Catálise heterogénea com HPA's suportados em híbridos O/I à base da celulose

• Autor(a) principal: Granja, Ana Rita Sa
• Data de Publicação: 2010
• Tipo de documento: Dissertação
• Idioma: por
• Título da fonte: Repositório Científico de Acesso Aberto de Portugal (Repositórios Cientìficos)
• Texto Completo: http://hdl.handle.net/10773/27464
• topic: Materiais híbridos orgânico/inorgânico; Compósitos de celulose-sílica; Polioxometalatos; Controle de poluição atmosférica; Formaldeído; Monóxido de carbono

A poluição atmosférica em espaços exteriores (outdoors) e interiores (indoors) é uma preocupação premente e actual, causadora dos principais problemas ambientais que assolam o globo terrestre incluindo problemas de saúde humana como por exemplo o “Síndrome do Edifício Doente”. O monóxido de carbono e o formaldeído, frequentemente associados à poluição atmosférica de ambientes fechados, podem ser removidos do ar contaminado por reacções de oxidação catalítica. Os polioxometalatos são compostos inorgânicos acessíveis, económicos e versáteis, com vasta aplicação em áreas tais como medicina, catálise, química analítica e ambiental, etc. Apesar de diversos estudos relacionados com as suas aplicações como catalisadores ácidos e/ou oxidativos, suportados ou não- suportados, são escassos os estudos relativos à sua utilização para o combate da poluição atmosférica. Assim, o objectivo deste trabalho consistiu na avaliação da actividade catalítica de polioxometalatos à base de vanádio (PMo11V e PMo10V2), suportados em materiais híbridos de celulose-sílica (CSHs), para a remoção de poluentes atmosféricos nomeadamente monóxido de carbono e o formaldeído. Os estudos de oxidação do monóxido de carbono foram realizados num reactor tubular de leito fixo acoplado a um analisador de gás multi-componente MIR 9000 para quantificação do monóxido e dióxido de carbono efluente. Realizaram-se três ensaios de oxidação à temperatura ambiente, usando ar com diferentes concentrações iniciais de CO: 48,5ppm, 17,8ppm e 11,1ppm. As conversões obtidas em estado estacionário foram muito baixas, 0,21% para o CSH-PMo11V e 0,62% para o CSH-PMo10V2, correspondendo a velocidades de reacção de 3,6E-05 e 7,5E-05 (mol/molPOM.s), respectivamente. O equipamento utilizado não permitia reduzir o caudal de alimentação pelo que não foi possível aumentar o tempo de contacto e avaliar rigorosamente a capacidade catalítica destes novos materiais. Relativamente ao formaldeído começou-se por desenvolver e validar, por métodos analíticos independentes, uma metodologia de quantificação de baixo custo com exactidão adequada ao trabalho experimental desenvolvido. Os testes catalíticos efectuados com ar contendo cerca de 550 ppm de formaldeído revelaram actividade catalítica elevada e selectividade 100% para a formação de CO2. As conversões obtidas com o catalisador CSH-PMo11V foram sistematicamente superiores às obtidas com CSH-PMo10V2, obtendo-se velocidades de reacção de 1,2E-02 e 1,0E-02 (mol/molPOM.s), respectivamente. A regeneração dos catalisadores foi avaliada, usando ar comprimido à temperatura ambiente, tendo-se obtido velocidades reaccionais após regeneração de 8,8E-03 e 5,3E-03 (mol/molPOM.s) para CSH-PMo11V e CSH-PMo10V2, respectivamente. Visto que a ligação dos POMs ao suporte CSH é feita através de grupos propilamino e que estes grupos reagem com o formaldeido realizaram-se ensaios catalíticos com um híbrido CSH-C3H6NH2, tendo-se verificado que a saturação do material é atingida rapidamente e que a sua regeneração é praticamente nula. Deste modo, pode garantir-se que a actividade catalítica dos POMs suportados em híbridos CSH está associada ao polioxometalato