Otimização do processo de mineralização de compostos orgânicos utilizando sistemas eletro-Fenton e fotoeletro Fenton por irradiação UV artificial e solar

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Almeida, Lucio César de
Data de Publicação: 2011
Tipo de documento: Tese
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Institucional da UFSCAR
Texto Completo: https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/6207
Resumo: Electrochemical advanced oxidation processes based on the Fenton s reaction, such as electro-Fenton (EF) and photoelectro-Fenton (PEF) using artificial and solar UV irradiation were employed in the treatment of effluents containing organic compounds (the textile dye AR 29 acid red 29, the drug paracetamol and the herbicide MCPA 2-methyl-4- chlorophenoxyacetic acid). Furthermore, kinetic studies of degradation of these compounds were performed, using factorial design in order to analyze simultaneously the influence of the parameters current, initial concentration of the catalyst Fe2+ and pH as well as the response surface methodology in order to optimize the experimental conditions. Finally, chromatographic techniques were also used for identification and quantification of the intermediates of the degradation process, among which aromatic compounds, carboxylic acids and inorganic ions. For the three investigated compounds, it was found that the main oxidant was the hydroxyl radical, OH produced by the Fenton s reaction between the catalyst Fe2+ added and the H2O2 electrogenerated by the O2 reduction at the surface of the diffusion air cathode as well as by the photolysis of hydroxylated Fe3+ species. Additionally, the use of the UV radiation, either by artificial or solar source, promoted the fast removal of Fe3+ complexes formed with carboxylic acids which were not actually removed by the OH radical. In the case of AR 29 dye, the highest efficiency was obtained for the PEF process (TOC total organic carbon removal of 95%), followed by EF process; the anodic oxidation presented the lowest performance. For paracetamol and MCPA, investigated only by the PEF process, values of TOC removal of 75 % and 74 % for the optimal conditions at 120 min electrolysis were obtained, respectively. Moreover, MCE mineralization current efficiency values of 71% for paracetamol and 72% for MCPA with EC energy consumption values of 93 kW h kg-1 TOC (7.0 kW h m-3) and 87.7 kW h kg-1 TOC (6.6 kW h m-3) were obtained, respectively. Finally, using distinct liquid chromatography techniques in order to identify and quantify the generated intermediates, plausible mechanisms for degradation of the three investigated compounds up to their complete conversion to CO2 and water were proposed.
id SCAR_804ea6ba4f7660c397eaef04e67f3825
oai_identifier_str oai:repositorio.ufscar.br:ufscar/6207
network_acronym_str SCAR
network_name_str Repositório Institucional da UFSCAR
repository_id_str 4322
spelling Almeida, Lucio César deBocchi, Nerilsohttp://genos.cnpq.br:12010/dwlattes/owa/prc_imp_cv_int?f_cod=K4783990J3http://lattes.cnpq.br/623365604539975331edff3a-1dcd-45ef-8693-c0e2b8e8019c2016-06-02T20:34:29Z2011-11-252016-06-02T20:34:29Z2011-09-30ALMEIDA, Lucio César de. Otimização do processo de mineralização de compostos orgânicos utilizando sistemas eletro-Fenton e fotoeletro Fenton por irradiação UV artificial e solar. 2011. 167 f. Tese (Doutorado em Ciências Exatas e da Terra) - Universidade Federal de São Carlos, São Carlos, 2011.https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/6207Electrochemical advanced oxidation processes based on the Fenton s reaction, such as electro-Fenton (EF) and photoelectro-Fenton (PEF) using artificial and solar UV irradiation were employed in the treatment of effluents containing organic compounds (the textile dye AR 29 acid red 29, the drug paracetamol and the herbicide MCPA 2-methyl-4- chlorophenoxyacetic acid). Furthermore, kinetic studies of degradation of these compounds were performed, using factorial design in order to analyze simultaneously the influence of the parameters current, initial concentration of the catalyst Fe2+ and pH as well as the response surface methodology in order to optimize the experimental conditions. Finally, chromatographic techniques were also used for identification and quantification of the intermediates of the degradation process, among which aromatic compounds, carboxylic acids and inorganic ions. For the three investigated compounds, it was found that the main oxidant was the hydroxyl radical, OH produced by the Fenton s reaction between the catalyst Fe2+ added and the H2O2 electrogenerated by the O2 reduction at the surface of the diffusion air cathode as well as by the photolysis of hydroxylated Fe3+ species. Additionally, the use of the UV radiation, either by artificial or solar source, promoted the fast removal of Fe3+ complexes formed with carboxylic acids which were not actually removed by the OH radical. In the case of AR 29 dye, the highest efficiency was obtained for the PEF process (TOC total organic carbon removal of 95%), followed by EF process; the anodic oxidation presented the lowest performance. For paracetamol and MCPA, investigated only by the PEF process, values of TOC removal of 75 % and 74 % for the optimal conditions at 120 min electrolysis were obtained, respectively. Moreover, MCE mineralization current efficiency values of 71% for paracetamol and 72% for MCPA with EC energy consumption values of 93 kW h kg-1 TOC (7.0 kW h m-3) and 87.7 kW h kg-1 TOC (6.6 kW h m-3) were obtained, respectively. Finally, using distinct liquid chromatography techniques in order to identify and quantify the generated intermediates, plausible mechanisms for degradation of the three investigated compounds up to their complete conversion to CO2 and water were proposed.Processos eletroquímicos oxidativos avançados baseados na reação de Fenton, tais como eletro-Fenton (EF) e fotoeletro-Fenton por irradiação UV artificial (FEF) e solar (FEFS) foram empregados no tratamento de efluentes contendo compostos orgânicos (o corante têxtil AR 29 vermelho ácido 29, o fármaco paracetamol e o herbicida MCPA ácido 2-metil-4- clorofenoxiacético). Além disso, foram realizados estudos cinéticos da degradação destes compostos, empregando-se planejamentos fatoriais para analisar, simultaneamente, a influência das variáveis corrente, concentração inicial do catalisador Fe2+ e pH, bem como a metodologia de superfície de resposta para otimizar as condições experimentais. Finalmente, também foram utilizadas técnicas cromatográficas para identificação e quantificação dos intermediários do processo de degradação, dentre os quais compostos aromáticos, ácidos carboxílicos e íons inorgânicos. Para os três compostos investigados, constatou-se que o principal oxidante foi o radical hidroxila, OH produzido pela reação de Fenton entre o catalisador Fe2+ adicionado e o H2O2 eletrogerado pela redução de O2 na superfície do catodo de difusão de ar, bem como pela fotólise de espécies de Fe3+ hidroxiladas. Ademais, o emprego da radiação UV, seja por meio de fonte artificial ou solar, favoreceu a rápida remoção de complexos de Fe3+ formados com ácidos carboxílicos, os quais não eram efetivamente removidos pelo radical ●OH. No caso do corante AR 29, a maior eficiência foi obtida para o processo FEF (95% de remoção do COT carbono orgânico total), seguido pelo processo EF; o processo de oxidação anódica apresentou o menor desempenho. Para os compostos paracetamol e MCPA, investigados somente pelo processo FEFS, foram obtidos valores de remoção de COT de 75% e 74% para as condições ótimas em 120 min de eletrólise, respectivamente. Além disso, foram obtidos valores de ECM eficiência de corrente de mineralização de 71% para o paracetamol e 72% para o MCPA com valores de CE consumo energético de 93 kW h kg-1 COT (7,0 kW h m-3) e 87,7 kW h kg-1 COT (6,6 kW h m-3), respectivamente. Por fim, empregando-se distintas técnicas de cromatografia líquida para identificação e quantificação dos intermediários gerados, foram propostos mecanismos plausíveis para os processos de degradação dos três compostos investigados, até completa conversão a CO2 e água.Financiadora de Estudos e Projetosapplication/pdfporUniversidade Federal de São CarlosPrograma de Pós-Graduação em Química - PPGQUFSCarBREletroquímicaOxidação eletroquímicaPlanejamento fatorialSuperfície de respostasCIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::FISICO-QUIMICAOtimização do processo de mineralização de compostos orgânicos utilizando sistemas eletro-Fenton e fotoeletro Fenton por irradiação UV artificial e solarinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesis-1-1372dc9cb-3636-4983-999d-2dc205d64ffbinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da UFSCARinstname:Universidade Federal de São Carlos (UFSCAR)instacron:UFSCARORIGINAL3937.pdfapplication/pdf2583113https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/6207/1/3937.pdf5269a35c8329b62a6b25e21dc4c2cdf6MD51TEXT3937.pdf.txt3937.pdf.txtExtracted texttext/plain0https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/6207/2/3937.pdf.txtd41d8cd98f00b204e9800998ecf8427eMD52THUMBNAIL3937.pdf.jpg3937.pdf.jpgIM Thumbnailimage/jpeg10544https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/6207/3/3937.pdf.jpg5fc8f6d28b3ae6f02b7d55f364464169MD53ufscar/62072023-09-18 18:31:39.758oai:repositorio.ufscar.br:ufscar/6207Repositório InstitucionalPUBhttps://repositorio.ufscar.br/oai/requestopendoar:43222023-09-18T18:31:39Repositório Institucional da UFSCAR - Universidade Federal de São Carlos (UFSCAR)false
dc.title.por.fl_str_mv Otimização do processo de mineralização de compostos orgânicos utilizando sistemas eletro-Fenton e fotoeletro Fenton por irradiação UV artificial e solar
title Otimização do processo de mineralização de compostos orgânicos utilizando sistemas eletro-Fenton e fotoeletro Fenton por irradiação UV artificial e solar
spellingShingle Otimização do processo de mineralização de compostos orgânicos utilizando sistemas eletro-Fenton e fotoeletro Fenton por irradiação UV artificial e solar
Almeida, Lucio César de
Eletroquímica
Oxidação eletroquímica
Planejamento fatorial
Superfície de respostas
CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::FISICO-QUIMICA
title_short Otimização do processo de mineralização de compostos orgânicos utilizando sistemas eletro-Fenton e fotoeletro Fenton por irradiação UV artificial e solar
title_full Otimização do processo de mineralização de compostos orgânicos utilizando sistemas eletro-Fenton e fotoeletro Fenton por irradiação UV artificial e solar
title_fullStr Otimização do processo de mineralização de compostos orgânicos utilizando sistemas eletro-Fenton e fotoeletro Fenton por irradiação UV artificial e solar
title_full_unstemmed Otimização do processo de mineralização de compostos orgânicos utilizando sistemas eletro-Fenton e fotoeletro Fenton por irradiação UV artificial e solar
title_sort Otimização do processo de mineralização de compostos orgânicos utilizando sistemas eletro-Fenton e fotoeletro Fenton por irradiação UV artificial e solar
author Almeida, Lucio César de
author_facet Almeida, Lucio César de
author_role author
dc.contributor.authorlattes.por.fl_str_mv http://lattes.cnpq.br/6233656045399753
dc.contributor.author.fl_str_mv Almeida, Lucio César de
dc.contributor.advisor1.fl_str_mv Bocchi, Nerilso
dc.contributor.advisor1Lattes.fl_str_mv http://genos.cnpq.br:12010/dwlattes/owa/prc_imp_cv_int?f_cod=K4783990J3
dc.contributor.authorID.fl_str_mv 31edff3a-1dcd-45ef-8693-c0e2b8e8019c
contributor_str_mv Bocchi, Nerilso
dc.subject.por.fl_str_mv Eletroquímica
Oxidação eletroquímica
Planejamento fatorial
Superfície de respostas
topic Eletroquímica
Oxidação eletroquímica
Planejamento fatorial
Superfície de respostas
CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::FISICO-QUIMICA
dc.subject.cnpq.fl_str_mv CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::FISICO-QUIMICA
description Electrochemical advanced oxidation processes based on the Fenton s reaction, such as electro-Fenton (EF) and photoelectro-Fenton (PEF) using artificial and solar UV irradiation were employed in the treatment of effluents containing organic compounds (the textile dye AR 29 acid red 29, the drug paracetamol and the herbicide MCPA 2-methyl-4- chlorophenoxyacetic acid). Furthermore, kinetic studies of degradation of these compounds were performed, using factorial design in order to analyze simultaneously the influence of the parameters current, initial concentration of the catalyst Fe2+ and pH as well as the response surface methodology in order to optimize the experimental conditions. Finally, chromatographic techniques were also used for identification and quantification of the intermediates of the degradation process, among which aromatic compounds, carboxylic acids and inorganic ions. For the three investigated compounds, it was found that the main oxidant was the hydroxyl radical, OH produced by the Fenton s reaction between the catalyst Fe2+ added and the H2O2 electrogenerated by the O2 reduction at the surface of the diffusion air cathode as well as by the photolysis of hydroxylated Fe3+ species. Additionally, the use of the UV radiation, either by artificial or solar source, promoted the fast removal of Fe3+ complexes formed with carboxylic acids which were not actually removed by the OH radical. In the case of AR 29 dye, the highest efficiency was obtained for the PEF process (TOC total organic carbon removal of 95%), followed by EF process; the anodic oxidation presented the lowest performance. For paracetamol and MCPA, investigated only by the PEF process, values of TOC removal of 75 % and 74 % for the optimal conditions at 120 min electrolysis were obtained, respectively. Moreover, MCE mineralization current efficiency values of 71% for paracetamol and 72% for MCPA with EC energy consumption values of 93 kW h kg-1 TOC (7.0 kW h m-3) and 87.7 kW h kg-1 TOC (6.6 kW h m-3) were obtained, respectively. Finally, using distinct liquid chromatography techniques in order to identify and quantify the generated intermediates, plausible mechanisms for degradation of the three investigated compounds up to their complete conversion to CO2 and water were proposed.
publishDate 2011
dc.date.available.fl_str_mv 2011-11-25
2016-06-02T20:34:29Z
dc.date.issued.fl_str_mv 2011-09-30
dc.date.accessioned.fl_str_mv 2016-06-02T20:34:29Z
dc.type.status.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/publishedVersion
dc.type.driver.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/doctoralThesis
format doctoralThesis
status_str publishedVersion
dc.identifier.citation.fl_str_mv ALMEIDA, Lucio César de. Otimização do processo de mineralização de compostos orgânicos utilizando sistemas eletro-Fenton e fotoeletro Fenton por irradiação UV artificial e solar. 2011. 167 f. Tese (Doutorado em Ciências Exatas e da Terra) - Universidade Federal de São Carlos, São Carlos, 2011.
dc.identifier.uri.fl_str_mv https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/6207
identifier_str_mv ALMEIDA, Lucio César de. Otimização do processo de mineralização de compostos orgânicos utilizando sistemas eletro-Fenton e fotoeletro Fenton por irradiação UV artificial e solar. 2011. 167 f. Tese (Doutorado em Ciências Exatas e da Terra) - Universidade Federal de São Carlos, São Carlos, 2011.
url https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/6207
dc.language.iso.fl_str_mv por
language por
dc.relation.confidence.fl_str_mv -1
-1
dc.relation.authority.fl_str_mv 372dc9cb-3636-4983-999d-2dc205d64ffb
dc.rights.driver.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/openAccess
eu_rights_str_mv openAccess
dc.format.none.fl_str_mv application/pdf
dc.publisher.none.fl_str_mv Universidade Federal de São Carlos
dc.publisher.program.fl_str_mv Programa de Pós-Graduação em Química - PPGQ
dc.publisher.initials.fl_str_mv UFSCar
dc.publisher.country.fl_str_mv BR
publisher.none.fl_str_mv Universidade Federal de São Carlos
dc.source.none.fl_str_mv reponame:Repositório Institucional da UFSCAR
instname:Universidade Federal de São Carlos (UFSCAR)
instacron:UFSCAR
instname_str Universidade Federal de São Carlos (UFSCAR)
instacron_str UFSCAR
institution UFSCAR
reponame_str Repositório Institucional da UFSCAR
collection Repositório Institucional da UFSCAR
bitstream.url.fl_str_mv https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/6207/1/3937.pdf
https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/6207/2/3937.pdf.txt
https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/6207/3/3937.pdf.jpg
bitstream.checksum.fl_str_mv 5269a35c8329b62a6b25e21dc4c2cdf6
d41d8cd98f00b204e9800998ecf8427e
5fc8f6d28b3ae6f02b7d55f364464169
bitstream.checksumAlgorithm.fl_str_mv MD5
MD5
MD5
repository.name.fl_str_mv Repositório Institucional da UFSCAR - Universidade Federal de São Carlos (UFSCAR)
repository.mail.fl_str_mv
_version_ 1813715549539008512