Semicondutores CuCrO2 e CuCr2O4 e seus compósitos formados com argila bentonita como fotocatalisadores na degradação do azocorante Tartrazina.
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Data de Publicação: | 2020 |
Tipo de documento: | Dissertação |
Idioma: | por |
Título da fonte: | Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UEPG |
Texto Completo: | http://tede2.uepg.br/jspui/handle/prefix/3085 |
Resumo: | Os azocorantes estão entre os poluentes ambientais mais notórios e perigosos devido às suas propriedades recalcitrantes e potencialidades para formação de produtos tóxicos. O azocorante Tartrazina é um corante alimentício amplamente utilizado, que vem despertando interesse devido a sua toxicidade. Na busca de métodos mais eficientes de degradação destes compostos, processos alternativos têm sido estudados, estando entre eles os Processos Avançados de Oxidação, os quais são baseados na geração do radical hidroxila (HO•), com alto poder oxidante. Neste trabalho foi utilizado o processo de Fotocatálise Heterogênea, conhecido por sua alta eficiência na degradação de compostos perigosos. Tendo em vista a grande demanda de desenvolvimento de materiais eficientes para a aplicação em processos fotocatalíticos, o objetivo deste trabalho foi sintetizar fotocatalisadores e estudar a sua eficiência frente a degradação do Tartrazina por fotocatálise heterogênea. Neste estudo foram sintetizados os semicondutores CuCrO2 e CuCr2O4 pelo método de autocombustão que se mostrou rápido e eficiente. Os semicondutores foram caracterizados elucidando aspectos sobre sua estrutura cristalina, morfologia, composição, pureza, absorção de luz e energia de bandgap. Entretanto, uma das principais limitações do processo de fotocatálise é a separação e reutilização do fotocatalisador ao final do processo, quando estes usados na forma de pó. Para contornar esse problema os semicondutores foram imobilizados na matriz de argila bentonita com a finalidade de formar pastilhas que foram feitas a partir da prensagem do material e puderam ser reutilizadas por vários ciclos mantendo a eficiência. Nesses compósitos os semicondutores foram impregnados na superfície da argila bentonita, sem afetar a sua estrutura cristalina. A impregnação na argila não afetou significativamente os valores de bandgap dos materiais. A formação dos compósitos resultou em materiais com maiores áreas superficiais, maior volume de poros e menor da taxa de recombinação dos pares elétrons-lacunas. Sendo assim, o sinergismo entre as propriedades dos semicondutores e da argila geraram um aprimoramento na fotoatividade dos compósitos formados com argila em relação aos semicondutores individuais. Com 1 g do compósito CuCrO2/argila na forma de pastilha foi obtida uma eficiência de 98,12% na degradação do Tartrazina em pH 9 após 120 minutos de irradiação UV. Para 1 g do compósito CuCr2O4/argila foi obtida a eficiência de 99,73% na degradação do Tartrazina em pH 3 com 120 minutos de irradiação de luz visível. Os estudos de fotólise e adsorção mostraram que estes processos exercem pouca influência na remoção do corante, sendo a fotocatálise o principal mecanismo. O estudo das espécies ativas mostrou que os radicais HO• exercem papel principal na degradação do Tartrazina. Por fim, foram realizados estudos para a determinação de fenóis, aminas aromáticas e testes de toxicidade das amostras degradadas. A amostra de corante inicial mostrou fitotoxicidade e ecotoxicidade. As amostras degradadas utilizando os compósitos CuCrO2/argila e CuCr2O4/argila não apresentaram fitotoxicidade frente ao organismo Lactuca sativa. A amostra degrada com o compósito CuCrO2/argila não apresentou ecotoxicidade, porém a amostra degradada usando o compósito CuCr2O4/argila apresentou aumento na toxicidade frente ao organismo Daphnia magna. |
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Semicondutores CuCrO2 e CuCr2O4 e seus compósitos formados com argila bentonita como fotocatalisadores na degradação do azocorante Tartrazina. 2020. Dissertação (Mestrado em Química Aplicada) - Universidade Estadual de Ponta Grossa, Ponta Grossa, 2020.http://tede2.uepg.br/jspui/handle/prefix/3085Os azocorantes estão entre os poluentes ambientais mais notórios e perigosos devido às suas propriedades recalcitrantes e potencialidades para formação de produtos tóxicos. O azocorante Tartrazina é um corante alimentício amplamente utilizado, que vem despertando interesse devido a sua toxicidade. Na busca de métodos mais eficientes de degradação destes compostos, processos alternativos têm sido estudados, estando entre eles os Processos Avançados de Oxidação, os quais são baseados na geração do radical hidroxila (HO•), com alto poder oxidante. Neste trabalho foi utilizado o processo de Fotocatálise Heterogênea, conhecido por sua alta eficiência na degradação de compostos perigosos. Tendo em vista a grande demanda de desenvolvimento de materiais eficientes para a aplicação em processos fotocatalíticos, o objetivo deste trabalho foi sintetizar fotocatalisadores e estudar a sua eficiência frente a degradação do Tartrazina por fotocatálise heterogênea. Neste estudo foram sintetizados os semicondutores CuCrO2 e CuCr2O4 pelo método de autocombustão que se mostrou rápido e eficiente. Os semicondutores foram caracterizados elucidando aspectos sobre sua estrutura cristalina, morfologia, composição, pureza, absorção de luz e energia de bandgap. Entretanto, uma das principais limitações do processo de fotocatálise é a separação e reutilização do fotocatalisador ao final do processo, quando estes usados na forma de pó. Para contornar esse problema os semicondutores foram imobilizados na matriz de argila bentonita com a finalidade de formar pastilhas que foram feitas a partir da prensagem do material e puderam ser reutilizadas por vários ciclos mantendo a eficiência. Nesses compósitos os semicondutores foram impregnados na superfície da argila bentonita, sem afetar a sua estrutura cristalina. A impregnação na argila não afetou significativamente os valores de bandgap dos materiais. A formação dos compósitos resultou em materiais com maiores áreas superficiais, maior volume de poros e menor da taxa de recombinação dos pares elétrons-lacunas. Sendo assim, o sinergismo entre as propriedades dos semicondutores e da argila geraram um aprimoramento na fotoatividade dos compósitos formados com argila em relação aos semicondutores individuais. Com 1 g do compósito CuCrO2/argila na forma de pastilha foi obtida uma eficiência de 98,12% na degradação do Tartrazina em pH 9 após 120 minutos de irradiação UV. Para 1 g do compósito CuCr2O4/argila foi obtida a eficiência de 99,73% na degradação do Tartrazina em pH 3 com 120 minutos de irradiação de luz visível. Os estudos de fotólise e adsorção mostraram que estes processos exercem pouca influência na remoção do corante, sendo a fotocatálise o principal mecanismo. O estudo das espécies ativas mostrou que os radicais HO• exercem papel principal na degradação do Tartrazina. Por fim, foram realizados estudos para a determinação de fenóis, aminas aromáticas e testes de toxicidade das amostras degradadas. A amostra de corante inicial mostrou fitotoxicidade e ecotoxicidade. As amostras degradadas utilizando os compósitos CuCrO2/argila e CuCr2O4/argila não apresentaram fitotoxicidade frente ao organismo Lactuca sativa. A amostra degrada com o compósito CuCrO2/argila não apresentou ecotoxicidade, porém a amostra degradada usando o compósito CuCr2O4/argila apresentou aumento na toxicidade frente ao organismo Daphnia magna.Azo dyes are among the most notorious and dangerous environmental pollutants due to their recalcitrant properties and potential for the formation of toxic products. The Tartrazina azo dye is a widely used food, which has been arousing interest due to its toxicity. In the search for more efficient methods of degradation of these compounds, alternative processes have been studied, among them the Advanced Oxidation Processes, which are based on the generation of hydroxyl radical (HO•), with high oxidant power. In this work, the Heterogeneous Photocatalysis process was used, known for its high efficiency in the degradation of hazardous compounds. In view of the great demand for the development of efficient materials for the application in photocatalytic processes, the objective of this work was to synthesize photocatalysts and study its efficiency in the face of the degradation of Tartrazine by heterogeneous photocatalysis. In this study, the semiconductors CuCrO2 and CuCr2O4 were synthesized by the self-combustion method that was rapid and efficient. Semiconductors were characterized elucidating aspects about their crystalline structure, morphology, composition, purity, light absorption and bandgap energy. However, one of the main limitations of the photocatalysis process is the separation and reuse of the photocatalyst at the end of the process, when these used in the form of dust. To work around this problem, semiconductors were immobilized in the bentonite clay matrix in order to tablet form that were made from the pressing of the material and could be reused by several cycles maintaining efficiency. In these composites the semiconductors were impregnated on the surface of the bentonite clay, without affecting its crystalline structure. The impregnation in clay did not significantly affect the bandgap values of the materials. The formation of composites resulted in materials with larger surface areas, higher pore volume and lower recombination rate of electron-hole pairs. Thus, synergism between the properties of semiconductors and clay generated an improvement in the photoactivity of composites formed with clay in relation to individual semiconductors. With 1 g of CuCrO2/clay composite in tablet form, an efficiency of 98.12% was obtained in the degradation of Tartrazine at pH 9 after 120 minutes of UV irradiation. For 1 g of CuCr2O4/clay composite, the efficiency of 99.73% was obtained in the degradation of Tartrazine at pH 3 with 120 minutes of visible light irradiation. The studies of photolysis and adsorption showed that these processes exert little influence on dye removal, and photocatalysis is the main mechanism. The study of active species showed that HO• radicals play a major role in the degradation of Tartrazine. Finally, studies were conducted to determine phenols, aromatic amines and toxicity tests of degraded samples. The initial dye sample showed phytotoxicity and ecotoxicity. The degraded samples using the Composites CuCrO2/clay and CuCr2O4/clay did not present phytotoxicity in front of the Lactuca sativa organism. The sample degrades with CuCrO2/clay composite showed no ecotoxicity, but the degraded sample using CuCr2O4/clay composite showed an increase in toxicity in relation to the body Daphnia magna.Submitted by Angela Maria de Oliveira (amolivei@uepg.br) on 2020-05-26T13:31:44Z No. of bitstreams: 2 license_rdf: 811 bytes, checksum: e39d27027a6cc9cb039ad269a5db8e34 (MD5) Paloma de Jesus Cubas.pdf: 4607747 bytes, checksum: dda0e4ea35492e71add44b1331674a97 (MD5)Made available in DSpace on 2020-05-26T13:31:44Z (GMT). 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CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA Azocorantes Tartrazina Fotocatálise Heterogênea Semicondutores de Cromo e Cobre Argila bentonita Azo dyes Tartrazine dye Heterogeneous Photocatalysis Chromium and Copper Semiconductors Bentonite Clay |
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Azocorantes Tartrazina Fotocatálise Heterogênea Semicondutores de Cromo e Cobre Argila bentonita Azo dyes Tartrazine dye Heterogeneous Photocatalysis Chromium and Copper Semiconductors Bentonite Clay |
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Os azocorantes estão entre os poluentes ambientais mais notórios e perigosos devido às suas propriedades recalcitrantes e potencialidades para formação de produtos tóxicos. O azocorante Tartrazina é um corante alimentício amplamente utilizado, que vem despertando interesse devido a sua toxicidade. Na busca de métodos mais eficientes de degradação destes compostos, processos alternativos têm sido estudados, estando entre eles os Processos Avançados de Oxidação, os quais são baseados na geração do radical hidroxila (HO•), com alto poder oxidante. Neste trabalho foi utilizado o processo de Fotocatálise Heterogênea, conhecido por sua alta eficiência na degradação de compostos perigosos. Tendo em vista a grande demanda de desenvolvimento de materiais eficientes para a aplicação em processos fotocatalíticos, o objetivo deste trabalho foi sintetizar fotocatalisadores e estudar a sua eficiência frente a degradação do Tartrazina por fotocatálise heterogênea. Neste estudo foram sintetizados os semicondutores CuCrO2 e CuCr2O4 pelo método de autocombustão que se mostrou rápido e eficiente. Os semicondutores foram caracterizados elucidando aspectos sobre sua estrutura cristalina, morfologia, composição, pureza, absorção de luz e energia de bandgap. Entretanto, uma das principais limitações do processo de fotocatálise é a separação e reutilização do fotocatalisador ao final do processo, quando estes usados na forma de pó. Para contornar esse problema os semicondutores foram imobilizados na matriz de argila bentonita com a finalidade de formar pastilhas que foram feitas a partir da prensagem do material e puderam ser reutilizadas por vários ciclos mantendo a eficiência. Nesses compósitos os semicondutores foram impregnados na superfície da argila bentonita, sem afetar a sua estrutura cristalina. A impregnação na argila não afetou significativamente os valores de bandgap dos materiais. A formação dos compósitos resultou em materiais com maiores áreas superficiais, maior volume de poros e menor da taxa de recombinação dos pares elétrons-lacunas. Sendo assim, o sinergismo entre as propriedades dos semicondutores e da argila geraram um aprimoramento na fotoatividade dos compósitos formados com argila em relação aos semicondutores individuais. Com 1 g do compósito CuCrO2/argila na forma de pastilha foi obtida uma eficiência de 98,12% na degradação do Tartrazina em pH 9 após 120 minutos de irradiação UV. Para 1 g do compósito CuCr2O4/argila foi obtida a eficiência de 99,73% na degradação do Tartrazina em pH 3 com 120 minutos de irradiação de luz visível. Os estudos de fotólise e adsorção mostraram que estes processos exercem pouca influência na remoção do corante, sendo a fotocatálise o principal mecanismo. O estudo das espécies ativas mostrou que os radicais HO• exercem papel principal na degradação do Tartrazina. Por fim, foram realizados estudos para a determinação de fenóis, aminas aromáticas e testes de toxicidade das amostras degradadas. A amostra de corante inicial mostrou fitotoxicidade e ecotoxicidade. As amostras degradadas utilizando os compósitos CuCrO2/argila e CuCr2O4/argila não apresentaram fitotoxicidade frente ao organismo Lactuca sativa. A amostra degrada com o compósito CuCrO2/argila não apresentou ecotoxicidade, porém a amostra degradada usando o compósito CuCr2O4/argila apresentou aumento na toxicidade frente ao organismo Daphnia magna. |
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CUBAS, Paloma de Jesus. Semicondutores CuCrO2 e CuCr2O4 e seus compósitos formados com argila bentonita como fotocatalisadores na degradação do azocorante Tartrazina. 2020. Dissertação (Mestrado em Química Aplicada) - Universidade Estadual de Ponta Grossa, Ponta Grossa, 2020. |
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