Síntese de compositos contendo ferro : caracterização e produção de filmes finos para a aplicação em fotoeletrocatálise
Autor(a) principal: | |
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Data de Publicação: | 2024 |
Tipo de documento: | Tese |
Idioma: | por |
Título da fonte: | Repositório Institucional da UEL |
Texto Completo: | https://repositorio.uel.br/handle/123456789/9940 |
Resumo: | Resumo: A fotoeletrocatálise vêm sendo investigada devido a sua alta eficiência na remoção de contaminantes orgânicos na busca da mineralização destes poluentes Na busca de um ganho na atividade fotocatlítica, diversos materiais vêm sendo sintetizados, entre eles óxidos metálicos e MOFs (Metals Organics Frameworks) e a deposição destes sobre ITO pela técnica Layer by Layer (LbL), vêm ganhando destaque No primeiro capítulo, foi reportada a síntese de um híbrido entre a hematita (a-Fe2O3) e os seguintes materiais carbonáceos: grafite, carbon black, nanotubo de carbono e óxido de grafeno reduzido, com diferentes concentrações (1 e 3 mgmL-1) Estes materiais foram caracterizados por diversas técnicas estruturais, como TGA MEV, FT-IR, Raman, entre outras Filmes foram depositados com 1 e 4 camadas Com isso foi possível observar o efeito do número de camadas e o efeito da concentração do material carbonáceo na composição do híbrido Os filmes formados pelos híbridos com os materiais carbonáceos/Fe2O3 apresentaram um aumento significativo na atividade eletroquímica Além disso, com o aumento da concentração de 1 para 3 mgmL-1 do material carbonáceo houve uma melhora na eficiência Com isso, O filme que apresentou a maior descoloração frente ao corante utilizado foi o filme com 4 camadas rGO (3mgmL-1)/a-Fe2O3 calcinado em 6 ºC, com kobs de 9,4x1-3 min-1 e 72 % de descoloração inicial do corante em 12 min da reação No capítulo seguinte, foi reportada a síntese dos compostos MIL(Fe)-1 e MIL(Fe)-11 por meio de síntese hidrotermal Estes materiais foram caracterizados por diversas técnicas estruturais e depositados sobre ITO também por LbL, com 1 e 5 camadas Foi investigado o uso de diferentes polieletrólitos na deposição, PDDA e PSS, e ainda diferentes fontes de radiação na atividade fotoeletroquímica, UV e visível A partir dos experimentos eletroquímicos observou-se uma melhor resposta frente a atividade fotoeletrquímica utilizando o PSS como polieletrólito e o a radiação UV como fonte excitadora do processo Com isso, foi possível verificar que os eletrodos que apresentaram a melhor atividade eletrocatalítica na descoloração do corante sob luz UV foram os filmes com 5 camadas de MIL(Fe)-1 e MIL(Fe)11 com kobs de aproximadamente 3,5x1-3 e 4,1x1-3 min-1 e descoloração de 34 e 4%, respectivamente, em 12 min |
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Síntese de compositos contendo ferro : caracterização e produção de filmes finos para a aplicação em fotoeletrocatáliseQuímicaHematitaÓxido de grafeno reduzidoFotoeletrocatáliseEstruturas metal-orgânicasChemistryHematiteReduced graphene oxidePhotoelectrocatalysisMetal-organic frameworksResumo: A fotoeletrocatálise vêm sendo investigada devido a sua alta eficiência na remoção de contaminantes orgânicos na busca da mineralização destes poluentes Na busca de um ganho na atividade fotocatlítica, diversos materiais vêm sendo sintetizados, entre eles óxidos metálicos e MOFs (Metals Organics Frameworks) e a deposição destes sobre ITO pela técnica Layer by Layer (LbL), vêm ganhando destaque No primeiro capítulo, foi reportada a síntese de um híbrido entre a hematita (a-Fe2O3) e os seguintes materiais carbonáceos: grafite, carbon black, nanotubo de carbono e óxido de grafeno reduzido, com diferentes concentrações (1 e 3 mgmL-1) Estes materiais foram caracterizados por diversas técnicas estruturais, como TGA MEV, FT-IR, Raman, entre outras Filmes foram depositados com 1 e 4 camadas Com isso foi possível observar o efeito do número de camadas e o efeito da concentração do material carbonáceo na composição do híbrido Os filmes formados pelos híbridos com os materiais carbonáceos/Fe2O3 apresentaram um aumento significativo na atividade eletroquímica Além disso, com o aumento da concentração de 1 para 3 mgmL-1 do material carbonáceo houve uma melhora na eficiência Com isso, O filme que apresentou a maior descoloração frente ao corante utilizado foi o filme com 4 camadas rGO (3mgmL-1)/a-Fe2O3 calcinado em 6 ºC, com kobs de 9,4x1-3 min-1 e 72 % de descoloração inicial do corante em 12 min da reação No capítulo seguinte, foi reportada a síntese dos compostos MIL(Fe)-1 e MIL(Fe)-11 por meio de síntese hidrotermal Estes materiais foram caracterizados por diversas técnicas estruturais e depositados sobre ITO também por LbL, com 1 e 5 camadas Foi investigado o uso de diferentes polieletrólitos na deposição, PDDA e PSS, e ainda diferentes fontes de radiação na atividade fotoeletroquímica, UV e visível A partir dos experimentos eletroquímicos observou-se uma melhor resposta frente a atividade fotoeletrquímica utilizando o PSS como polieletrólito e o a radiação UV como fonte excitadora do processo Com isso, foi possível verificar que os eletrodos que apresentaram a melhor atividade eletrocatalítica na descoloração do corante sob luz UV foram os filmes com 5 camadas de MIL(Fe)-1 e MIL(Fe)11 com kobs de aproximadamente 3,5x1-3 e 4,1x1-3 min-1 e descoloração de 34 e 4%, respectivamente, em 12 minTese (Doutorado em Química) - Universidade Estadual de Londrina, Centro de Ciências Exatas, Programa de Pós-Graduação em QuímicaAbstract: Photoelectrocatalysis has been investigated due to its high efficiency in removing organic contaminants in the pursuit for mineralization of these pollutants In the search for increase the photocatalytic activity, several materials have been synthesized, including metallic oxides and MOFs (Metals Organics Frameworks) and the deposition of these on ITO by the Layer by Layer (LbL) technique has been achievement importance In the first chapter, the synthesis of a hybrid between hematite (a-Fe2O3) and carbon materials was reported: graphite, carbon black, carbon nanotube and reduced graphene oxide, with different concentrations (1 and 3 mgmL-1) These materials were characterized by several structural techniques, such as TG, SEM, FT-IR, Raman, among others Films were deposited with 1 and 4 layers With that it was possible to observe the effect of the number of layers and the effect of the concentration of the carbon material in the composition of the hybrid The films formed by the hybrids with the carbon materials/Fe2O3 showed a significant increase in electrochemical activity In addition, with an increase in concentration from 1 to 3 mgmL-1 of the carbon material, there was an improvement in efficiency Thus, the film that showed the greatest decolorization against the dye used was the film with 4 layers rGO (3 mgmL1)/a-Fe2O3 calcined at 6 ºC, with kobs of 94x1-3 min-1 and 72 % of decolorization during 12 min In the following chapter, the synthesis of MIL(Fe)-1 and MIL(Fe)-11 was reported by hydrothermal synthesis These materials were characterized by several structural techniques and deposited on ITO also by LbL, with 1 and 5 layers The use of different polyelectrolytes in deposition, PDDA and PSS was investigated, as well as different fonts of radiation, UV and visible light From the electrochemical experiments, a better answer to the photoelectrochemical activity was observed using PSS as a polyelectrolyte and UV radiation as an exciting source of the process Thus, it was possible to verify that the electrodes that showed the best electrocatalytic activity in the discoloration of the dye under UV light were the films with 5 layers of MIL(Fe)-1 and MIL(Fe)-11 with kobs of approximately 35x1-3 and 41x1-3 min-1 and decolorization of 34 and 4%, respectively, in 12 minDall'Antonia, Luiz Henrique [Orientador]Tarley, César Ricardo TeixeiraMatos, Roberto deRinaldi, Andrelson WellingtonBonacin, Juliano AlvesLeão Neto, Vanildo Souza2024-05-01T12:12:47Z2024-05-01T12:12:47Z2020.0028.08.2020info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdfhttps://repositorio.uel.br/handle/123456789/9940porDoutoradoQuímicaCentro de Ciências ExatasPrograma de Pós-Graduação em QuímicaUniversidade Estadual do Centro-OesteLondrinareponame:Repositório Institucional da UELinstname:Universidade Estadual de Londrina (UEL)instacron:UELinfo:eu-repo/semantics/openAccess2024-07-12T04:20:05Zoai:repositorio.uel.br:123456789/9940Biblioteca Digital de Teses e Dissertaçõeshttp://www.bibliotecadigital.uel.br/PUBhttp://www.bibliotecadigital.uel.br/OAI/oai2.phpbcuel@uel.br||opendoar:2024-07-12T04:20:05Repositório Institucional da UEL - 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