Processamento e caracterização elétrica de perovisquitas hexagonais de ba5nb4o15 dopadas com titânio e zircônio

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Unti, Luiz Fernando Kultz
Data de Publicação: 2017
Tipo de documento: Dissertação
Idioma: por
Título da fonte: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UEPG
Texto Completo: http://tede2.uepg.br/jspui/handle/prefix/2345
Resumo: Dentre os materiais mais comuns utilizados para a construção de eletrólitos e eletrodos das células a combustível de óxido sólido (CaCOS) estão os óxidos com estrutura semelhante à perovisquita; estes apresentam características desejáveis para esta aplicação, como boa condutividade elétrica. Diversos são os estudos nesta área atualmente, onde um dos enfoques é o desenvolvimento de materiais com condutividade protônica para melhorar a performance destes condutores. O presente trabalho avaliou a viabilidade do composto Ba5Nb4O15 (BNO) como possível candidato na produção de elementos de CaCOS. Este composto possui uma estrutura de perovisquita hexagonal, e estudos recentes apontam que é largamente utilizado em ressoadores dielétricos e há indícios que este tipo de estrutura pode apresentar condutividade protônica. Nesse trabalho foi avaliada a síntese da fase BNO através de um método alternativo à reação no estado sólido, baseada no método Pechini modificado, usando para isto precursores no formato de óxido. Como há diversas rotas diferentes de processamento para esta fase, comparou-se a sinterabilidade dos pós obtidos nas sínteses através da densificação, após serem conformados e sinterizados em duas temperaturas: 1400 e 1450ºC. Também se estudou a influência da adição de dopantes de menor valência (titânio e zircônio) na estrutura e nas propriedades elétricas da fase pura. Foi possível obter a fase BNO em todas as sínteses, embora após a primeira calcinação houvesse diferentes fases na amostra obtida pelo método Pechini; estas fases secundárias desapareceram após a sinterização. Atingiu-se maior densificação ao submeter os pós sintetizados à moagem, previamente à conformação, onde se atingiu porosidades aparentes menores que 5%. As dopagens promoveram o refino do grão, mas não foram eficientes no aumento da condutividade do composto. Contudo, as amostras sinterizadas em 1450ºC apresentaram maior condutividade em atmosfera úmida (H2O) do que em água pesada (D2O), o que pode ser um indício da existência de condutividade protônica nesta estrutura.
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Diversos são os estudos nesta área atualmente, onde um dos enfoques é o desenvolvimento de materiais com condutividade protônica para melhorar a performance destes condutores. O presente trabalho avaliou a viabilidade do composto Ba5Nb4O15 (BNO) como possível candidato na produção de elementos de CaCOS. Este composto possui uma estrutura de perovisquita hexagonal, e estudos recentes apontam que é largamente utilizado em ressoadores dielétricos e há indícios que este tipo de estrutura pode apresentar condutividade protônica. Nesse trabalho foi avaliada a síntese da fase BNO através de um método alternativo à reação no estado sólido, baseada no método Pechini modificado, usando para isto precursores no formato de óxido. Como há diversas rotas diferentes de processamento para esta fase, comparou-se a sinterabilidade dos pós obtidos nas sínteses através da densificação, após serem conformados e sinterizados em duas temperaturas: 1400 e 1450ºC. Também se estudou a influência da adição de dopantes de menor valência (titânio e zircônio) na estrutura e nas propriedades elétricas da fase pura. Foi possível obter a fase BNO em todas as sínteses, embora após a primeira calcinação houvesse diferentes fases na amostra obtida pelo método Pechini; estas fases secundárias desapareceram após a sinterização. Atingiu-se maior densificação ao submeter os pós sintetizados à moagem, previamente à conformação, onde se atingiu porosidades aparentes menores que 5%. As dopagens promoveram o refino do grão, mas não foram eficientes no aumento da condutividade do composto. Contudo, as amostras sinterizadas em 1450ºC apresentaram maior condutividade em atmosfera úmida (H2O) do que em água pesada (D2O), o que pode ser um indício da existência de condutividade protônica nesta estrutura.Among the common materials used to produce solid oxide fuel cell’s (SOFC’s) electrolytes and electrodes areoxides with perovskite structures; they show desirable characteristics for this application, like good levels of ionic conduction. Nowadays, there are many different studies on this field, where developing new proton conduction materials to improve SOFC’s performance is one of them. Present work evaluated the viability of compound Ba5Nb4O15 (BNO) as a candidate to produce SOFC’s elements. This compound show a hexagonal perovskite structure and recent papers point this kind of structure is currently used can show some indications of proton conduction. At present study, it was evaluated BNO synthesis through an alternate method to solid-state reaction, based on Pechini method and using different oxides as precursors. Since there are many different processing routes to obtain this phase, it was compared sinterability of synthesized powders after pressing and sintering at two temperatures: 1400 and 1450ºC. The poisoning effect of titanium and zirconium on structure and electric properties was also studied. BNO phase was successful obtained in all synthesis, although non-stoichiometry phases were present on Pechini sample after first calcination; after sintering, these phases were no longer present though. A higher densification was obtained after milling synthesized powder previously to pressing: a bulk porosity smaller than 5% was achieved. Doping produce grain refinement, but it was not efficient improving electrical conductivity. However, sintered samples at 1450ºC had shown higher conductivity on humid atmosphere (H2O) than presented on heavy water atmosphere (D2O). This could be an indication of proton conductionin this structure. Keywords: proton conduction, hexagonal perovskites, Pechini method, solid oxide fuel cells.Submitted by Eunice Novais (enovais@uepg.br) on 2017-09-01T17:51:26Z No. of bitstreams: 2 license_rdf: 811 bytes, checksum: e39d27027a6cc9cb039ad269a5db8e34 (MD5) Luiz Fernando K Unti.pdf: 6181881 bytes, checksum: b0280e86919fc3c265d97d1ffba8200e (MD5)Made available in DSpace on 2017-09-01T17:51:26Z (GMT). No. of bitstreams: 2 license_rdf: 811 bytes, checksum: e39d27027a6cc9cb039ad269a5db8e34 (MD5) Luiz Fernando K Unti.pdf: 6181881 bytes, checksum: b0280e86919fc3c265d97d1ffba8200e (MD5) Previous issue date: 2017-01-31Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível SuperiorporUniversidade Estadual de Ponta GrossaPrograma de Pós-Graduação em Engenharia e Ciências de MateriaisUEPGBrasilDepartamento de Engenharia de MateriaisAttribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Brazilhttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/info:eu-repo/semantics/openAccessCNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA DE MATERIAIS E METALURGICACondutividade protônicaPerovisquitas hexagonais,Método PechiniCélulas a combustível de óxido sólidoProton conductionHexagonal perovskites,Pechini methodSolid oxide fuel cells.Processamento e caracterização elétrica de perovisquitas hexagonais de ba5nb4o15 dopadas com titânio e zircônioinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UEPGinstname:Universidade Estadual de Ponta Grossa (UEPG)instacron:UEPGLICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; charset=utf-81866http://tede2.uepg.br/jspui/bitstream/prefix/2345/3/license.txt43cd690d6a359e86c1fe3d5b7cba0c9bMD53CC-LICENSElicense_rdflicense_rdfapplication/rdf+xml; charset=utf-8811http://tede2.uepg.br/jspui/bitstream/prefix/2345/2/license_rdfe39d27027a6cc9cb039ad269a5db8e34MD52ORIGINALLuiz Fernando K Unti.pdfLuiz Fernando K Unti.pdfapplication/pdf6181881http://tede2.uepg.br/jspui/bitstream/prefix/2345/1/Luiz%20Fernando%20K%20Unti.pdfb0280e86919fc3c265d97d1ffba8200eMD51prefix/23452017-09-01 14:51:26.433oai:tede2.uepg.br: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 Digital de Teses e Dissertaçõeshttps://tede2.uepg.br/jspui/PUBhttp://tede2.uepg.br/oai/requestbicen@uepg.br||mv_fidelis@yahoo.com.bropendoar:2017-09-01T17:51:26Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UEPG - Universidade Estadual de Ponta Grossa (UEPG)false
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