Study of zeolites acidic properties using solid-state NMR

• Autor(a) principal: Bornes, Carlos Manuel Pereira
• Data de Publicação: 2017
• Tipo de documento: Dissertação
• Idioma: eng
• Título da fonte: Repositório Científico de Acesso Aberto de Portugal (Repositórios Cientìficos)
• Texto Completo: http://hdl.handle.net/10773/22764
• topic: Química; Zeólitos; Ácidos - Física do estado sólido; Espectroscopia de ressonância magnética nuclear

Os zeólitos têm propriedades únicas, como a porosidade, acidez e estabilidade térmica, desejadas quer na investigação académica, quer nas aplicações industriais. Neste trabalho foram preparadas amostras do zeólito ZSM-5 (Zeolite Socony Mobil–5) com propriedades de acidez distintas, nomeadamente o tipo e a força dos centros ácidos, investigadas recorrendo a experiências multinucleares 1D e 2D de RMN do estado sólido. As moléculas sonda de fósforo apresentam um grande potencial para caracterizar detalhadamente as propriedades de acidez destes materiais, por RMN do estado sólido. Esta tese apresenta novos resultados, mostrando que a interação entre a molécula sonda (TMPO) e os centros ácidos de Brønsted e Lewis não resulta em duas regiões distintas do espectro de RMN de 31P, contrariamente ao que está descrito na literatura. Experiências 2D 1H-31P CP-HETCOR foram utilizadas pela primeira vez em zeólitos com TMPO adsorvida para obter mais informação acerca da interação desta molécula sonda com os centros ácidos. Combinando as experiências 1D e 2D de um conjunto de zeólitos com propriedades distintas, foi possível obter resultados e refutar ou resolver atribuições controversas encontradas na literatura. Neste trabalho foram também utilizados cálculos computacionais DFT, usando o método de cluster, para investigar a interação entre a molécula sonda e os centros ácidos de Brønsted.