Desenvolvimento de catalisadores nanoestruturados a base de nanotubos de titanatos aplicados a conversão de CO2 e CH4
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Data de Publicação: | 2019 |
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Título da fonte: | Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da PUC_RS |
Texto Completo: | http://tede2.pucrs.br/tede2/handle/tede/8484 |
Resumo: | The need for processes capable of mitigating CO2 (main greenhouse gas), such as the conversion of CO2, has been highlighted. Among the possibilities, the conversion of CO2 into organic carbonates, or their use, together with CH4 to obtain syngas is promising approaches. Thus, the development of nanostructured catalysts efficient in the CO2 molecule activation or in the C-H bond break of CH4 has been studied. The use of nanostructures has been shown to be important, since besides the particular properties of the nanoscale, it is possible to modify the morphology of these, generating a versatility of applications. Thus, the morphological modification of titanium dioxide nanoparticles in titanate nanotubes (TNT) leads to a new material with high specific surface area and the possibility of designing the nanostructure through modification and / or functionalization resulting in the development of new hybrid materials. In this context, this work aim the development of nanostructured catalysts based on titanate nanotubes functionalized with ionic liquid (LI), or modified with different metals evaluating their efficiency in the conversion of CO2 to organic carbonates and in the production of syngas. The results show that the hybrid nanostructures (TNT / LI) were efficient for the conversion of CO2 into different cyclic organic carbonates, presenting yield greater than 80% with selectivities close to 100%. The nickel-modified TNTs were efficient in the synthesis of syngas, generating CO2 and CH4 conversions of up to 70% with H2/CO ratio close to 1. In addition, the presence of sodium in the TNT structure provided high resistance to coke formation. |
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Ligabue, Rosanehttp://lattes.cnpq.br/3135883930320419http://lattes.cnpq.br/7187489364633081Monteiro, Wesley Formentin2019-03-25T13:13:30Z2019-03-06http://tede2.pucrs.br/tede2/handle/tede/8484The need for processes capable of mitigating CO2 (main greenhouse gas), such as the conversion of CO2, has been highlighted. Among the possibilities, the conversion of CO2 into organic carbonates, or their use, together with CH4 to obtain syngas is promising approaches. Thus, the development of nanostructured catalysts efficient in the CO2 molecule activation or in the C-H bond break of CH4 has been studied. The use of nanostructures has been shown to be important, since besides the particular properties of the nanoscale, it is possible to modify the morphology of these, generating a versatility of applications. Thus, the morphological modification of titanium dioxide nanoparticles in titanate nanotubes (TNT) leads to a new material with high specific surface area and the possibility of designing the nanostructure through modification and / or functionalization resulting in the development of new hybrid materials. In this context, this work aim the development of nanostructured catalysts based on titanate nanotubes functionalized with ionic liquid (LI), or modified with different metals evaluating their efficiency in the conversion of CO2 to organic carbonates and in the production of syngas. The results show that the hybrid nanostructures (TNT / LI) were efficient for the conversion of CO2 into different cyclic organic carbonates, presenting yield greater than 80% with selectivities close to 100%. The nickel-modified TNTs were efficient in the synthesis of syngas, generating CO2 and CH4 conversions of up to 70% with H2/CO ratio close to 1. In addition, the presence of sodium in the TNT structure provided high resistance to coke formation.A necessidade de processos capazes de mitigar o CO2 (principal gás do efeito estufa), como sua conversão vem recebendo grande destaque. Entre as possibilidades, a conversão do CO2 em carbonatos orgânicos, ou sua utilização, juntamente com CH4 para obtenção de gás de síntese são abordagens promissoras. Desta forma, o desenvolvimento de catalisadores nanoestruturados eficientes na ativação da molécula de CO2 e na quebra da ligação C-H do CH4 vem sendo estudados. A utilização de nanoestruturas tem se mostrado importante, pois além das propriedades particulares da escala nanométrica, tem-se a possibilidade de modificação na morfologia destas, gerando uma versatilidade de aplicações. Deste modo, a modificação morfológica de nanopartículas de dióxido de titânio em nanotubos de titanatos (TNTs) conduz a um novo material com elevada área superficial específica e possibilidade de desenhar a nanoestrutura através da modificação superficial e/ou funcionalização resultando em novos materiais híbridos. Dentro deste contexto, insere-se este trabalho que tem como objetivo principal o desenvolvimento de catalisadores nanoestruturados a base de nanotubos de titanatos funcionalizados com líquido iônico (LI), ou modificados com diferentes metais avaliando sua eficiência na conversão de CO2 em carbonatos orgânicos e na produção de gás de síntese. Os resultados mostram que as nanoestruturas híbridas (TNT/LI) foram eficientes para conversão de CO2 em diferentes carbonatos orgânicos cíclicos, apresentando rendimentos superiores a 80% com seletividades próximas a 100%. Os TNTs modificados com níquel foram eficientes na formação do gás de síntese, gerando conversões de CO2 e CH4 de até 70%, com razão H2/CO próximas a 1. Além disso, a presença do sódio na estrutura dos TNT proporcionou elevada resistência à deposição de carbono para esta reação.Submitted by PPG Engenharia e Tecnologia de Materiais (engenharia.pg.materiais@pucrs.br) on 2019-03-18T20:34:20Z No. of bitstreams: 1 Tese Wesley F. Monteiro final.pdf: 7727756 bytes, checksum: 302263027aaa7e46bc5b9ca3b6267d3d (MD5)Approved for entry into archive by Sheila Dias (sheila.dias@pucrs.br) on 2019-03-25T13:04:22Z (GMT) No. of bitstreams: 1 Tese Wesley F. Monteiro final.pdf: 7727756 bytes, checksum: 302263027aaa7e46bc5b9ca3b6267d3d (MD5)Made available in DSpace on 2019-03-25T13:13:30Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Tese Wesley F. 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