Estudo de eletrocatalizadores e PTCe02 para oxidação eletroquimica de etanol para utilização em células à combustível

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Souza, Rodrigo Fernando Brambilla de
Data de Publicação: 2009
Tipo de documento: Dissertação
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Institucional da UFABC
Texto Completo: http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=5565
Resumo: Orientador: Prof. Dr. Mauro Coelho dos Santos
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spelling Estudo de eletrocatalizadores e PTCe02 para oxidação eletroquimica de etanol para utilização em células à combustívelCÉLULAS A COMBUSTÍVELELETROCATÁLISEMATERIAIS NANOESTRUTURADOSMÉTODOS DOS PRECURSORES POLIMÉRICOSOXIDAÇÃO ELETROQUÍMICA DE ETANOLPtCeO2/CPROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM CIÊNCIA E TECNOLOGIA/QUÍMICA - UFABCOrientador: Prof. Dr. Mauro Coelho dos SantosDissertação (mestrado) - Universidade Federal do ABC, Programa de Pós-graduação em Ciência e Tecnologia/Química, 2009Este trabalho apresenta o desenvolvimento de eletrocatalisadores compostos de PtCeO2/C para a oxidação de etanol em células a combustível. Primeiramente, partiu-se para a escolha do método de preparação dos eletrocatalisadores onde foram comparados: o método de redução química (NaBH4)(MRQ), o método sol-gel (MSG) e o método dos precursores poliméricos (MPP) para produzir eletrocatalisadores de Pt/C para a oxidação de metanol, com o destaque do eletrocatalisador MPP. Adotado o MPP para a produção de eletrocatalisadores foi então produzido um eletrocatalisador Pt3Sn1/C para comparar o desempenho com um material semelhante, mas de origem comercial na reação de oxidação de etanol, o MPP favoreceu a produção da liga Pt3Sn reconhecida como o melhor material baseado em platina e estanho para tal finalidade, e mostrando-se superior ao material comercial em testes de uma célula a combustível de etanol direto, confirmando a eficiência do método de preparação. Então foram realizados estudos da eletrocatálise das reações de oxidação de etanol em meio ácido utilizando-se PtCeO2/C (20 % metal em carbono) preparados nas proporções em massa Pt:Ce (3:1, 2:1, 1:1, 1:2, 1:3) produzidos pelo MPP. A composição dos eletrocatalisadores foi corroborada por medidas com a técnica de análise de energia dispersiva de raiosX (EDX). Com as medidas de difração de raios X (DRX) foram caracterizadas as fases de Pt e CeO2, com tamanhos médios de partícula da ordem de 7 nm para a Pt e 3 nm para o CeO2. Experimentos de voltametria cíclica e cronoamperometria foram realizados para avaliar o desempenho eletrocatalítico dos diferentes materiais. Em todos os casos, exceto Pt-CeO2/C 1:1, os eletrocatalisadores Pt-CeO2/C apresentaram melhor desempenho para a oxidação de etanol quando comparados com Pt/C. O melhor resultado observado foi obtido para o eletrocatalisador de PtCeO2/C 1:3, que inclusive superou o desempenho do eletrocatalisador Pt-Ru/C (ETek) para o mesmo processo. Do ponto de vista econômico e considerando os resultados obtidos, os eletrocatalisadores de PtCeO2/C preparados pelo método dos precursores poliméricos são candidatos promissores para o uso como catalisadores em ânodos de células a combustível de etanol direto.This work presents the development of PtCeO2/C electrocatalysts for ethanol electrochemical oxidation. Firstly, three preparation methods were compared: polymeric precursor method (PPM), chemical reduction method (NaBH4) (CRM), and sol-gel method (SGM) ir order to produce Pt/C electrocatalysts toward methanol electro-oxidation. The PPM electrocatalyst was the most appropriated. Secondly, adopting the PPM for electrocatalyst production, it was prepared a Pt3Sn/C electrocatalyst and its performance as an anode in a direct ethanol fuel cell (DEFC) was compared with one from a PtSn/C Etek electrocatalyst. The polarization curves for a DEFC using Pt3Sn/C as the anode demonstrated improved performance compared to that of a PtSn/C Etek, showing then the efficiency of the preparation method. Finally, a study of the electrocatalysis of ethanol oxidation reactions in an acidic medium on Pt-CeO2/C (20 wt.% of Pt-CeO2 on carbon XC-72R), prepared in different mass ratios by the polymeric precursor method was performed. The mass ratios between Pt and CeO2 (3:1, 2:1, 1:1, 1:2, 1:3) were confirmed by Energy Dispersive X-ray Analysis (EDAX). X-ray diffraction (XRD) structural characterization data shows that the Pt-CeO2/C catalysts are composed of nanosized polycrystalline non-alloyed deposits, from which reflections corresponding to the fcc (Pt) and fluorite (CeO2) structures were clearly observed. The mean crystallite sizes calculated from XRD data revealed that, independent of the mass ratio, a value close to 3 nm was obtained for the CeO2 particles. For Pt, the mean crystallite sizes were dependent on the ratio of this metal in the catalysts. Low platinum ratios resulted in small crystallites, and high Pt proportions resulted in larger crystallites. The size distributions of the catalysts particles, determined by XRD, were confirmed by Transmission Electron Microscope (TEM) imaging. Cyclic voltammetry and chronoamperometic experiments were used to evaluate the electrocatalytic performance of the different materials. In all cases, except Pt-CeO2/C 1:1, the PtCeO2/C catalysts exhibited improved performance when compared with Pt/C. The best result was obtained for the Pt-CeO2/C 1:3 catalyst, which gave better results than the Pt-Ru/C (Etek) catalyst. From an economical perspective, and considering the results obtained, Pt-CeO2/C electrocatalysts prepared by the PPM method are promising candidates for use as catalysts in anodes of direct ethanol fuel cells.Santos, Mauro Coelho dosSuffredini, Hugo BarbosaMachado, Sergio Antonio SpinolaSouza, Rodrigo Fernando Brambilla de2009info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisapplication/pdf92 f. : il.http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=5565http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=5565&midiaext=42219http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=5565&midiaext=41643Cover: http://biblioteca.ufabc.edu.br/php/capa.php?obra=5565porreponame:Repositório Institucional da UFABCinstname:Universidade Federal do ABC (UFABC)instacron:UFABCinfo:eu-repo/semantics/openAccess2018-10-11T11:09:30Zoai:BDTD:5565Repositório InstitucionalPUBhttp://www.biblioteca.ufabc.edu.br/oai/oai.phpopendoar:2018-10-11T11:09:30Repositório Institucional da UFABC - Universidade Federal do ABC (UFABC)false
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