Degradação dos antibióticos ciprofloxacino, sulfametoxazol e tetraciclina por processos oxidativos avançados combinados usando resíduo da mineração

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Silva, Michelle Reis da
Data de Publicação: 2022
Tipo de documento: Tese
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Institucional da FIOCRUZ (ARCA)
Texto Completo: https://www.arca.fiocruz.br/handle/icict/59366
Resumo: A presença dos antibióticos no meio aquático tem se tornando uma grande preocupação para saúde mundial, devido ao seu uso frequente e indiscriminado, e suas potenciais propriedades e efeitos na geração de bactérias e genes de resistência. O objetivo do presente trabalho foi avaliar a degradação dos antibióticos ciprofloxacino (CIP), sulfametoxazol (SMX) e tetraciclina (TET) utilizando um resíduo de mineração como fotocatalisador. Primeiramente na revisão integrativa da literatura, 138 trabalhos foram avaliados, sendo observado elevados percentuais de degradação dos antibióticos no sistema aquoso com o uso da fotocatálise heterogênea, principalmente usando os fotocatalisadores TiO2-BiOCl, TiO2-SiO2/FeNi3, TiO2/Au, Ag e Cu, e TiO2-rGO, sendo o pH um dos principais parâmetros que afetam a degradação dos antibióticos. Avaliando o efeito matriz, apenas 3 artigos realizaram esse tipo de avaliação, e quanto aos produtos da transformação (PTs), apenas um percentual de 12% dos artigos selecionados realizou a avaliação do possível mecanismo de reação envolvido na degradação dos antibióticos. No estudo de degradação dos antibióticos pelo resíduo de mineração, o material foi caracterizado, sendo observado um elevado percentual de ferro (69,97%) na análise elementar, e também predominância da espécie Fe+2. A partir do delineamento do composto central rotacional (DCCR), os principais parâmetros que afetam a degradação dos antibióticos foram estudados, e entre os valores de pH avaliados foi observado melhores resultados de degradação dos antibióticos (89,8% CIP e SMX, e <LD TET) quando foi utilizado o pH = 3,4, confirmando a predominância das reações de Fenton e/ou foto-Fenton. Em efluente, foi observado uma redução de 11 e 19% no percentual de degradação do CIP e SMX, respectivamente, e <LD TET foi mantido quando foi utilizado efluente, indicando que não foi observado um efeito matriz considerável. As principais espécies reativas envolvidas na degradação para cada antibiótico foram avaliadas, sendo HO • para o SMX; O2 •- e h + para o CIP, e O2 •- para o TET. No total, 12 PTs dos antibióticos foram identificados por LC-QTOF/MS utilizando um banco de dados construído com 80 PTs. Hidroxilações, desalquilação, desfluoração e hidrólise da ligação sulfonamida foram as reações mais frequentes que ocorreram durante a melhor condição do tratamento para o maior percentual de remoção dos antibióticos. O resíduo de mineração utilizado no presente estudo, revelou ser uma alternativa de baixo custo e eficiente na degradação fotocatalítica dos antibióticos CIP, SMX e TET nas condições selecionadas. Palavras-chave: antibióticos; fotocatalisadores; produtos da transformação.
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Primeiramente na revisão integrativa da literatura, 138 trabalhos foram avaliados, sendo observado elevados percentuais de degradação dos antibióticos no sistema aquoso com o uso da fotocatálise heterogênea, principalmente usando os fotocatalisadores TiO2-BiOCl, TiO2-SiO2/FeNi3, TiO2/Au, Ag e Cu, e TiO2-rGO, sendo o pH um dos principais parâmetros que afetam a degradação dos antibióticos. Avaliando o efeito matriz, apenas 3 artigos realizaram esse tipo de avaliação, e quanto aos produtos da transformação (PTs), apenas um percentual de 12% dos artigos selecionados realizou a avaliação do possível mecanismo de reação envolvido na degradação dos antibióticos. No estudo de degradação dos antibióticos pelo resíduo de mineração, o material foi caracterizado, sendo observado um elevado percentual de ferro (69,97%) na análise elementar, e também predominância da espécie Fe+2. A partir do delineamento do composto central rotacional (DCCR), os principais parâmetros que afetam a degradação dos antibióticos foram estudados, e entre os valores de pH avaliados foi observado melhores resultados de degradação dos antibióticos (89,8% CIP e SMX, e <LD TET) quando foi utilizado o pH = 3,4, confirmando a predominância das reações de Fenton e/ou foto-Fenton. Em efluente, foi observado uma redução de 11 e 19% no percentual de degradação do CIP e SMX, respectivamente, e <LD TET foi mantido quando foi utilizado efluente, indicando que não foi observado um efeito matriz considerável. As principais espécies reativas envolvidas na degradação para cada antibiótico foram avaliadas, sendo HO • para o SMX; O2 •- e h + para o CIP, e O2 •- para o TET. No total, 12 PTs dos antibióticos foram identificados por LC-QTOF/MS utilizando um banco de dados construído com 80 PTs. Hidroxilações, desalquilação, desfluoração e hidrólise da ligação sulfonamida foram as reações mais frequentes que ocorreram durante a melhor condição do tratamento para o maior percentual de remoção dos antibióticos. O resíduo de mineração utilizado no presente estudo, revelou ser uma alternativa de baixo custo e eficiente na degradação fotocatalítica dos antibióticos CIP, SMX e TET nas condições selecionadas. Palavras-chave: antibióticos; fotocatalisadores; produtos da transformação.The presence of antibiotics in the aquatic environment has become a major concern for global health, due to their frequent and indiscriminate use, and their potential properties and effects on the generation of bacteria and resistance genes. The objective of the present work was to evaluate the degradation of the antibiotics ciprofloxacin (CIP), sulfamethoxazole (SMX), and tetracycline (TET) using a mining residue as a photocatalyst. First, in the integrative literature review, 138 studies were evaluated, and high percentages of antibiotics degradation in the aqueous system were observed with the use the photocatalysts TiO2- BiOCl, TiO2-SiO2/FeNi3, TiO2/Au, Ag and Cu, and TiO2-rGO, with pH being one of the main parameters that affect the degradation of antibiotics. Evaluating the matrix effect, only 3 articles carried out this type of evaluation, and for the transformation products (PTs), only a percentage of 12% of the selected articles carried out the evaluation of the possible reaction mechanism involved in the degradation of the antibiotics. In the study of antibiotics degradation by the mining residue, the material was characterized with a high percentage of iron (69,97%) in the elemental analysis, and also a predominance of the Fe2+ species. From the design of the central rotational compound (DCCR), the main parameters that affect the degradation of antibiotics were studied, and among the pH values evaluated, better results of antibiotics degradation were observed (89,8% CIP and SMX, and <LD TET) when pH = 3.4 was used, confirming the predominance of Fenton and/or photo-Fenton reactions. In effluent, a reduction of 11 and 19% was observed in the percentage of degradation of CIP and SMX, respectively, and <LD TET was maintained when effluent was used, indicating that a considerable matrix effect was not observed. The main reactive species involved in the degradation for each antibiotic were evaluated, HO• for SMX; O2 •- and h + for CIP and O2 •- for TET. In total 12 TPs from the antibiotics were identified by LC-QTOF MS using a purpose-built database with 80 TPs. Hydroxilations, dealkylation, defluorination and hydrolysis of the sulphonamide bond were the most frequent reaction that took a place during the best treatment process condition to antibiotics. The mining residue used in the present study proved to be a low cost and efficient alternative in the photocatalytic degradation of CIP, SMX and TET antibiotics under selected conditions.Fundação Oswaldo Cruz. Escola Nacional de Saúde Pública Sergio Arouca. Rio de Janeiro, RJ, Brasil.porFotocatalisadoresProdutos da TransformaçãoAntibióticosAntibioticsPhotocatalystsTransformation ProductsAntibióticosSaúde GlobalAmbiente AquáticoResíduosRevisãoDegradação dos antibióticos ciprofloxacino, sulfametoxazol e tetraciclina por processos oxidativos avançados combinados usando resíduo da mineraçãoDegradation of ciprofloxacin, sulfamethoxazole and tetracycline antibiotics by combined advanced oxidative processes using mining wasteinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesis2022-09-28Escola Nacional de Saúde Pública Sergio AroucaFundação Oswaldo CruzRio de JaneiroPrograma de Pós-Graduação em Saúde Pública e Meio Ambienteinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da FIOCRUZ (ARCA)instname:Fundação Oswaldo Cruz (FIOCRUZ)instacron:FIOCRUZLICENSElicense.txttext/plain1748https://www.arca.fiocruz.br/bitstream/icict/59366/1/license.txt8a4605be74aa9ea9d79846c1fba20a33MD51ORIGINALmichelle_reis_silva_ensp_dout_2022.pdfapplication/pdf2982041https://www.arca.fiocruz.br/bitstream/icict/59366/2/michelle_reis_silva_ensp_dout_2022.pdf95b8050ffe4f8af94e5d9a321751527dMD52icict/593662023-07-03 12:57:34.619oai:www.arca.fiocruz.br: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Repositório InstitucionalPUBhttps://www.arca.fiocruz.br/oai/requestrepositorio.arca@fiocruz.bropendoar:21352023-07-03T15:57:34Repositório Institucional da FIOCRUZ (ARCA) - Fundação Oswaldo Cruz (FIOCRUZ)false
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