto que a forma de adsorção do CO não é sensível a presença de La2O3 nos suportes obtidos pelo método sol-gel. A razão das bandas BF/AF de CO adsorvido na forma de ponte e linear é de aproximadamente 4,8 e 2,3 para as amostras PdAl-Conv. e PdLaAl-Conv., respectivamente. Os catalisadores suportados em Al2O3 apresentam uma forte desativação durante o período de 24h em reação de RAM a 800 °C, devido principalmente a aglomeração das partículas de Pd e não a deposição de carbono. Os catalisadores contendo La são mais estáveis e a razão H2/CO é dependente do método de preparação.Universidade Federal de Sao Carlosapplication/pdfporUniversidade Federal de São CarlosPrograma de Pós-Graduação em Engenharia Química - PPGEQUFSCarBRCatálisePaládioLantânioSol-GelReforma autotérmicaMetanoENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICAInfluência do método de preparação e performance catalítica para os catalisadores de Pd-La2O3-Al2O3 aplicados na reforma autotérmica do metanoinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da UFSCARinstname:Universidade Federal de São Carlos (UFSCAR)instacron:UFSCARORIGINAL1850.pdfapplication/pdf1432632https://{{ getenv "DSPACE_HOST" "repositorio.ufscar.br" }}/bitstream/ufscar/4000/1/1850.pdfcca39f754def4854b271a41d3e2c16b7MD51THUMBNAIL1850.pdf.jpg1850.pdf.jpgIM Thumbnailimage/jpeg6526https://{{ getenv "DSPACE_HOST" "repositorio.ufscar.br" }}/bitstream/ufscar/4000/2/1850.pdf.jpge3bf5d995ec8342bae44538e3396fdd3MD52ufscar/40002019-09-11 02:29:51.596oai:repositorio.ufscar.br:ufscar/4000Repositório InstitucionalPUBhttps://repositorio.ufscar.br/oai/requestopendoar:43222019-09-11T02:29:51Repositório Institucional da UFSCAR - Universidade Federal de São Carlos (UFSCAR)false
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