Crescimento de grãos em pastilhas de UO2 para uso como combustivel nuclear de elevado desempenho

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Assis, Gino de
Data de Publicação: 2007
Tipo de documento: Tese
Idioma: por
Título da fonte: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)
Texto Completo: https://hdl.handle.net/20.500.12733/1605541
Resumo: Orientador: Elias Basile Tambourgi
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spelling Crescimento de grãos em pastilhas de UO2 para uso como combustivel nuclear de elevado desempenhoUO2 growing for nuclear fuel with high performanceEnergia nuclearCombustíveis nuclearesUrânioNuclear energyNuclear fuelsUraniumOrientador: Elias Basile TambourgiTese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia QuimicaResumo: Neste trabalho é apresentado um estudo de crescimento de grãos em pastilhas de UO2, em sinterizações a 1700°C/2h/H2 e a 1750°C/4h/H2, por intermédio do crescimento das partículas do pó de UO2, do semeamento isoestrutural e da adição de Al2O3-SiO2. O crescimento das partículas do pó resultou em pastilhas com estruturas de grãos e poros grandes no centro e pequenos na borda, que foram atribuídas a diferentes pressões de oxigênio nestas duas regiões das pastilhas. A 1700°C/2h/H2 o tamanho médio de grãos foi de 8,73 µm, que aumentou para 34,16 µm após ser novamente sinterizada a 1750°C/4h/H2. Após estocagem do pó por um ano, novas pastilhas obtidas a 1700°C/2h/H2 e a 1750°C/4h/H2 apresentaram tamanho médio de grãos de 3,51 e 20,50 µm. O menor crescimento de grãos nas pastilhas obtidas do pó estocado foi atribuído à maior energia de superfície deste pó devido a oxidação superficial das suas partículas durante o período de estocagem. Na aplicação da técnica do semeamento isoestrutural foram testadas sementes obtidas de pó de UO2 sinterizado, nos teores 1, 3 e 5% em peso, e tamanhos 0-5, 5-10, 10-20 e 20-38 µm. O tamanho da semente exerceu muito pouca influência sobre a densificação e o crescimento de grãos. Após sinterização a 1700°C/2h/H2 o tamanho médio de grãos aumentou com a adição de 1% de sementes enquanto a densidade permaneceu constante; no entanto, tanto a densidade quanto o tamanho de grãos diminuíram com adições acima de 1% em peso. Após sinterização a 1750°C/4h/H2, a densidade aumentou para todos os teores de sementes, no entanto, o tamanho médio de grãos aumentou com a adição de 1% de sementes e caiu para os demais teores. A adição de Al2O3-SiO2 foi experimentada com 0,1 e 0,2% em peso. Em todos os experimentos foram obtidas microestruturas de grãos homogêneas, o que sugere ter havido mudança das interfaces do sistema de sólido-gás para líquido-gás, anulando a influência da pressão de oxigênio sobre o crescimento de grãos, ou seja, houve sinterização em presença de fase líquida. Em ambas as condições de sinterização o teor de 0,1% em peso de Al2O3-SiO2 aumentou a capacidade de densificação das pastilhas, a qual diminuiu com a adição de 0,2% em peso. A 1700°C/2h/H2 houve aumento do tamanho médio de grãos com o aumento do teor desses aditivos. A 1750°C/4h/H2 o tamanho médio de grãos foi praticamente o mesmo na pastilha sem aditivos e na pastilha com adição de 0,2% em peso de Al2O3-SiO2, porém, o tamanho médio de grãos diminuiu com a adição de 0,1% em peso de Al2O3-SiO2. Os resultados obtidos permitiram analisar os mecanismos envolvidos na densificação e evolução das microestruturas de grãos e poros, nas diferentes condições de processamento testadas. Além de mostrar caminhos possíveis de crescimento de grãos em pastilhas de UO2, estes resultados poderão ser utilizados no desenvolvimento de pastilhas combustíveis com microestruturas adequadas para obtenção de combustível de alto desempenho para reatores nucleares de potênciaAbstract: In this work, a study on UO2 pellets grain growth is presented, by sintering at 1700°C/2h/H2 and 1750°C/4h/H2, by coarsening the UO2 powder particles, by isostructural seeding and by Al2O3-SiO2 additions. The coarsening of the powder particles resulted in pellets with large grains and pores in the center and small ones close to the rim, which were attributed to different oxigen pressures in these two zones of the pellets. After sintering at 1700°C/2h/H2, the pellet average grain size attained 8.73 µm, which increased to 34.16 µm after another sintering at 1750°C/4h/H2. After being stored the powder for one year, new pellets were obtained at 1700°C/2h/H2 and at 1750°C/4h/H2, and their average grain size attained 3.51 and 20.50 µm, respectively. The minor grain growth in the pellets obtained from stored powder was attributed to the major surface energy of this powder, due to their particles surface oxidation during the storage period. Using the isostructural seeding technical, seeds obtained from UO2 powder sintering were used, on 1, 3 and 5 wt%, and within the band sizes 0-5, 5-10, 10-20 and 20-38 µm. The seed size caused too little influence on densification and grain growth. After sintering at 1700°C/2h/H2, the average grain size increased with 1 wt% seed addition, while the density remained constant; therefore, both density and average grain size decreased when the seed addition was over 1 wt%. After sintering at 1750°C/4h/H2, the density increased due to all seed grades, therefore, the average grain size increased due to 1 wt% seed addition but dropped to the other major grades. Al2O3-SiO2 additions were tested on 0.1 and 0.2 wt%. Homogeneous grain microstructures were obtained in all experiments, suggesting the change from the solid-gas interface to liquid-gas interface, avoiding the oxigen pressure influence on grain growth, i.e., there was sintering in liquid phase. The pellets densification ability was increased in both sintering conditions, when 0.1 wt% Al2O3-SiO2 was added; however, this ability decreased when 0.2 wt% Al2O3-SiO2 was added. At 1700°C/2h/H2, the average grain size increased in both Al2O3-SiO2 grades used. At 1750°C/4h/H2, the average grain size was approximately the same value in the pellet without additions and in the pellet with 0.2 wt% Al2O3-SiO2, but it decreased in the pellet with 0.1 wt% Al2O3-SiO2. These results allowed to analyse the mechanisms envolved on densification and, grains and pores microstructure evolution, on the different sintering conditions tested. They showed grain growth possibilities in UO2 pellets, which may be used in fuel pellets technology development with suitable microstructure, for obtaining of high performance fuel for nuclear power reactorsDoutoradoSistemas de Processos Químicos e InformáticaDoutor em Engenharia Química[s.n.]Tambourgi, Elias Basile, 1957-Rabelo, Ana Paula BrescanciniBrotto, Maria ElizabethLourenço, Sergio RicardoUniversidade Estadual de Campinas. Faculdade de Engenharia QuímicaPrograma de Pós-Graduação em Engenharia QuímicaUNIVERSIDADE ESTADUAL DE CAMPINASAssis, Gino de20072007-12-14T00:00:00Zinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdf227p. : il.(Broch.)https://hdl.handle.net/20.500.12733/1605541ASSIS, Gino de. Crescimento de grãos em pastilhas de UO2 para uso como combustivel nuclear de elevado desempenho. 2007. 227p. Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Quimica, Campinas, SP. Disponível em: https://hdl.handle.net/20.500.12733/1605541. 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