Avaliação eletroquímica da transferência iônica em interfaces de líquidos imiscíveis

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Santos, Keyla Teixeira
Data de Publicação: 2020
Tipo de documento: Tese
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Institucional da UFABC
Texto Completo: http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=121875
Resumo: Orientador: Prof. Dr. Camilo Andrea Angelucci
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spelling Avaliação eletroquímica da transferência iônica em interfaces de líquidos imiscíveisINTERFACE LÍQUIDOTRANSFERÊNCIA IÔNICAMICROSCOPIA ELETROQUÍMICA DE VARREDURALÍQUIDOS IÔNICOSLIQUID INTERFACEION TRANSFERSCANNING ELECTROCHEMICAL MICROSCOPYPROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM CIÊNCIA E TECNOLOGIA/QUÍMICA - UFABCOrientador: Prof. Dr. Camilo Andrea AngelucciTese (Doutorado) - Universidade Federal do ABC, Programa de Pós-Graduação em Ciência e Tecnologia /Química, Santo André, 2020.O presente trabalho versa sobre os resultados obtidos no estudo da transferência de espécies carregadas entre soluções eletrolíticas imiscíveis (1,2-Dicloroetano/água) utilizando um sistema de microinterfaces externamente polarizadas. As propriedades de tais interfaces foram incialmente estudadas a fim de se estabelecer a janela de potencial resultante da variação de potencial por voltametria cíclica, bem como os íons que são transferidos nas extremidades positiva e negativa da janela de potencial. A partir da variação dos cátions alcalinos de cloreto (Na+, Li+, K+) e H+ na fase aquosa foi possível estabelecer um paralelo com a energia livre de Gibbs para a transferência de tais íons, disponível na literatura. Além disso, o estudo da transferência de cátions e ânions da fase orgânica para a fase aquosa trouxe informações relevantes quanto à hidrofobicidade de tais íons. Ademais, o estudo da reação de redução de oxigênio (RRO) numa interface bifásica (DCE|H2O) na presença de um agente redutor (decametilferrroceno) na fase orgânica, envolvendo transferência de íons em microinterfaces foi realizado, de forma pioneira, utilizando a SECM no modo substrado-gerador/microeletrodo-coletor acoplada a uma micropipeta externamente polarizada. Tal abordagem permitiu o controle eletroquímico da transferência de cátions alcalinos (Na+, Li+, K+) e H+ da fase aquosa para a fase orgânica e a detecção in situ do produto reacional (H2O2). Os resultados comprovaram a atividade catalítica dos cátions alcalinos hidratados na RRO e também o fato da cinética de geração do H2O2 depender fortemente da energia de hidratação de tais cátions. A segunda parte deste trabalho aborda a utilização de uma interface do tipo água | líquido iônico [Bmin] [PF6] como meio eletrolítico para o estudo das reações de RRO na fase aquosa e oxidação de hidrogênio em líquido iônico. A partir da diferença de potencial de tais reações em circuito aberto, foi possível obter curvas de polarização e potencia condizentes para um sistema conceitual de uma célula a combustível. A polarização do sistema por 3 dias consecutivos retornou por uma perda de eficiência em cerca de 10% do valor inicial.The present work shows the results about the study on the charge transfer between immiscible electrolyte solutions (1,2-Dichloroethane/H2O) using an externally polarized microinterfaces system. The properties of such interfaces were initially studied in order to establish the potential window resulting from the potential scan by cyclic voltammetry, as well as the transferred ions at the positive and negative ends of the potential window. From the variation of alkali chloride cations (Na+, Li+, K+) and H+ in the aqueous phase, it was possible to establish a parallel with Gibbs free energy for the transfer of such cations, available in the literature. In addition, the study of ion transfer from the organic phase to the aqueous phase brought relevant information regarding their hydrophobicity. The study of the biphasic oxygen reduction reaction (ORR) in the presence of a reducing agent in the organic phase (1,2-Dichloroethane), involving ion transfer in microinterfaces, was pioneered, using SECM in the substrate-generator / tip-collector mode coupled to an externally polarized micropipette. Such approach allowed the electrochemical control of the alkaline cations (Na+, Li+, K+) and H+ transfer from the aqueous phase to the organic phase and the in situ detection of the reaction product (H2O2). The results confirmed the hydrated alkaline cations catalytic activity in the ORR and also the strong dependence on the H2O2 generation kinetics and the hydration energy of the cations. The second part of this work shows the use of a interface between water and ionic liquid [Bmim] [PF6] as an electrolytic media for the study of ORR in the aqueous phase and hydrogen oxidation in ionic liquid. From the potential difference of such reactions in open circuit, we performed a polarization and power curves consistent with a conceptual system of a fuel cell. The polarization of the system for 3 consecutive days returned to a efficiency decreasing of around 10% of the initial value.Angelucci, Camilo AndreaKeppler, Artur FranzLima, Fabio Henrique Barros deBertotti, MauroCipriano, Thiago de CarvalhoSantos, Keyla Teixeira2020info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdf131 f.http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=121875http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=121875&midiaext=78704http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=121875&midiaext=78738Cover: http://biblioteca.ufabc.edu.br/php/capa.php?obra=121875porreponame:Repositório Institucional da UFABCinstname:Universidade Federal do ABC (UFABC)instacron:UFABCinfo:eu-repo/semantics/openAccess2021-10-05T14:29:28Zoai:BDTD:121875Repositório InstitucionalPUBhttp://www.biblioteca.ufabc.edu.br/oai/oai.phpopendoar:2021-10-05T14:29:28Repositório Institucional da UFABC - Universidade Federal do ABC (UFABC)false
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