Eletrocerâmicas de BNBK dopadas com tântalo: processamento, fenomenologia e propriedades de armazenamento de energia

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Barbosa Quiroga, David Antonio
Data de Publicação: 2019
Tipo de documento: Tese
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Institucional da UFSCAR
Texto Completo: https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/11414
Resumo: Global energy demand for high energy storage capability materials associated with the search for lead-free electroceramic materials with suitable properties for applications has become the major topic in functional materials research. In this context, bismuth sodium titanate (Bi0,5Na0,5TiO3, BNT) ceramics have attracted great attention by mimicking some characteristics of dominant material in applications, lead zirconate titanate (PbZr1-xTixO3, PZT).Starting from two compositions belonging to morphotropic phase boundary (MPB) of the ternary system xBi0,5Na0,5TiO3 - 0, 72(1 - x)Bi0,5K0,5TiO3 - 0, 28(1 - x)BaTiO3 (BNBK100x, x = 0, 86 e 0, 88), the Ta-doped (0.01, 0.015 and 0.02 mol) ceramics processing conditions have been optimized and the influence of this cation on the structural, morphological, electric, mechanical and energy storage properties of Ta-doped ceramics was evaluated. From the structural viewpoint, the stabilization and coexistence of the tetragonal phases with different symmetries was obtained with Ta doping. The BNBK86Ta100α and BNBK88Ta100α ceramics morphology were affected by the Ta doping, being the average grain size decreased with increasing of the Ta content. In the comparative analysis of the dielectric and mechanical responses were identified the temperatures of three anomalies and phenomenologically described as: Td, related with the ferroelectric long-range ordering loss and the tetragonal to pseudocubic phase transition beginning; TRE associated with the paraelectric transition and Tm related to the maximum value of the real part of dielectric permittivity, where Td < TRE < Tm. A strong dependence of the height of Tm anomaly with Ta content was observed, being the Tm peak height reduced with the Ta increasing. From charge compensation mechanisms which occur with the Ta5+ ion substitution in BNBK ceramics, we conclude that the Ta doping reduces the oxygen vacancies concentration, give rise to experimental evidence which that Tm anomaly should be related with the interfacial polarization created by oxygen vacancies mobility. The ferroelectric properties of the Ta-doped ceramics showed that the Ta doping reduces the long-range ferroelectric ordering, resulting in the relaxor state stabilization at lower temperatures when compared with the pure BNBK system. On the other hand, the results of the energy storage densities showed an efficiency enhancement as a function of Ta content, resulting in exceptional values of the order of 90% with good thermal stability at high temperatures.
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In this context, bismuth sodium titanate (Bi0,5Na0,5TiO3, BNT) ceramics have attracted great attention by mimicking some characteristics of dominant material in applications, lead zirconate titanate (PbZr1-xTixO3, PZT).Starting from two compositions belonging to morphotropic phase boundary (MPB) of the ternary system xBi0,5Na0,5TiO3 - 0, 72(1 - x)Bi0,5K0,5TiO3 - 0, 28(1 - x)BaTiO3 (BNBK100x, x = 0, 86 e 0, 88), the Ta-doped (0.01, 0.015 and 0.02 mol) ceramics processing conditions have been optimized and the influence of this cation on the structural, morphological, electric, mechanical and energy storage properties of Ta-doped ceramics was evaluated. From the structural viewpoint, the stabilization and coexistence of the tetragonal phases with different symmetries was obtained with Ta doping. The BNBK86Ta100α and BNBK88Ta100α ceramics morphology were affected by the Ta doping, being the average grain size decreased with increasing of the Ta content. In the comparative analysis of the dielectric and mechanical responses were identified the temperatures of three anomalies and phenomenologically described as: Td, related with the ferroelectric long-range ordering loss and the tetragonal to pseudocubic phase transition beginning; TRE associated with the paraelectric transition and Tm related to the maximum value of the real part of dielectric permittivity, where Td < TRE < Tm. A strong dependence of the height of Tm anomaly with Ta content was observed, being the Tm peak height reduced with the Ta increasing. From charge compensation mechanisms which occur with the Ta5+ ion substitution in BNBK ceramics, we conclude that the Ta doping reduces the oxygen vacancies concentration, give rise to experimental evidence which that Tm anomaly should be related with the interfacial polarization created by oxygen vacancies mobility. The ferroelectric properties of the Ta-doped ceramics showed that the Ta doping reduces the long-range ferroelectric ordering, resulting in the relaxor state stabilization at lower temperatures when compared with the pure BNBK system. On the other hand, the results of the energy storage densities showed an efficiency enhancement as a function of Ta content, resulting in exceptional values of the order of 90% with good thermal stability at high temperatures.A demanda energética mundial por materiais com alta capacidade de armazenamento de energia, associada à busca por materiais ecologicamente corretos com propriedades adequadas para as variadas aplicações tecnológicas, tem se tornado um tópico fundamental em pesquisas de materiais funcionais. Neste contexto, as cerâmicas baseadas em titanato de sódio e bismuto (Bi0,5Na0,5TiO3 ou BNT) têm atraído grande atenção por mimetizar algumas características apresentadas pelo material dominante nessas aplicações, o titanato zirconato de chumbo (PbZr1−xTixO3 ou PZT). Partindo de duas composições localizadas no contorno de fase morfotrópico (CFM) do sistema ternário xBi0,5Na0,5TiO3 − 0, 72(1 −x)Bi0,5K0,5TiO3 − 0, 28(1−x)BaTiO3 (BNBK100x, x = 0, 86 e 0, 88), foram otimizadas as condições de processamento para a dopagem com diversos teores de tântalo (0,01; 0,015 e 0,020 mol de Ta), sendo avaliada a influência da adição do íon Ta5+ sobre as propriedades estruturais, morfológicas, elétricas, mecânicas e de armazenamento energia. Do ponto de vista estrutural, a dopagem com Ta levou a uma coexistência e estabilização desde temperatura ambiente, de fases tetragonais com diferentes simetrias. A morfologia das cerâmicas de BNBK86Ta100α e BNBK88Ta100α, também foi afetada pela adição de Ta, sendo o tamanho médio dos grãos reduzidos com o aumento da quantidade de tântalo. Através da análise comparativa da resposta dielétrica e mecânica oram identificadas e descritas fenomenologicamente as temperaturas de três anomalias: Td, associada à perda de ordenamento ferroelétrico de longo alcance e com o início de transição de fase estrutural para uma fase de baixo grau de distorção; TRE relacionada à perda total do carácter polar; e Tm relacionada com o valor máximo da parte real da permissividade dielétrica, sendo que Td < TRE < Tm. A anomalia em Tm mostrou-se fortemente dependente do teor de Ta, observando-se uma redução do valor da permissividade real nesta temperatura com o aumento de Ta. Analisando os mecanismos de compensação de carga no sistema BNBK dopado, é possível concluir que a dopagem com Ta levou à redução significativa da concentração de vacâncias de oxigênio no material, justificando que a anomalia Tm é devido à polarização interfacial gerada pela mobilidade de vacâncias de oxigênio. As propriedades ferroelétricas das cerâmicas dopadas evidenciaram que a adição de tântalo reduz a ordem ferroelétrica de longo alcance, resultando na estabilização do estado relaxor em temperaturas inferiores quando comparado com sistema BNBK não dopado. Por outro lado, os resultados das densidades de armazenamento de energia apresentaram um significativo aprimoramento da eficiência com o incremento do teor de Ta, chegando-se à valores excepcionais da ordem de 90% com uma boa estabilização em altas temperaturas.Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES)Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de São Paulo (FAPESP)FAPESP: 2012/08457-7FAPESP: 2013/00134-7CAPES: 88881.062225/2014-01CAPES: 88881.030500/2013-01porUniversidade Federal de São CarlosCâmpus São CarlosPrograma de Pós-Graduação em Física - PPGFUFSCarVacâncias de oxigênio e complexasTransição de faseFerroeletricidadeComportamento relaxorArmazenamento de energiaOxygen and complex vacanciesPhase transitionsFerroelectricityRelaxor behaviorEnergy storageBNT-BKT-BTBNBK100xCIENCIAS EXATAS E DA TERRA::FISICAENGENHARIAS::ENGENHARIA DE MATERIAIS E METALURGICA::MATERIAIS NAO METALICOSCIENCIAS EXATAS E DA TERRA::FISICA::FISICA DA MATERIA CONDENSADA::MATERIAIS DIELETRICOS E PROPRIEDADES DIELETRICASCIENCIAS EXATAS E DA TERRA::FISICA::FISICA DA MATERIA CONDENSADA::PROPRIEDADES DE TRANSPORTES DE MATERIA CONDENSADA (NAO ELETRONICAS)CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::FISICA::FISICA DA MATERIA CONDENSADA::PROPRIEDADES MECANICAS E ACUSTICAS DA MATERIA CONDENSADACIENCIAS EXATAS E DA TERRA::FISICA::FISICA DA MATERIA CONDENSADA::PROPRIEDADES TERMICAS DA MATERIA CONDENSADACIENCIAS EXATAS E DA TERRA::FISICA::FISICA DA MATERIA CONDENSADACIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::FISICO-QUIMICA::ESPECTROSCOPIAENGENHARIAS::ENGENHARIA ELETRICA::MATERIAIS ELETRICOS::MATERIAIS DIELETRICOS, PIESOELETRICOS E FERROELETRICOSENGENHARIAS::ENGENHARIA DE MATERIAIS E METALURGICA::MATERIAIS NAO METALICOS::CERAMICOSENGENHARIAS::ENGENHARIA MECANICA::MECANICA DOS SOLIDOS::DINAMICA DOS CORPOS RIGIDOS, ELASTICOS E PLASTICOSENGENHARIAS::ENGENHARIA ELETRICA::MEDIDAS ELETRICAS, MAGNETICAS E ELETRONICAS; 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description Global energy demand for high energy storage capability materials associated with the search for lead-free electroceramic materials with suitable properties for applications has become the major topic in functional materials research. In this context, bismuth sodium titanate (Bi0,5Na0,5TiO3, BNT) ceramics have attracted great attention by mimicking some characteristics of dominant material in applications, lead zirconate titanate (PbZr1-xTixO3, PZT).Starting from two compositions belonging to morphotropic phase boundary (MPB) of the ternary system xBi0,5Na0,5TiO3 - 0, 72(1 - x)Bi0,5K0,5TiO3 - 0, 28(1 - x)BaTiO3 (BNBK100x, x = 0, 86 e 0, 88), the Ta-doped (0.01, 0.015 and 0.02 mol) ceramics processing conditions have been optimized and the influence of this cation on the structural, morphological, electric, mechanical and energy storage properties of Ta-doped ceramics was evaluated. From the structural viewpoint, the stabilization and coexistence of the tetragonal phases with different symmetries was obtained with Ta doping. The BNBK86Ta100α and BNBK88Ta100α ceramics morphology were affected by the Ta doping, being the average grain size decreased with increasing of the Ta content. In the comparative analysis of the dielectric and mechanical responses were identified the temperatures of three anomalies and phenomenologically described as: Td, related with the ferroelectric long-range ordering loss and the tetragonal to pseudocubic phase transition beginning; TRE associated with the paraelectric transition and Tm related to the maximum value of the real part of dielectric permittivity, where Td < TRE < Tm. A strong dependence of the height of Tm anomaly with Ta content was observed, being the Tm peak height reduced with the Ta increasing. From charge compensation mechanisms which occur with the Ta5+ ion substitution in BNBK ceramics, we conclude that the Ta doping reduces the oxygen vacancies concentration, give rise to experimental evidence which that Tm anomaly should be related with the interfacial polarization created by oxygen vacancies mobility. The ferroelectric properties of the Ta-doped ceramics showed that the Ta doping reduces the long-range ferroelectric ordering, resulting in the relaxor state stabilization at lower temperatures when compared with the pure BNBK system. On the other hand, the results of the energy storage densities showed an efficiency enhancement as a function of Ta content, resulting in exceptional values of the order of 90% with good thermal stability at high temperatures.
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