Valorisation of carbon-rich solid wastes into nanostructured catalysts for wet peroxide oxidation of contaminants of emerging concern

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Sanches, Lucas Fenato
Data de Publicação: 2022
Tipo de documento: Dissertação
Idioma: eng
Título da fonte: Repositório Científico de Acesso Aberto de Portugal (Repositórios Cientìficos)
Texto Completo: http://hdl.handle.net/10198/25872
Resumo: Mestrado de dupla diplomação com a UTFPR - Universidade Tecnológica Federal do Paraná
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spelling Valorisation of carbon-rich solid wastes into nanostructured catalysts for wet peroxide oxidation of contaminants of emerging concernContaminants of emerging concernParbon nanotubesGraphene oxideAdvanced oxidation processeslastic wasteDomínio/Área Científica::Engenharia e Tecnologia::Engenharia QuímicaMestrado de dupla diplomação com a UTFPR - Universidade Tecnológica Federal do ParanáThis work deals with the application of carbon nanotubes (CNTs) and graphene oxide (GO) in the catalytic wet peroxide oxidation (CWPO) of paracetamol (PCM), a pharmaceutical compound selected as model contaminant of emerging concern (CEC). CNTs were synthetized by catalytic chemical vapor deposition (CVD) at 850 ºC, considering low-density polyethylene (LDPE), high-density polyethylene (HDPE), and polypropylene (PP) as carbon precursors representative of urban plastic solid waste. The yield of the CNTs production was about 24% for PP, 22% for LDPE and 18% for HDPE. Part of the amount produced of CNTs were washed to evaluate changes in the catalytic activity, generating the carbon nanotubes washed (CNTWs). The washing process caused weight losses of 64% in CNT_HDPE, 51% in CNT_PP and 41% in CNT_LDPE. Iron oxides supported in alumina (IO@Al2O3) nanoparticles previously synthesized by sol-gel were used as catalysts in the CVD process. GO was received from a partnership of the group. There were made characterizations of FTIR, SBET and ash content. By the FTIR and ash content, it was found that CVD process could keep Fe inside the structure of the CNTs and the washing process kept a parcel of Fe inside them. The SBET revealed a difference among the area between the nanotubes, indicating different structural properties of them, where CNT_PP showed the biggest area of the CNTs, GO presented the lowest area and IO@Al2O3 the highest area of the materials. The catalysts, including CNTs, CNTWs, GO and IO@Al2O3, were tested in the CWPO of PCM at 80 ºC, CPCM 0= 100 ppm, CH2O2 0= 472 mg L-1, pH0 = 3.5, and Ccatalyst = 2.5 g L-1, monitoring during 24 h the concentration of PCM, H2O2, aromatic and phenolic compounds, and intermediates identification. All the materials showed activity allowing to decompose completely the pharmaceutical in aqueous solutions until 1440 min. In particular, the CNTs synthesized from HDPE lead to complete removal of the pollutant after 30 min of reaction and the CNTWs synthesized from LDPE lead to complete removal until 360 min. GO presented a good PCM degradation capacity, however presented a considerable formation of refractory intermediates. IO@Al2O3 also presented good catalytic activity, but the high content of Fe can potentially cause a leaching problem. Finally, the catalyst with the highest activity and lower inorganic catalysts content was CNTW_LDPE, which was tested about its reusability. Thus, 3 runs were made and the catalyst proved to keep its activity, being capable to degrade all of the pollutant after 24 h.O trabalho trata do desenvolvimento da aplicação de nanotubos de carbono (CNTs) e óxido de grafeno (GO) na oxidação catalítica úmida com peróxido (CWPO) do paracetamol (PCM), um fármaco selecionado como modelo de um contaminante de preocupação emergente (CEC). Os CNTs foram sintetizados por deposição química a vapor (CVD) a 850 °C, utilizando-se como fonte de carbono os polímeros polietileno de baixa densidade (LDPE), polietileno de alta densidade (HDPE) e polipropileno (PP), sendo estes representantes de resíduos plásticos carbonosos. O rendimento da produção de CNTs foi de 24% para o PP, 22% para o LDPE e 18% para o HDPE. Parte dos CNTs produzidos passaram por um processo de lavagem, para que pudesse ser comparada as atividades catalíticas antes e após a lavagem, gerando os nanotubos de carbono lavados (CNTWs). O processo de lavagem causou perdas de massa de 64% no CNT_HDPE, 51% no CNT_PP e 41% no CNT_LDPE. Nanopartículas de óxidos de ferro suportadas em alumina (IO@Al2O3) foram previamente sintetizadas por método de sol-gel e utilizadas como catalisador no processo de CVD. O GO utilizado no trabalho foi adquirido por um projeto de colaboração com outro grupo de pesquisa. Foram feitas caracterizações dos materiais por FT-IR, teor de cinzas e SBET. Pelo FT-IR e teor de cinzas, pode-se visualizar que o processo de CVD pode manter o Fe dentro da estrutura dos CNTs e o processo de lavagem manteve uma parcela de Fe dentro dos materiais. As análises de SBET mostraram uma diferença entre as áreas dos diferentes CNTs, indicando propriedades estruturais diferentes entre eles, onde o CNT_PP mostrou a maior área entre os CNTs, o GO a menor área e o IO@Al2O3 a maior área dentre todos os materiais. Os materiais, incluindo os CNTs, CNTWs, GO e IO@Al2O3 foram testados nos processos de CWPO do PCM a 80 °C, CPCM 0= 100 ppm, CH2O2 0= 472 mg L-1, pH0 = 3.5 e Ccatalisador 0= 2.5 g L-1, sendo monitorizados, durante 24 horas, os parâmetros de concentração de PCM, H2O2, formação de compostos aromáticos e fenólicos, e identificação de intermediários. Todos os materiais mostraram atividade catalítica, permitindo a decomposição completa do fármaco em soluções aquosas em até 24 h. Em particular, o CNT_HDPE mostrou o melhor rendimento entre os CNTs, levando a remoção completa do poluente depois de 30 min de reação, e o CNTW_LDPE, o melhor dentre os CNTWs, levou a remoção completa após 6 h. O GO mostrou boa taxa de degradação do PCM, porém mostrou grandes formações de compostos intermediários refratários ao processo. O IO@Al2O3 também mostrou alta atividade catalítica, porém devido o alto teor de Fe em sua composição, o material tem grande chance de causar lixiviação na solução. Por fim, o catalisador com a maior atividade catalítica e o menor teor de compostos inorgânicos (catalisador metálico) foi o CNTW_LDPE, o qual foi testado quanto a sua reutilização. Portanto, 3 reações de CWPO foram conduzidas como mesmo catalisador, e o mesmo provou que pode manter sua atividade mesmo após seguidas utilizações, sendo capaz de remover todo o poluente em até 24 h.Gomes, HélderSilva, Fernando Alves daDíaz de Tuesta, Jose LuisBiblioteca Digital do IPBSanches, Lucas Fenato2022-09-05T15:55:45Z20222022-01-01T00:00:00Zinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisapplication/pdfhttp://hdl.handle.net/10198/25872TID:203057473enginfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Científico de Acesso Aberto de Portugal (Repositórios Cientìficos)instname:Agência para a Sociedade do Conhecimento (UMIC) - FCT - Sociedade da Informaçãoinstacron:RCAAP2024-01-17T01:20:37Zoai:bibliotecadigital.ipb.pt:10198/25872Portal AgregadorONGhttps://www.rcaap.pt/oai/openaireopendoar:71602024-03-19T23:16:27.797665Repositório Científico de Acesso Aberto de Portugal (Repositórios Cientìficos) - Agência para a Sociedade do Conhecimento (UMIC) - FCT - Sociedade da Informaçãofalse
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