Desenvolvimento de nanoestruturas de TiO2 com superfície modificada pela presença de espécies de Fe e a avaliação da sua performance fotocatalítica
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Data de Publicação: | 2022 |
Tipo de documento: | Dissertação |
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Título da fonte: | Repositório Institucional da UFSCAR |
Texto Completo: | https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/16984 |
Resumo: | The development of society has increasingly demanded technological evolution in order to supply its needs, resulting in environmental costs that can lead to severe damage. Among these impacts, the pollution of springs and atmospheric air through the emission of different residual chemical compounds from human activities stands out. Therefore, heterogeneous photocatalysis presents itself as an effective method for the remediation of both problems, which justifies the current need to develop more effective photocatalysts. Thus, the present work aimed to develop a more effective photocatalyst, such as TiO2 nanostructures with a surface modified by the presence of Fe species. The photocatalytic potential was evaluated against the degradation of two organic dyes, methylene blue and rhodamine B, as well as for the photoreduction of CO2, which is considered one of the most worrying gaseous pollutants. The TiO2 nanostructures were obtained through the hydrothermal method from the degradation of ammonium peroxo titanate (PTA) at different pH values of the reaction medium (equal to 6, 8 and 10). Subsequently, the as-obtained and commercial samples of TiO2, used as a reference, were decorated with Fe in different proportions (0.2, 0.8 and 1.6 % by mass of Fe) in relation to the mass of TiO2, followed by heat treatment at 400 ºC for 4 hours. X-ray diffraction measurements revealed the same TiO2 anatase crystalline phase for all samples, while UV-Vis diffuse reflectance spectroscopy (DRS) measurements showed that the presence of Fe in the samples leads to a change in their optical properties, with an increase in the absorption spectrum in the visible region and a change in the band gap values compared to pure TiO2 nanostructures. Electron microscopy analyses evidenced the formation of nanoparticles with different morphologies due to the applied synthetic conditions and compared to commercial sample, where the samples synthesized at pH equal to 8 showed anisotropic morphologies with a tendency to grow in specific crystalline planes. EDX analyses confirmed the presence of Fe on the surface of TiO2 nanostructures in a well-distributed way in the particles. Raman spectroscopy measurements indicated that the increased presence of Fe results in surface defects in the structure, which can be attributed to an inter-diffusion process of Fe in the TiO2 nanostructures. X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) analyses confirmed the presence of different Fe species on the surface of samples as well as changes in the chemical environment of Ti related to the presence of these species. The photocatalytic performance study of the samples revealed that their photocatalytic efficiency in the degradation of dyes is inversely proportional to the amount of Fe, being this result attributed to the superficial alterations caused by the presence of Fe species in the nanostructures. However, the studied samples showed good capacity for photoreduction of CO2 in products with higher added value, such as CH4 and CO, with the sample synthesized at pH 8 and with the highest amount of Fe showing the best photocatalytic potential, evidencing the important role played by the morphology of the material obtained and the amount of Fe in its photocatalytic performance. Therefore, the results demonstrate that the morphology and Fe amount can define the best applicability of the sample to either the deconstruction (dye degradation) or construction of molecules (CO2 photoreduction). |
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Falsetti, Paulo Henrique EleuterioAvansi Junior, Waldirhttp://lattes.cnpq.br/5852409796882171http://lattes.cnpq.br/07076822266020136084490c-f4a5-46ce-b67b-843dd195c1be2022-11-07T13:13:32Z2022-11-07T13:13:32Z2022-07-29FALSETTI, Paulo Henrique Eleuterio. Desenvolvimento de nanoestruturas de TiO2 com superfície modificada pela presença de espécies de Fe e a avaliação da sua performance fotocatalítica. 2022. Dissertação (Mestrado em Física) – Universidade Federal de São Carlos, São Carlos, 2022. Disponível em: https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/16984.https://repositorio.ufscar.br/handle/ufscar/16984The development of society has increasingly demanded technological evolution in order to supply its needs, resulting in environmental costs that can lead to severe damage. Among these impacts, the pollution of springs and atmospheric air through the emission of different residual chemical compounds from human activities stands out. Therefore, heterogeneous photocatalysis presents itself as an effective method for the remediation of both problems, which justifies the current need to develop more effective photocatalysts. Thus, the present work aimed to develop a more effective photocatalyst, such as TiO2 nanostructures with a surface modified by the presence of Fe species. The photocatalytic potential was evaluated against the degradation of two organic dyes, methylene blue and rhodamine B, as well as for the photoreduction of CO2, which is considered one of the most worrying gaseous pollutants. The TiO2 nanostructures were obtained through the hydrothermal method from the degradation of ammonium peroxo titanate (PTA) at different pH values of the reaction medium (equal to 6, 8 and 10). Subsequently, the as-obtained and commercial samples of TiO2, used as a reference, were decorated with Fe in different proportions (0.2, 0.8 and 1.6 % by mass of Fe) in relation to the mass of TiO2, followed by heat treatment at 400 ºC for 4 hours. X-ray diffraction measurements revealed the same TiO2 anatase crystalline phase for all samples, while UV-Vis diffuse reflectance spectroscopy (DRS) measurements showed that the presence of Fe in the samples leads to a change in their optical properties, with an increase in the absorption spectrum in the visible region and a change in the band gap values compared to pure TiO2 nanostructures. Electron microscopy analyses evidenced the formation of nanoparticles with different morphologies due to the applied synthetic conditions and compared to commercial sample, where the samples synthesized at pH equal to 8 showed anisotropic morphologies with a tendency to grow in specific crystalline planes. EDX analyses confirmed the presence of Fe on the surface of TiO2 nanostructures in a well-distributed way in the particles. Raman spectroscopy measurements indicated that the increased presence of Fe results in surface defects in the structure, which can be attributed to an inter-diffusion process of Fe in the TiO2 nanostructures. X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) analyses confirmed the presence of different Fe species on the surface of samples as well as changes in the chemical environment of Ti related to the presence of these species. The photocatalytic performance study of the samples revealed that their photocatalytic efficiency in the degradation of dyes is inversely proportional to the amount of Fe, being this result attributed to the superficial alterations caused by the presence of Fe species in the nanostructures. However, the studied samples showed good capacity for photoreduction of CO2 in products with higher added value, such as CH4 and CO, with the sample synthesized at pH 8 and with the highest amount of Fe showing the best photocatalytic potential, evidencing the important role played by the morphology of the material obtained and the amount of Fe in its photocatalytic performance. Therefore, the results demonstrate that the morphology and Fe amount can define the best applicability of the sample to either the deconstruction (dye degradation) or construction of molecules (CO2 photoreduction).O desenvolvimento da sociedade tem demandado cada vez mais a evolução tecnológica de modo a suprir suas necessidades, acarretando em custos ambientais que podem levar a severos prejuízos. Dentre estes impactos, destacam-se a poluição de mananciais e do ar atmosférico através da emissão de diferentes compostos químicos residuais provenientes das atividades antrópicas. Diante disso, a fotocatálise heterogênea se apresenta como um método eficaz na remediação de ambos os problemas, sendo necessário o desenvolvimento de fotocatalisadores mais eficazes. Assim, o presente trabalho teve como objetivo o desenvolvimento de um fotocatalisador mais eficaz, como as nanoestruturas de TiO2 com a superfície modificada pela presença de espécies de Fe. O potencial fotocatalítico foi avaliado frente a degradação de dois corantes orgânicos, o azul de metileno e a rodamina B, e, também, na fotorredução de CO2, considerado um dos poluentes gasosos mais preocupantes da atualidade. As nanoestruturas de TiO2 foram obtidas através do método hidrotérmico a partir da degradação do peroxo titanato de amônio (PTA) em diferentes valores de pH do meio reacional (6, 8 e 10) a fim de obter diferentes morfologias da nanoestrutura. Posteriormente, as amostras obtidas, bem como amostras comerciais de TiO2, usadas como padrão, foram decoradas com Fe em diferentes proporções de 0,2, 0,8 e 1,6 % de massa de Fe com relação a massa do TiO2, sendo as amostras submetidas a tratamento térmico à 400ºC por 4 horas. Medidas de Difração de raios X demonstram que todas as amostras preparadas apresentaram a fase cristalina TiO2 anatase, sendo que as medidas de espectroscopia por reflectância difusa UV-Vis (DRS), mostraram que a presença do Fe nas amostras leva a uma alteração das propriedades óticas das amostras, com ampliação do espectro de absorção para a região visível e alteração da energia de band-gap quando comparada com as amostras puras. As análises de microscopia eletrônica demonstraram a formação de nanopartículas com diferentes morfologias quando comparadas às condições de síntese aplicada e também à amostra comercial, sendo que as amostras sintetizadas em pH 8 apresentaram morfologias anisotrópicas com tendência de crescimento de determinados planos cristalinos. As análises de EDX confirmaram a presença de Fe na superfície das nanoestruturas de TiO2 de maneira bem distribuída nas partículas. Medidas de espectroscopia Raman indicaram que o aumento da presença de Fe leva a formação de defeitos superficiais na estrutura, atribuído ao processo de interdifusão do Fe nas nanoestruturas do TiO2. As análises de Espectroscopia de fotoelétrons excitados por raios X (XPS) confirmam a presença de diferentes espécies de Fe na superfície das amostras, bem como alterações do ambiente químico do Ti relacionado a presença destas espécies. O estudo do potencial fotocatalítico das amostras demonstrou que a eficiência fotocatalítica na degradação dos corantes é inversamente proporcional a quantidade de Fe da amostra, sendo este resultado atribuído às alterações superficiais provocadas pela presença de espécies de Fe na superfície das nanoestruturas. Entretanto, as amostras estudadas apresentaram boa capacidade de fotorredução do CO2 em produtos de maior valor agregado, como o CH4 e o CO, sendo que a amostra sintetizada em pH 8 e com maior quantidade de Fe apresentou o melhor potencial fotocatalítico, sugerindo que a morfologia do material obtido, bem como a quantidade de Fe presente nas amostras possuem papel importante em sua performance fotocatalítica. Desta forma, os resultados evidenciam que a morfologia do material, bem como a quantidade de Fe podem definir a melhor aplicabilidade da amostra, seja na quebra de ligações químicas (degradação dos corantes) ou na promoção de ligações químicas (fotorredução de CO2).Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES)8882.426695/2019-01porUniversidade Federal de São CarlosCâmpus São CarlosPrograma de Pós-Graduação em Física - PPGFUFSCarAttribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Brazilhttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/info:eu-repo/semantics/openAccessDióxido de titânioTiO2 decorado com ferro (Fe)Síntese hidrotérmicaFotocatálise heterogêneaFotorredução de CO2CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::FISICO-QUIMICA::CINETICA QUIMICA E CATALISEDesenvolvimento de nanoestruturas de TiO2 com superfície modificada pela presença de espécies de Fe e a avaliação da sua performance fotocatalíticaDevelopment of TiO2 nanostructures with surface modified by the presence of Fe species and the evaluation of their photocatalytic performanceinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesis6006001716ba6d-09b5-42a5-ba8a-382b96656aa3reponame:Repositório Institucional da UFSCARinstname:Universidade Federal de São Carlos (UFSCAR)instacron:UFSCARCC-LICENSElicense_rdflicense_rdfapplication/rdf+xml; charset=utf-8811https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/16984/5/license_rdfe39d27027a6cc9cb039ad269a5db8e34MD55ORIGINALDissertação_PHEF.pdfDissertação_PHEF.pdfDissertação de Mestradoapplication/pdf9528194https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/16984/4/Disserta%c3%a7%c3%a3o_PHEF.pdf3aef721bc610bae56cde787bb412d1c0MD54Carta comprovante.pdfCarta comprovante.pdfCarta comprovanteapplication/pdf115942https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/16984/3/Carta%20comprovante.pdfd28c859d759a0e2b27f3a3f3166ce798MD53TEXTDissertação_PHEF.pdf.txtDissertação_PHEF.pdf.txtExtracted texttext/plain238115https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/16984/6/Disserta%c3%a7%c3%a3o_PHEF.pdf.txt0c1f01653fee4bf5f4c8f71840302a92MD56Carta comprovante.pdf.txtCarta comprovante.pdf.txtExtracted texttext/plain1273https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/16984/8/Carta%20comprovante.pdf.txtc150a9357ff3ec0fc921d7c0fd1e4293MD58THUMBNAILDissertação_PHEF.pdf.jpgDissertação_PHEF.pdf.jpgIM Thumbnailimage/jpeg7625https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/16984/7/Disserta%c3%a7%c3%a3o_PHEF.pdf.jpg0a2f8374443e7a4ea2666b994d193c09MD57Carta comprovante.pdf.jpgCarta comprovante.pdf.jpgIM Thumbnailimage/jpeg6910https://repositorio.ufscar.br/bitstream/ufscar/16984/9/Carta%20comprovante.pdf.jpge11266d637016f3609b5e5bc841e2e80MD59ufscar/169842023-09-18 18:32:21.388oai:repositorio.ufscar.br:ufscar/16984Repositório InstitucionalPUBhttps://repositorio.ufscar.br/oai/requestopendoar:43222023-09-18T18:32:21Repositório Institucional da UFSCAR - Universidade Federal de São Carlos (UFSCAR)false |
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