Prepara????o de catalisadores AuCu/TiO2 por diferentes metodologias para uso na rea????o de oxida????o preferencial de mon??xido de carbono
Autor(a) principal: | |
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Data de Publicação: | 2020 |
Tipo de documento: | Dissertação |
Título da fonte: | Repositório Institucional do IPEN |
Texto Completo: | http://repositorio.ipen.br/handle/123456789/31496 |
Resumo: | A rea????o de oxida????o preferencial do CO em misturas ricas em H2 (rea????o CO-PROX) tem sido considerada muito promissora para a purifica????o de H2, reduzindo o CO para valores abaixo de 50 ppm, permitindo seu uso em c??lulas a combust??vel do tipo PEMFC (Proton Exchange Membrane Fuel Cell). Os catalisadores de nanopart??culas de Au suportadas em TiO2 (Au/TiO2) t??m mostrado boa atividade e seletividade para a rea????o CO-PROX na faixa de temperatura entre 20 ??C e 80 ??C; no entanto, a atividade catal??tica depende fortemente do m??todo de prepara????o. Al??m disso, a adi????o de Cu ao catalisador Au/TiO2 pode aumentar a atividade e a seletividade da rea????o de CO-PROX. Neste trabalho, foram estudadas duas metodologias de s??ntese de catalisadores de nanopart??culas de Au e Cu suportadas em TiO2 (AuCu/TiO2) utilizando boro-hidreto como agente redutor e utilizando feixe de el??trons. A etapa de redu????o por boro-hidreto foi feita por uma rota simples em que os ??ons Au3+ e Cu2+ dissolvidos em ??gua foram reduzidos por boro-hidreto de s??dio e suportados em TiO2; foram preparados catalisadores com diferentes composi????es de Au e Cu. Na prepara????o utilizando feixe de el??trons, os ??ons Au3+ e Cu2+ foram dissolvidos em ??gua/2-propanol e submetidos ?? irradia????o na presen??a do suporte de TiO2 a temperatura ambiente usando diferentes taxas de dose (kGy s-1) e tempo de irradia????o (s). Os catalisadores preparados por redu????o por boro-hidreto apresentaram nanopart??culas com tamanhos na faixa de 3- 5 nm e uma boa dispers??o no suporte, resultando em uma boa atividade catal??tica. A adi????o de Cu ao catalisador Au/TiO2 em determinadas propor????es levou tamb??m a um aumento na convers??o de CO e na seletividade a CO2, comprovando que a adi????o de um segundo metal teve efeito promotor para a rea????o CO-PROX. Os catalisadores preparados por irradia????o por feixe de el??trons apresentaram nanopart??culas de tamanhos grandes (> 10 nm) e uma baixa dispers??o no suporte, resultando em baixas convers??es de CO e seletividade a CO2. |
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Estevam Vitorio Spinac??ALENCAR, CATARINE S.L.20202020-10-24T20:00:32Z2020-10-24T20:00:32Zhttp://repositorio.ipen.br/handle/123456789/3149610.11606/D.85.2020.tde-15092020-161908A rea????o de oxida????o preferencial do CO em misturas ricas em H2 (rea????o CO-PROX) tem sido considerada muito promissora para a purifica????o de H2, reduzindo o CO para valores abaixo de 50 ppm, permitindo seu uso em c??lulas a combust??vel do tipo PEMFC (Proton Exchange Membrane Fuel Cell). Os catalisadores de nanopart??culas de Au suportadas em TiO2 (Au/TiO2) t??m mostrado boa atividade e seletividade para a rea????o CO-PROX na faixa de temperatura entre 20 ??C e 80 ??C; no entanto, a atividade catal??tica depende fortemente do m??todo de prepara????o. Al??m disso, a adi????o de Cu ao catalisador Au/TiO2 pode aumentar a atividade e a seletividade da rea????o de CO-PROX. Neste trabalho, foram estudadas duas metodologias de s??ntese de catalisadores de nanopart??culas de Au e Cu suportadas em TiO2 (AuCu/TiO2) utilizando boro-hidreto como agente redutor e utilizando feixe de el??trons. A etapa de redu????o por boro-hidreto foi feita por uma rota simples em que os ??ons Au3+ e Cu2+ dissolvidos em ??gua foram reduzidos por boro-hidreto de s??dio e suportados em TiO2; foram preparados catalisadores com diferentes composi????es de Au e Cu. Na prepara????o utilizando feixe de el??trons, os ??ons Au3+ e Cu2+ foram dissolvidos em ??gua/2-propanol e submetidos ?? irradia????o na presen??a do suporte de TiO2 a temperatura ambiente usando diferentes taxas de dose (kGy s-1) e tempo de irradia????o (s). Os catalisadores preparados por redu????o por boro-hidreto apresentaram nanopart??culas com tamanhos na faixa de 3- 5 nm e uma boa dispers??o no suporte, resultando em uma boa atividade catal??tica. A adi????o de Cu ao catalisador Au/TiO2 em determinadas propor????es levou tamb??m a um aumento na convers??o de CO e na seletividade a CO2, comprovando que a adi????o de um segundo metal teve efeito promotor para a rea????o CO-PROX. Os catalisadores preparados por irradia????o por feixe de el??trons apresentaram nanopart??culas de tamanhos grandes (> 10 nm) e uma baixa dispers??o no suporte, resultando em baixas convers??es de CO e seletividade a CO2.Submitted by Celia Satomi Uehara (celia.u-topservice@ipen.br) on 2020-10-24T20:00:32Z No. of bitstreams: 0Made available in DSpace on 2020-10-24T20:00:32Z (GMT). No. of bitstreams: 0Disserta????o (Mestrado em Tecnologia Nuclear)IPEN/DInstituto de Pesquisas Energ??ticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP97catalystscarbon monoxidecoal gasificationoxidationgoldcoppertitanium oxidesboron hydrideselectron beam ion sourcesproton exchange membrane fuel cellselectrochemistryPrepara????o de catalisadores AuCu/TiO2 por diferentes metodologias para uso na rea????o de oxida????o preferencial de mon??xido de carbonoPreparation of AuCu/TiO2 catalysts by different methodologies for preferential carbon monoxide oxidationinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisNS??o Paulo14356600info:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional do IPENinstname:Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares (IPEN)instacron:IPEN27264ALENCAR, CATARINE S.L.20-10https://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/85/85134/tde-15092020-161908/pt-br.php14356ALENCAR, CATARINE S.L.:14356:610:SLICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; charset=utf-81748http://repositorio.ipen.br/bitstream/123456789/31496/1/license.txt8a4605be74aa9ea9d79846c1fba20a33MD51123456789/314962020-12-21 13:22:11.6oai:repositorio.ipen.br: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Repositório InstitucionalPUBhttp://repositorio.ipen.br/oai/requestbibl@ipen.bropendoar:45102020-12-21T13:22:11Repositório Institucional do IPEN - Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares (IPEN)false |
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