Dopagem e formação de heterojunções como estratégias para o melhoramento da propriedade fotocatalítica de Ag3PO4
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Data de Publicação: | 2022 |
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Texto Completo: | https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/16525 |
Resumo: | In recent years, the growing technological and industrial activities in sectors such as pharmaceuticals and textiles have shown side effects on the environment and human health. Such effects are related to the generation of harmful waste and its inappropriate disposal to the environment, mainly aquatic, directly impacting human and animal health. Among several processes for the treatment of these residues, heterogeneous photocatalysis has been considered an effective method for this purpose. With this, the search for new materials and the improvement of the properties of photocatalysts have grown abruptly. Due to its intrinsic photocatalytic activity for the degradation of organic compounds, silver phosphate (Ag3PO4) has been widely researched in order to improve its properties for the treatment of contaminated effluents. The formation of heterojunctions between semiconductors and also their doping have been shown to be efficient in improving the photocatalytic activity of Ag3PO4 for the degradation of dyes and drugs. Thus, this study had as main objective the modification of Ag3PO4 through doping with tungsten (W) and separately, through the formation of heterojunction with silver tungstate (α-Ag2WO4). In both works, the materials were synthesized by the chemical co-precipitation method and as main results, the doping of W in the Ag3PO4 structure caused the formation of disordered [AgO4], [PO4], and [WO4] clusters, which generate intermediate energy levels in the band gap region. These levels delay the electron-hole pair recombination process, resulting in an improvement in the photocatalytic performance of doped materials for the degradation of Rhodamine B dye, Cephalexin antibiotic, and Imidacloprid pesticide, under visible light irradiation. In addition, the presence of W in Ag3PO4 showed a 16-fold increase in bactericidal performance against methicillin-resistant Staphylococcus aureus bacteria. For the formation of heterojunction, it was observed that the material containing 24 wt% of α-Ag2WO4 showed superior photocatalytic activity for the degradation of Rhodamine B dye compared to the separated materials. Based on the reduction potentials of the valence and conduction bands of α-Ag2WO4 and Ag3PO4, obtained experimentally by the Mulliken electronegativity method, a type I heterojunction charge transfer mechanism was proposed for these materials. In addition, the formation of metallic silver nanoparticles at the semiconductors interface was observed, acting as a bridge and increasing the transfer and separation of charges between the semiconductors. Thus, in this study it was possible to obtain photocatalyst materials and improve the photocatalytic properties of Ag3PO4 through doping with W and the formation of heterojunction with α-Ag2WO4. |
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Among several processes for the treatment of these residues, heterogeneous photocatalysis has been considered an effective method for this purpose. With this, the search for new materials and the improvement of the properties of photocatalysts have grown abruptly. Due to its intrinsic photocatalytic activity for the degradation of organic compounds, silver phosphate (Ag3PO4) has been widely researched in order to improve its properties for the treatment of contaminated effluents. The formation of heterojunctions between semiconductors and also their doping have been shown to be efficient in improving the photocatalytic activity of Ag3PO4 for the degradation of dyes and drugs. Thus, this study had as main objective the modification of Ag3PO4 through doping with tungsten (W) and separately, through the formation of heterojunction with silver tungstate (α-Ag2WO4). In both works, the materials were synthesized by the chemical co-precipitation method and as main results, the doping of W in the Ag3PO4 structure caused the formation of disordered [AgO4], [PO4], and [WO4] clusters, which generate intermediate energy levels in the band gap region. These levels delay the electron-hole pair recombination process, resulting in an improvement in the photocatalytic performance of doped materials for the degradation of Rhodamine B dye, Cephalexin antibiotic, and Imidacloprid pesticide, under visible light irradiation. In addition, the presence of W in Ag3PO4 showed a 16-fold increase in bactericidal performance against methicillin-resistant Staphylococcus aureus bacteria. For the formation of heterojunction, it was observed that the material containing 24 wt% of α-Ag2WO4 showed superior photocatalytic activity for the degradation of Rhodamine B dye compared to the separated materials. Based on the reduction potentials of the valence and conduction bands of α-Ag2WO4 and Ag3PO4, obtained experimentally by the Mulliken electronegativity method, a type I heterojunction charge transfer mechanism was proposed for these materials. In addition, the formation of metallic silver nanoparticles at the semiconductors interface was observed, acting as a bridge and increasing the transfer and separation of charges between the semiconductors. Thus, in this study it was possible to obtain photocatalyst materials and improve the photocatalytic properties of Ag3PO4 through doping with W and the formation of heterojunction with α-Ag2WO4.Nos últimos anos, a crescente atividade tecnológica e industrial em setores como farmacêutico e têxtil tem acarretado em efeitos colaterais ao ambiente e à saúde humana. Tais efeitos são relacionados à geração de resíduos nocivos e seus descartes inapropriados ao ambiente, principalmente aquático, impactando diretamente a saúde humana e animal. Dentre diversos processos para tratamento destes resíduos, a fotocatálise heterogênea tem sido considerada um método efetivo para tal propósito. Com isto, a busca por novos materiais e o melhoramento das propriedades de fotocatalisadores tem crescido abruptamente. Devido à sua intrínseca atividade fotocatalítica para a degradação de compostos orgânicos, o fosfato de prata (Ag3PO4) tem sido amplamente pesquisado com o intuito de melhoramento de suas propriedades para o tratamento de efluentes contaminados. A formação de heterojunção entre semicondutores e também, a dopagem destes, têm se mostrado eficientes no melhoramento da atividade fotocatalítica do Ag3PO4 para a degradação de corantes e fármacos. Desta forma, este estudo tem como principal objetivo a modificação do Ag3PO4 por meio da dopagem com tungstênio (W) e separadamente, por meio da formação de heterojunção com tungstato de prata (α-Ag2WO4). Em ambos os trabalhos, os materiais foram sintetizados pelo método de co-precipitação química e como principais resultados, a dopagem de W na estrutura do Ag3PO4 provocou a formação de clusters [AgO4], [PO4] e [WO4] desordenados, os quais geram níveis de energia intermediários na região do band gap. Estes níveis retardam o processo de recombinação do par elétron-buraco, resultando na melhoria na performance fotocatalítica dos materiais dopados para a degradação do corante Rodamina B, do antibiótico Cefalexina e do pesticida Imidacloprido, sob irradiação de luz visível. Além disto, a presença de W no Ag3PO4 apresentou um aumento de 16 vezes na performance bactericida contra a bactéria Staphylococcus aureus resistente à meticilina. Para a formação de heterojunção, foi observado que o material contendo 24% m/m de α-Ag2WO4 apresentou atividade fotocatalítica superior para a degradação do corante Rodamina B, em comparação aos materiais separados. Baseado nos potenciais de redução das bandas de valência e de condução do α-Ag2WO4 e Ag3PO4, obtidos experimentalmente pelo método de eletronegatividade de Mulliken, foi proposto o mecanismo de transferência de cargas de heterojunção do tipo I para estes materiais. Além disto, foi observada a formação de nanopartículas de prata metálica na interface dos semicondutores, atuando como uma ponte e aumentando a transferência e separação de cargas entre os semicondutores. Desta forma, neste estudo foi possível a obtenção de materiais fotocatalisadores e o melhoramento das propriedades fotocatalíticas do Ag3PO4 por meio da dopagem com W e da formação de heterojunção com o α-Ag2WO4.Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES)Código de Financiamento 001porUniversidade Federal de São CarlosCâmpus São CarlosPrograma de Pós-Graduação em Química - PPGQUFSCarAttribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Brazilhttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/info:eu-repo/semantics/openAccessFosfato de prataDopagemHeterojunçãoFotocatáliseCIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::FISICO-QUIMICADopagem e formação de heterojunções como estratégias para o melhoramento da propriedade fotocatalítica de Ag3PO4Doping and heterojunction formation as strategies to improve the photocatalytic property of Ag3PO4info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesis600600858e0964-d787-4b05-8cfd-92ebfc20599ereponame:Repositório Institucional da UFSCARinstname:Universidade Federal de São Carlos (UFSCAR)instacron:UFSCARORIGINALtese_AlineTrench.pdftese_AlineTrench.pdfTeseapplication/pdf4681864https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/16525/1/tese_AlineTrench.pdfeae890558298806bf3fa77d0463c4b8cMD51cartapedido_homologacao.pdfcartapedido_homologacao.pdfCarta Comprovanteapplication/pdf229671https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/16525/3/cartapedido_homologacao.pdf66b635928213bd10cbecb02cbb32d434MD53CC-LICENSElicense_rdflicense_rdfapplication/rdf+xml; charset=utf-8811https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/16525/4/license_rdfe39d27027a6cc9cb039ad269a5db8e34MD54TEXTtese_AlineTrench.pdf.txttese_AlineTrench.pdf.txtExtracted texttext/plain187515https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/16525/5/tese_AlineTrench.pdf.txte99f6680dd3b1f55f33948ce125048fcMD55cartapedido_homologacao.pdf.txtcartapedido_homologacao.pdf.txtExtracted texttext/plain1495https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/16525/7/cartapedido_homologacao.pdf.txt002c5f899cf4a190c482e60d23d2373dMD57THUMBNAILtese_AlineTrench.pdf.jpgtese_AlineTrench.pdf.jpgIM Thumbnailimage/jpeg8716https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/16525/6/tese_AlineTrench.pdf.jpgb1a966a611b221efedf0ed4b4b5de67bMD56cartapedido_homologacao.pdf.jpgcartapedido_homologacao.pdf.jpgIM Thumbnailimage/jpeg8453https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/16525/8/cartapedido_homologacao.pdf.jpga7332be045845de4ff6f6cefc5eeee0fMD58ufscar/165252023-09-18 18:32:15.567oai:repositorio.ufscar.br:ufscar/16525Repositório InstitucionalPUBhttps://repositorio.ufscar.br/oai/requestopendoar:43222023-09-18T18:32:15Repositório Institucional da UFSCAR - Universidade Federal de São Carlos (UFSCAR)false |
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