Estudo da série LaNi1-xFexO3 e folhas de grafite pirolítico em reações de desprendimento de oxigênio
Autor(a) principal: | |
---|---|
Data de Publicação: | 2020 |
Tipo de documento: | Tese |
Idioma: | por |
Título da fonte: | Repositório Institucional da UFSCAR |
Texto Completo: | https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/13084 |
Resumo: | Due to the critical need to change from fossil to renewable fuels, the perovskite oxide structures emerge as an important class of materials due to its activity in photovoltaic cells, photocatalysis, photoelectrochemical cells and electrocatalytic performance for oxygen evolution reactions (OER). Among several perovskites, LaNiO3 is promising for water oxidation reactions. However, this material presents some difficulties in stabilizing the Ni3+ site. A possible alternative to stabilize this oxidation state is the addition of other transition metals. The support electrodes on which the materials are deposited and used in RDO are extremely important in improving electrocatalytic activity. Pyrolytic graphite sheets can present themselves as an attractive alternative for a support electrode, having advantages as excellent electrical conductivity. Therefore, in this work, a study was carried out on the electrocatalytic properties of the LaNi1-xFexO3 series (x = 0.0, 0.3, 0.6 and 0.9) for RDO, analyzing the effects caused by the addition of Fe3+. These materials were deposited on PGS, as a potential substrate for electrocatalysis. Perovskites were synthesized by the coprecipitation method, followed by heat treatment. Depending on the amount of iron added, a phase transition from rhombohedral to orthorhombic, and morphological modifications were identified in these materials. It was observed that the LaNi0.4Fe0.6O3 electrode presented the most efficient condition for RDO. This electrocatalyst showed the lowest charge transfer resistance, low overpotential (439 mV at 10 mA cm-2) and a lower Tafel slope (52 mV dec-1) compared to the LaNiO3 phase (465 mV and 76 mV dec-1). PGS was also used for electrodeposition of NiFe-based catalysts, which presented a high electrocatalytic activity. The electrodeposited sample with 75% Ni and 25% Fe provided an overpotential of 320 mV, while in the same sample deposited on glassy carbon, the overpotential was 350 mV. In conclusion, it was possible to determine that both the LaNi1-xFexO3 series (x = 0.0, 0.3, 0.6 and 0.9) and NiFe layered double hydroxides, both deposited on PGS, are potential materials to be applied in OER. |
id |
SCAR_060fba3264978b163ce2013abaebc9ab |
---|---|
oai_identifier_str |
oai:repositorio.ufscar.br:ufscar/13084 |
network_acronym_str |
SCAR |
network_name_str |
Repositório Institucional da UFSCAR |
repository_id_str |
4322 |
spelling |
Gozzo, Cipriano BeneditoLeite, Edson Robertohttp://lattes.cnpq.br/1025598529469393http://lattes.cnpq.br/01864376967760915764c639-0dd5-46bb-9f07-2b014f7fac1c2020-07-27T21:36:39Z2020-07-27T21:36:39Z2020-04-17GOZZO, Cipriano Benedito. Estudo da série LaNi1-xFexO3 e folhas de grafite pirolítico em reações de desprendimento de oxigênio. 2020. Tese (Doutorado em Química) – Universidade Federal de São Carlos, São Carlos, 2020. Disponível em: https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/13084.https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/13084Due to the critical need to change from fossil to renewable fuels, the perovskite oxide structures emerge as an important class of materials due to its activity in photovoltaic cells, photocatalysis, photoelectrochemical cells and electrocatalytic performance for oxygen evolution reactions (OER). Among several perovskites, LaNiO3 is promising for water oxidation reactions. However, this material presents some difficulties in stabilizing the Ni3+ site. A possible alternative to stabilize this oxidation state is the addition of other transition metals. The support electrodes on which the materials are deposited and used in RDO are extremely important in improving electrocatalytic activity. Pyrolytic graphite sheets can present themselves as an attractive alternative for a support electrode, having advantages as excellent electrical conductivity. Therefore, in this work, a study was carried out on the electrocatalytic properties of the LaNi1-xFexO3 series (x = 0.0, 0.3, 0.6 and 0.9) for RDO, analyzing the effects caused by the addition of Fe3+. These materials were deposited on PGS, as a potential substrate for electrocatalysis. Perovskites were synthesized by the coprecipitation method, followed by heat treatment. Depending on the amount of iron added, a phase transition from rhombohedral to orthorhombic, and morphological modifications were identified in these materials. It was observed that the LaNi0.4Fe0.6O3 electrode presented the most efficient condition for RDO. This electrocatalyst showed the lowest charge transfer resistance, low overpotential (439 mV at 10 mA cm-2) and a lower Tafel slope (52 mV dec-1) compared to the LaNiO3 phase (465 mV and 76 mV dec-1). PGS was also used for electrodeposition of NiFe-based catalysts, which presented a high electrocatalytic activity. The electrodeposited sample with 75% Ni and 25% Fe provided an overpotential of 320 mV, while in the same sample deposited on glassy carbon, the overpotential was 350 mV. In conclusion, it was possible to determine that both the LaNi1-xFexO3 series (x = 0.0, 0.3, 0.6 and 0.9) and NiFe layered double hydroxides, both deposited on PGS, are potential materials to be applied in OER.Com a necessidade de mudarmos de energias provindas de combustíveis fósseis para combustíveis renováveis, os óxidos de estruturas perovskitas emergem como uma importante classe de materiais devido a sua atividade em células fotovoltaicas, células a combustível, fotocatálise, células fotoeletroquímcas e desempenho eletrocatalítico para reações de desprendimento de oxigênio (RDO). Entre diversas perovskitas, o LaNiO3 é um material promissor para reações de oxidação da hidroxila, porém, apresenta algumas dificuldades na estabilização do sítio Ni3+. Uma alternativa para estabilizar esse estado de oxidação é a adição de outros metais de transição. Os eletrodos de suporte sobre os quais os materiais são depositados influenciam na atividade eletrocatalítica. As folhas de grafite pirolítico (PGS – pyrolytic grafite sheet) podem ser uma alternativa interessante para ser usado como substrato em RDO devido algumas propriedades, como exemplo a excelente condutividade elétrica. Assim, nesse trabalho foi realizado um estudo sobre as propriedades eletrocatalíticas da série LaNi1-xFexO3 (x = 0,0, 0,3, 0,6 e 0,9), analisando os efeitos provocados pela adição de Fe3+ na RDO. Esses materiais foram depositados sobre PGS, visando verificar o potencial uso desse substrato para eletrocatálise. As perovskitas foram sintetizadas pelo método de coprecipitação, seguido de tratamento térmico. Dependendo da quantidade de adição de ferro, foi identificado que houve alterações estruturais na fase (de romboédrica para ortorrômbica) e morfológicas nesses materiais. Foi encontrado que o eletrodo LaNi0,4Fe0,6O3, entre os materiais estudados da série, foi o mais eficiente para RDO. Este eletrocatalisador apresentou a menor resistência à transferência de carga, um baixo sobrepotencial (439 mV à 10 mA cm-2) e uma menor inclinação de Tafel (52 mV dec-1) em comparação a fase LaNiO3 (465 mV e 76 mV dec-1). O PGS também foi utilizado para eletrodeposição de catalisadores de hidróxidos duplos lamelares de NiFe, tendo apresentado uma alta atividade eletrocatalítica. Na qual a amostra eletrodepositada com 75% de Ni e 25% de Fe levou a um sobrepotencial de 320 mV para oxidação da hidroxila. Com isso, no presente trabalho foi possível determinar que tanto a série LaNi1-xFexO3 (x = 0,0, 0,3, 0,6 e 0,9), quanto os hidróxidos duplos lamelares de NiFe, ambos depositados sobre substrato de PGS, são materiais promissores a serem aplicados em dispositivos voltados para a RDO.Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES)CAPES: Código de Financiamento 001porUniversidade Federal de São CarlosCâmpus São CarlosPrograma de Pós-Graduação em Química - PPGQUFSCarAttribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Brazilhttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/info:eu-repo/semantics/openAccessReação de desprendimento de oxigênioEnergias renováveisEletroquímicaPerovskitas LaNi1-xFexO3Folhas de grafite pirolíticoOxygen evolution reactionRenewable energyElectrochemistryPerovskites LaNi1-xFexO3Pyrolytic grafite sheetCIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::FISICO-QUIMICA::CINETICA QUIMICA E CATALISECIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::FISICO-QUIMICA::ELETROQUIMICAEstudo da série LaNi1-xFexO3 e folhas de grafite pirolítico em reações de desprendimento de oxigênioStudy of the LaNi1-xFexO3 series and pirolytic graphite sheets in oxygen evolution reactionsinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesis6006009c25e6a7-a2cd-4058-97ed-441bc2793123reponame:Repositório Institucional da UFSCARinstname:Universidade Federal de São Carlos (UFSCAR)instacron:UFSCARORIGINALTese PPGQ UFSCar - Cipriano.pdfTese PPGQ UFSCar - Cipriano.pdfapplication/pdf6317287https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/13084/1/Tese%20PPGQ%20UFSCar%20-%20Cipriano.pdf69507025e57cb66e5a18998b6b226079MD51modelo-carta-comprovante_homologacao.pdfmodelo-carta-comprovante_homologacao.pdfapplication/pdf634765https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/13084/3/modelo-carta-comprovante_homologacao.pdfbdc2fdd2d571befb86ddbb742d0d1065MD53CC-LICENSElicense_rdflicense_rdfapplication/rdf+xml; charset=utf-8811https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/13084/4/license_rdfe39d27027a6cc9cb039ad269a5db8e34MD54TEXTTese PPGQ UFSCar - Cipriano.pdf.txtTese PPGQ UFSCar - Cipriano.pdf.txtExtracted texttext/plain140444https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/13084/5/Tese%20PPGQ%20UFSCar%20-%20Cipriano.pdf.txt2a323f9fab1a650d173fa324cc73aa79MD55modelo-carta-comprovante_homologacao.pdf.txtmodelo-carta-comprovante_homologacao.pdf.txtExtracted texttext/plain1486https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/13084/7/modelo-carta-comprovante_homologacao.pdf.txt16ed306589fd96cb4a2f0965b6dbfa65MD57THUMBNAILTese PPGQ UFSCar - Cipriano.pdf.jpgTese PPGQ UFSCar - Cipriano.pdf.jpgIM Thumbnailimage/jpeg9867https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/13084/6/Tese%20PPGQ%20UFSCar%20-%20Cipriano.pdf.jpgc5a3544e0b8b6e3630911ca82babb35dMD56modelo-carta-comprovante_homologacao.pdf.jpgmodelo-carta-comprovante_homologacao.pdf.jpgIM Thumbnailimage/jpeg6323https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/13084/8/modelo-carta-comprovante_homologacao.pdf.jpg8dd38f380302933b9b021d8007ed3ac2MD58ufscar/130842023-09-18 18:31:58.55oai:repositorio.ufscar.br:ufscar/13084Repositório InstitucionalPUBhttps://repositorio.ufscar.br/oai/requestopendoar:43222023-09-18T18:31:58Repositório Institucional da UFSCAR - Universidade Federal de São Carlos (UFSCAR)false |
dc.title.por.fl_str_mv |
Estudo da série LaNi1-xFexO3 e folhas de grafite pirolítico em reações de desprendimento de oxigênio |
dc.title.alternative.eng.fl_str_mv |
Study of the LaNi1-xFexO3 series and pirolytic graphite sheets in oxygen evolution reactions |
title |
Estudo da série LaNi1-xFexO3 e folhas de grafite pirolítico em reações de desprendimento de oxigênio |
spellingShingle |
Estudo da série LaNi1-xFexO3 e folhas de grafite pirolítico em reações de desprendimento de oxigênio Gozzo, Cipriano Benedito Reação de desprendimento de oxigênio Energias renováveis Eletroquímica Perovskitas LaNi1-xFexO3 Folhas de grafite pirolítico Oxygen evolution reaction Renewable energy Electrochemistry Perovskites LaNi1-xFexO3 Pyrolytic grafite sheet CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::FISICO-QUIMICA::CINETICA QUIMICA E CATALISE CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::FISICO-QUIMICA::ELETROQUIMICA |
title_short |
Estudo da série LaNi1-xFexO3 e folhas de grafite pirolítico em reações de desprendimento de oxigênio |
title_full |
Estudo da série LaNi1-xFexO3 e folhas de grafite pirolítico em reações de desprendimento de oxigênio |
title_fullStr |
Estudo da série LaNi1-xFexO3 e folhas de grafite pirolítico em reações de desprendimento de oxigênio |
title_full_unstemmed |
Estudo da série LaNi1-xFexO3 e folhas de grafite pirolítico em reações de desprendimento de oxigênio |
title_sort |
Estudo da série LaNi1-xFexO3 e folhas de grafite pirolítico em reações de desprendimento de oxigênio |
author |
Gozzo, Cipriano Benedito |
author_facet |
Gozzo, Cipriano Benedito |
author_role |
author |
dc.contributor.authorlattes.por.fl_str_mv |
http://lattes.cnpq.br/0186437696776091 |
dc.contributor.author.fl_str_mv |
Gozzo, Cipriano Benedito |
dc.contributor.advisor1.fl_str_mv |
Leite, Edson Roberto |
dc.contributor.advisor1Lattes.fl_str_mv |
http://lattes.cnpq.br/1025598529469393 |
dc.contributor.authorID.fl_str_mv |
5764c639-0dd5-46bb-9f07-2b014f7fac1c |
contributor_str_mv |
Leite, Edson Roberto |
dc.subject.por.fl_str_mv |
Reação de desprendimento de oxigênio Energias renováveis Eletroquímica Perovskitas LaNi1-xFexO3 Folhas de grafite pirolítico |
topic |
Reação de desprendimento de oxigênio Energias renováveis Eletroquímica Perovskitas LaNi1-xFexO3 Folhas de grafite pirolítico Oxygen evolution reaction Renewable energy Electrochemistry Perovskites LaNi1-xFexO3 Pyrolytic grafite sheet CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::FISICO-QUIMICA::CINETICA QUIMICA E CATALISE CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::FISICO-QUIMICA::ELETROQUIMICA |
dc.subject.eng.fl_str_mv |
Oxygen evolution reaction Renewable energy Electrochemistry Perovskites LaNi1-xFexO3 Pyrolytic grafite sheet |
dc.subject.cnpq.fl_str_mv |
CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::FISICO-QUIMICA::CINETICA QUIMICA E CATALISE CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::FISICO-QUIMICA::ELETROQUIMICA |
description |
Due to the critical need to change from fossil to renewable fuels, the perovskite oxide structures emerge as an important class of materials due to its activity in photovoltaic cells, photocatalysis, photoelectrochemical cells and electrocatalytic performance for oxygen evolution reactions (OER). Among several perovskites, LaNiO3 is promising for water oxidation reactions. However, this material presents some difficulties in stabilizing the Ni3+ site. A possible alternative to stabilize this oxidation state is the addition of other transition metals. The support electrodes on which the materials are deposited and used in RDO are extremely important in improving electrocatalytic activity. Pyrolytic graphite sheets can present themselves as an attractive alternative for a support electrode, having advantages as excellent electrical conductivity. Therefore, in this work, a study was carried out on the electrocatalytic properties of the LaNi1-xFexO3 series (x = 0.0, 0.3, 0.6 and 0.9) for RDO, analyzing the effects caused by the addition of Fe3+. These materials were deposited on PGS, as a potential substrate for electrocatalysis. Perovskites were synthesized by the coprecipitation method, followed by heat treatment. Depending on the amount of iron added, a phase transition from rhombohedral to orthorhombic, and morphological modifications were identified in these materials. It was observed that the LaNi0.4Fe0.6O3 electrode presented the most efficient condition for RDO. This electrocatalyst showed the lowest charge transfer resistance, low overpotential (439 mV at 10 mA cm-2) and a lower Tafel slope (52 mV dec-1) compared to the LaNiO3 phase (465 mV and 76 mV dec-1). PGS was also used for electrodeposition of NiFe-based catalysts, which presented a high electrocatalytic activity. The electrodeposited sample with 75% Ni and 25% Fe provided an overpotential of 320 mV, while in the same sample deposited on glassy carbon, the overpotential was 350 mV. In conclusion, it was possible to determine that both the LaNi1-xFexO3 series (x = 0.0, 0.3, 0.6 and 0.9) and NiFe layered double hydroxides, both deposited on PGS, are potential materials to be applied in OER. |
publishDate |
2020 |
dc.date.accessioned.fl_str_mv |
2020-07-27T21:36:39Z |
dc.date.available.fl_str_mv |
2020-07-27T21:36:39Z |
dc.date.issued.fl_str_mv |
2020-04-17 |
dc.type.status.fl_str_mv |
info:eu-repo/semantics/publishedVersion |
dc.type.driver.fl_str_mv |
info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
format |
doctoralThesis |
status_str |
publishedVersion |
dc.identifier.citation.fl_str_mv |
GOZZO, Cipriano Benedito. Estudo da série LaNi1-xFexO3 e folhas de grafite pirolítico em reações de desprendimento de oxigênio. 2020. Tese (Doutorado em Química) – Universidade Federal de São Carlos, São Carlos, 2020. Disponível em: https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/13084. |
dc.identifier.uri.fl_str_mv |
https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/13084 |
identifier_str_mv |
GOZZO, Cipriano Benedito. Estudo da série LaNi1-xFexO3 e folhas de grafite pirolítico em reações de desprendimento de oxigênio. 2020. Tese (Doutorado em Química) – Universidade Federal de São Carlos, São Carlos, 2020. Disponível em: https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/13084. |
url |
https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/13084 |
dc.language.iso.fl_str_mv |
por |
language |
por |
dc.relation.confidence.fl_str_mv |
600 600 |
dc.relation.authority.fl_str_mv |
9c25e6a7-a2cd-4058-97ed-441bc2793123 |
dc.rights.driver.fl_str_mv |
Attribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Brazil http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/ info:eu-repo/semantics/openAccess |
rights_invalid_str_mv |
Attribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Brazil http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/ |
eu_rights_str_mv |
openAccess |
dc.publisher.none.fl_str_mv |
Universidade Federal de São Carlos Câmpus São Carlos |
dc.publisher.program.fl_str_mv |
Programa de Pós-Graduação em Química - PPGQ |
dc.publisher.initials.fl_str_mv |
UFSCar |
publisher.none.fl_str_mv |
Universidade Federal de São Carlos Câmpus São Carlos |
dc.source.none.fl_str_mv |
reponame:Repositório Institucional da UFSCAR instname:Universidade Federal de São Carlos (UFSCAR) instacron:UFSCAR |
instname_str |
Universidade Federal de São Carlos (UFSCAR) |
instacron_str |
UFSCAR |
institution |
UFSCAR |
reponame_str |
Repositório Institucional da UFSCAR |
collection |
Repositório Institucional da UFSCAR |
bitstream.url.fl_str_mv |
https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/13084/1/Tese%20PPGQ%20UFSCar%20-%20Cipriano.pdf https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/13084/3/modelo-carta-comprovante_homologacao.pdf https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/13084/4/license_rdf https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/13084/5/Tese%20PPGQ%20UFSCar%20-%20Cipriano.pdf.txt https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/13084/7/modelo-carta-comprovante_homologacao.pdf.txt https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/13084/6/Tese%20PPGQ%20UFSCar%20-%20Cipriano.pdf.jpg https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/13084/8/modelo-carta-comprovante_homologacao.pdf.jpg |
bitstream.checksum.fl_str_mv |
69507025e57cb66e5a18998b6b226079 bdc2fdd2d571befb86ddbb742d0d1065 e39d27027a6cc9cb039ad269a5db8e34 2a323f9fab1a650d173fa324cc73aa79 16ed306589fd96cb4a2f0965b6dbfa65 c5a3544e0b8b6e3630911ca82babb35d 8dd38f380302933b9b021d8007ed3ac2 |
bitstream.checksumAlgorithm.fl_str_mv |
MD5 MD5 MD5 MD5 MD5 MD5 MD5 |
repository.name.fl_str_mv |
Repositório Institucional da UFSCAR - Universidade Federal de São Carlos (UFSCAR) |
repository.mail.fl_str_mv |
|
_version_ |
1802136378026229760 |