Design de líquidos iônicos para conversão de CO2
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Data de Publicação: | 2018 |
Tipo de documento: | Tese |
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Título da fonte: | Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da PUC_RS |
Texto Completo: | http://tede2.pucrs.br/tede2/handle/tede/8389 |
Resumo: | The acceptance that climate change is direct related to increasing greenhouse gas emissions, carbon dioxide (CO2) in particular, and the need to improve synthesis with reusable inputs are some of the current concerns. Thus, this thesis aims to contribute to the development of new catalytic materials for the processes that explore the possibilities of production of organic carbonates from CO2. Cyclic carbonates have several applications. Furthermore, their production from CO2 would represent a huge step towards mitigating environmental impacts. For this, new ionic liquids (ILs) of imidazolium ([bmim+]) and tetra-n-alkylammonium ([TBA+]) cations with anions derived from surfactant salts ([C12SO4-], [C12ESO4-], [C12BSO3-], [C12SAR-]) were synthesized and tested as catalysts of different cycloaddition of CO2 in epoxides. ILs were characterized by FTIR, 1H-NMR, TGA and DSC. The [Cl-], [Na+] and moisture residues determined the purity of the material. The ILs showed good activity in propylene carbonate (PC) synthesis, 79.2% of conversion and 87.7% of selectivity when [TBA][C12SO4] was used. For this reaction, catalyst kept its activity for at least 5 cycles. In the synthesis of styrene carbonate (SC), [TBA] [C12BSO3] was the most efficient IL reaching 81.4% of conversion and 87.0% of selectivity. This IL also showed significant activity in the synthesis of glycidyl isopropyl ether carbonate (GC) and epichlorohydrin carbonate (EC) |
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Einloft, Sandra Mara Oliveirahttp://lattes.cnpq.br/5153951650965699http://lattes.cnpq.br/0829367198024049Vieira, Michele Oliveira2018-12-26T16:08:18Z2018-12-10http://tede2.pucrs.br/tede2/handle/tede/8389The acceptance that climate change is direct related to increasing greenhouse gas emissions, carbon dioxide (CO2) in particular, and the need to improve synthesis with reusable inputs are some of the current concerns. Thus, this thesis aims to contribute to the development of new catalytic materials for the processes that explore the possibilities of production of organic carbonates from CO2. Cyclic carbonates have several applications. Furthermore, their production from CO2 would represent a huge step towards mitigating environmental impacts. For this, new ionic liquids (ILs) of imidazolium ([bmim+]) and tetra-n-alkylammonium ([TBA+]) cations with anions derived from surfactant salts ([C12SO4-], [C12ESO4-], [C12BSO3-], [C12SAR-]) were synthesized and tested as catalysts of different cycloaddition of CO2 in epoxides. ILs were characterized by FTIR, 1H-NMR, TGA and DSC. The [Cl-], [Na+] and moisture residues determined the purity of the material. The ILs showed good activity in propylene carbonate (PC) synthesis, 79.2% of conversion and 87.7% of selectivity when [TBA][C12SO4] was used. For this reaction, catalyst kept its activity for at least 5 cycles. In the synthesis of styrene carbonate (SC), [TBA] [C12BSO3] was the most efficient IL reaching 81.4% of conversion and 87.0% of selectivity. This IL also showed significant activity in the synthesis of glycidyl isopropyl ether carbonate (GC) and epichlorohydrin carbonate (EC)A crescente aceitação mundial de que as mudanças climáticas estão diretamente ligadas ao aumento da emissão de gases de efeito estufa, dióxido de carbono (CO2) em particular, e a necessidade de aperfeiçoamento de sínteses com o emprego de insumos reutilizáveis são algumas das preocupações da atualidade. Sendo assim, esta tese visa contribuir para o desenvolvimento de novos materiais ativos como catalisadores de processos que exploram as possibilidades de produção de carbonatos orgânicos a partir de CO2. Os carbonatos cíclicos possuem diversas aplicações. Além disso, a sua produção partindo de CO2 representaria um enorme passo para a mitigação dos impactos ambientais. Para isso, novos líquidos iônicos (LIs) de cátions imidazólios ([bmim+]) e tetra-n-alquilamônio ([TBA+]) com ânions derivados de sais surfactantes ([C12SO4-], [C12ESO4-], [C12BSO3-], [C12SAR-]) foram sintetizados e testados como catalisadores de diferentes cicloadições de CO2 em epóxidos. Os LIs foram caracterizados por FTIR, 1H-RMN, TGA e DSC. A pureza do material foi determinada pelos residuais de [Cl-], [Na+] e umidade. Os LIs mostraram boa atividade na síntese do carbonato de propileno (PC), atingindo 79,2% de conversão e 87,7% de seletividade quando utilizado o [TBA][C12SO4]. Para esta reação o catalisador manteve sua atividade por pelo menos 5 reciclos. Na síntese do carbonato de estireno (SC) o [TBA][C12BSO3] se mostrou o LI mais eficiente atingindo 81,4% de conversão e 87,0% de seletividade. Este LI também mostrou significativa atividade na síntese do carbonato de glicidil isopropil éter (GC) e no carbonato de epicloridrina (EC).Submitted by PPG Engenharia e Tecnologia de Materiais (engenharia.pg.materiais@pucrs.br) on 2018-12-21T19:16:15Z No. of bitstreams: 1 Tese Michele.pdf: 16487426 bytes, checksum: c9a39bc52c2251aaec6d2a9e780e5095 (MD5)Approved for entry into archive by Sheila Dias (sheila.dias@pucrs.br) on 2018-12-26T15:55:04Z (GMT) No. of bitstreams: 1 Tese Michele.pdf: 16487426 bytes, checksum: c9a39bc52c2251aaec6d2a9e780e5095 (MD5)Made available in DSpace on 2018-12-26T16:08:18Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Tese Michele.pdf: 16487426 bytes, checksum: c9a39bc52c2251aaec6d2a9e780e5095 (MD5) Previous issue date: 2018-12-10Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPESapplication/pdfhttp://tede2.pucrs.br:80/tede2/retrieve/173781/TES_MICHELE_OLIVEIRA_VIEIRA_CONFIDENCIAL.pdf.jpghttp://tede2.pucrs.br:80/tede2/retrieve/178989/TES_MICHELE_OLIVEIRA_VIEIRA_COMPLETO.pdf.jpgporPontifícia Universidade Católica do Rio Grande do SulPrograma de Pós-Graduação em Engenharia e Tecnologia de MateriaisPUCRSBrasilEscola PolitécnicaLíquido IônicoConversão de CO2Carbonatos CíclicosIonic LiquidsCO2 ConversionCyclic CarbonatesENGENHARIASDesign de líquidos iônicos para conversão de CO2info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisTrabalho será publicado como artigo ou livro18 meses26/06/2020495391460509391966550050060045189710564848268253590462550136975366info:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da PUC_RSinstname:Pontifícia Universidade Católica do Rio Grande do Sul (PUCRS)instacron:PUC_RSORIGINALTES_MICHELE_OLIVEIRA_VIEIRA_COMPLETO.pdfTES_MICHELE_OLIVEIRA_VIEIRA_COMPLETO.pdfapplication/pdf8021698http://tede2.pucrs.br/tede2/bitstream/tede/8389/5/TES_MICHELE_OLIVEIRA_VIEIRA_COMPLETO.pdfbfb67f504f6aa015a2d06dc8333def52MD55THUMBNAILTES_MICHELE_OLIVEIRA_VIEIRA_CONFIDENCIAL.pdf.jpgTES_MICHELE_OLIVEIRA_VIEIRA_CONFIDENCIAL.pdf.jpgimage/jpeg4090http://tede2.pucrs.br/tede2/bitstream/tede/8389/4/TES_MICHELE_OLIVEIRA_VIEIRA_CONFIDENCIAL.pdf.jpge983c6fec50db7cb3ccc149df3552a08MD54TES_MICHELE_OLIVEIRA_VIEIRA_COMPLETO.pdf.jpgTES_MICHELE_OLIVEIRA_VIEIRA_COMPLETO.pdf.jpgimage/jpeg5602http://tede2.pucrs.br/tede2/bitstream/tede/8389/7/TES_MICHELE_OLIVEIRA_VIEIRA_COMPLETO.pdf.jpg9454570fd124e15a42ffee2ce9751136MD57TEXTTES_MICHELE_OLIVEIRA_VIEIRA_CONFIDENCIAL.pdf.txtTES_MICHELE_OLIVEIRA_VIEIRA_CONFIDENCIAL.pdf.txttext/plain1456http://tede2.pucrs.br/tede2/bitstream/tede/8389/3/TES_MICHELE_OLIVEIRA_VIEIRA_CONFIDENCIAL.pdf.txt9b12e2ef1e003403810605339a7f07fcMD53TES_MICHELE_OLIVEIRA_VIEIRA_COMPLETO.pdf.txtTES_MICHELE_OLIVEIRA_VIEIRA_COMPLETO.pdf.txttext/plain91825http://tede2.pucrs.br/tede2/bitstream/tede/8389/6/TES_MICHELE_OLIVEIRA_VIEIRA_COMPLETO.pdf.txtd36113d9ce88e153cf01602e95568733MD56LICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; charset=utf-8590http://tede2.pucrs.br/tede2/bitstream/tede/8389/1/license.txt220e11f2d3ba5354f917c7035aadef24MD51tede/83892020-10-15 12:00:13.681oai:tede2.pucrs.br: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Biblioteca Digital de Teses e Dissertaçõeshttp://tede2.pucrs.br/tede2/PRIhttps://tede2.pucrs.br/oai/requestbiblioteca.central@pucrs.br||opendoar:2020-10-15T15:00:13Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da PUC_RS - Pontifícia Universidade Católica do Rio Grande do Sul (PUCRS)false |
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The acceptance that climate change is direct related to increasing greenhouse gas emissions, carbon dioxide (CO2) in particular, and the need to improve synthesis with reusable inputs are some of the current concerns. Thus, this thesis aims to contribute to the development of new catalytic materials for the processes that explore the possibilities of production of organic carbonates from CO2. Cyclic carbonates have several applications. Furthermore, their production from CO2 would represent a huge step towards mitigating environmental impacts. For this, new ionic liquids (ILs) of imidazolium ([bmim+]) and tetra-n-alkylammonium ([TBA+]) cations with anions derived from surfactant salts ([C12SO4-], [C12ESO4-], [C12BSO3-], [C12SAR-]) were synthesized and tested as catalysts of different cycloaddition of CO2 in epoxides. ILs were characterized by FTIR, 1H-NMR, TGA and DSC. The [Cl-], [Na+] and moisture residues determined the purity of the material. The ILs showed good activity in propylene carbonate (PC) synthesis, 79.2% of conversion and 87.7% of selectivity when [TBA][C12SO4] was used. For this reaction, catalyst kept its activity for at least 5 cycles. In the synthesis of styrene carbonate (SC), [TBA] [C12BSO3] was the most efficient IL reaching 81.4% of conversion and 87.0% of selectivity. This IL also showed significant activity in the synthesis of glycidyl isopropyl ether carbonate (GC) and epichlorohydrin carbonate (EC) |
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