Preparação e caracterização térmica e estrutural de cerâmicas UO2 - Gd2O3

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Barco, Reginaldo
Data de Publicação: 2002
Tipo de documento: Dissertação
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Institucional da Universidade Estadual de Maringá (RI-UEM)
Texto Completo: http://repositorio.uem.br:8080/jspui/handle/1/2718
Resumo: Ceramic pellets of UO2-X%wtGd2O3 were prepared by sintering urania and gadolinia powders, in H2-N2 atmosphere, for 4 hours at a temperature of 1,700°C, compacted with different pressures, in the compositions X = 0, 3, 7 and 10. The samples were characterized by X-ray diffractometry and thermal diffusivity measurements. The X-ray spectra were analyzed by two methods: individual fit of the peaks and Rietveld's refinement (Fullprof Program). In both methods, the analysis revealed that sintering in the time and temperature above produces the diffusion of gadolinia in urania, resulting in a mixed oxide where a "pure" urania phase (UO2) and a solid solution phase (U1-y,Gdy)O2 coexist, with the structure of fluorite. The lattice parameter of the urania phase obtained from the diffractometry analysis showed or to remain constant either to decrease with the concentration X, depending on the analysis method adopted. By the other side, the lattice parameter of the solid solution phase decreases with increasing X. The thermal diffusivity, &#945;(T), was measured by using the "laser-flash" method in the temperature range of 100°C < T < 1,200°C. The mathematical routine applied in the determination of diffusivity is based on the R. Cowan model and was run in situ by a microprocessor that integrates the diffusivimeter set. Making use of an empirical equation for the specific heat Cp(T), the thermal conductivity, k(T) = &#945;(T) Cp(T) &#961;, was calculated. It can be observed that the conductivity for every composition decreases with temperature according to the equation k=1/(A+BT), where A and B reveal to depend on the initial gadolinia concentration and on the total porosity of the pellet P. For a given temperature the thermal conductivity decreases with the increasing of X or P. At more elevated temperatures it is possible to express the thermal resistance by R = 1/k = A + BT - CT2 due to a deviation of linearity in the function R(T), more evidently observed for higher concentrations
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The lattice parameter of the urania phase obtained from the diffractometry analysis showed or to remain constant either to decrease with the concentration X, depending on the analysis method adopted. By the other side, the lattice parameter of the solid solution phase decreases with increasing X. The thermal diffusivity, &#945;(T), was measured by using the "laser-flash" method in the temperature range of 100°C < T < 1,200°C. The mathematical routine applied in the determination of diffusivity is based on the R. Cowan model and was run in situ by a microprocessor that integrates the diffusivimeter set. Making use of an empirical equation for the specific heat Cp(T), the thermal conductivity, k(T) = &#945;(T) Cp(T) &#961;, was calculated. It can be observed that the conductivity for every composition decreases with temperature according to the equation k=1/(A+BT), where A and B reveal to depend on the initial gadolinia concentration and on the total porosity of the pellet P. For a given temperature the thermal conductivity decreases with the increasing of X or P. At more elevated temperatures it is possible to express the thermal resistance by R = 1/k = A + BT - CT2 due to a deviation of linearity in the function R(T), more evidently observed for higher concentrationsPastilhas cerâmicas do tipo UO2-X% Gd2O3 foram preparadas por sinterização dos óxidos precursores, urânia e gadolínia, em atmosfera de H2-N2 , por 4h e na temperatura de 1.700°C, compactados na forma de pó a diferentes pressões, nas composições X = 0, 3, 7 e 10% em massa. As amostras foram caracterizadas por difratometria de raios-X e por medidas de difusividade térmica. Os espectros de raios-X foram analisados por dois métodos: ajuste individual dos picos e refinamento através do Método de Rietveld, utilizando-se o programa Fullprof. Por ambos os métodos, a análise revelou que a sinterização, no tempo e temperatura em que foi realizada, induz à difusão da gadolínia na urânia, resultando num material no qual coexistem uma fase urânia "pura" (UO2) e uma fase solução sólida, (U1-y,Gdy)O2, ambas com a estrutura da fluorita. O parâmetro de rede da fase urânia mostra-se ou constante ou diminuindo com a concentração X, dependendo do método de análise considerado. Por outro lado, o parâmetro de rede da fase solução sólida diminui quando X aumenta. A difusividade térmica, &#945;(T), foi medida através do método "laser-flash", no intervalo de temperaturas de 100°C < T < 1200°C. A rotina matemática aplicada na determinação da difusividade é feita in situ, por um microprocessador integrante do difusívimetro utilizado, e baseia-se no método de R. Cowan. A partir de &#945;(T), a condutividade térmica, k(T) = &#945;(T) Cp(T) &#961; , foi calculada utilizando-se uma equação empírica para o calor específico, Cp (T). Observa-se que a condutividade, como comportamento geral, diminui com a temperatura de acordo com a equação k=1/(A+BT), onde A e B revelam depender da concentração inicial de gadolínia e da porosidade total da pastilha, P. Esta dependência é tal que, para uma determinada temperatura, a condutividade térmica diminui com o aumento de X ou P. Em altas temperaturas, e para as maiores concentrações, é possível representar a resistividade térmica por R=1/k=A+BT-CT2, uma vez que ocorre um afastamento de linearidade na função R(T) para aquelas amostras91 fUniversidade Estadual de MaringáBrasilPrograma de Pós-Graduação em FísicaUEMMaringá, PRDepartamento de FísicaAndrea Paesano JúniorMarcos Antonio Zen Vasconcellos - UFRGSAntonio José Palangana - UEMJoão Batista Marimon da Cunha - UFRGSMarlete Aparecida Zamprônio - UEMBarco, Reginaldo2018-04-11T18:19:05Z2018-04-11T18:19:05Z2002info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesishttp://repositorio.uem.br:8080/jspui/handle/1/2718porinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da Universidade Estadual de Maringá (RI-UEM)instname:Universidade Estadual de Maringá (UEM)instacron:UEM2018-04-11T18:19:05Zoai:localhost:1/2718Repositório InstitucionalPUBhttp://repositorio.uem.br:8080/oai/requestopendoar:2024-04-23T14:55:46.932187Repositório Institucional da Universidade Estadual de Maringá (RI-UEM) - Universidade Estadual de Maringá (UEM)false
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