Eletrocatalisadores de óxido de tungstênio suportado em carbono para a eletrogeração de peróxido de hidrogênio e degradação eletroquímica de corantes azo
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Data de Publicação: | 2019 |
Tipo de documento: | Tese |
Idioma: | por |
Título da fonte: | Repositório Institucional da UFABC |
Texto Completo: | http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=120774 |
Resumo: | Orientador: Prof. Dr. Mauro Coelho dos Santos |
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Eletrocatalisadores de óxido de tungstênio suportado em carbono para a eletrogeração de peróxido de hidrogênio e degradação eletroquímica de corantes azoÓXIDO DE TUNGSTÊNIOELETRODO DE DIFUSÃO GASOSAPROCESSOS ELETROQUÍMICOSTUNGSTEN OXIDEGAS DIFFUSION ELECTRODEELECTROCHEMICAL PROCESSESPROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM CIÊNCIA E TECNOLOGIA/QUÍMICA - UFABCOrientador: Prof. Dr. Mauro Coelho dos SantosCoorientadora: Profa. Dra. Ivanise GaubeurTese (doutorado) - Universidade Federal do ABC. Programa de Pós-Graduação em Ciência e Tecnologia/Química, 2019.A contaminacao dos recursos hidricos por diferentes poluentes, entre os quais estao os corantes, e crescente. Todavia, os metodos tradicionais tem apresentado limitacoes e os processos eletroquimicos oxidativos avancados (PEOA) tem se mostrado promissores para remocao de corantes. Neste trabalho, eletrocatalisadores de nanoparticulas de oxido de tungstenio (WO2,72) suportadas nos carbonos Vulcan XC72 e Printex 6L com 1 % em massa de W foram sintetizados visando aplica-los na eletrogeracao de H2O2 para o tratamento de agua por PEOA. Os materiais sintetizados foram caracterizados por difracao de raios X (DRX), microscopia eletronica de transmissao (MET), espectroscopia de energia dispersiva (EDS), espectroscopia fotoeletronica de raios X (XPS), medidas de angulo de contato e experimentos de reacao de reducao de oxigenio (RRO) usando um sistema de eletrodo disco-anel rotatorio (RRDE). Baseado no estudo de RRO e outros fatores, selecionou-se o eletrocatalisador WO2,72/Vulcan XC72 para a eletrogeracao de H2O2 e degradacao dos corantes Orange II (OII) e Sunset Yellow FCF (SY). Nesta etapa, o eletrodo de difusao gasosa (EDG) de WO2,72/Vulcan XC72 foi combinado com os anodos de Pt ou DDB para os tratamentos eletro-Fenton (EF) e Fotoeletro-Fenton (FEF) a diferentes concentracoes iniciais de Fe2+. Os resultados mostraram descoloracoes mais rapidas nos processos com anodo de Pt e Fe2+ 1,00 mmol L-1 e as mineralizacoes mais eficientes no sistema equipado com anodo de DDB e Fe2+ 0,50 mmol L-1. Na etapa seguinte, avaliou-se o efeito da densidade de corrente (j) aplicada nos seguintes PEOA: oxidacao anodica com H2O2 eletrogerado (OA-H2O2), EF e FEF e, tambem, realizou-se pela primeira vez a degradacao de OII por processo EF assistido com luz solar simulada, o qual foi denominado solar fotoeletro-Fenton simulado (SFEFS). Os resultados mostraram descoloracao e decaimento da concentracao de OII diretamente proporcionais a densidade de corrente aplicada, em que a OA-H2O2 apresentou a metade do desempenho dos tratamentos EF, FEF e SFEFS. A eficiencia de mineralizacao exibiu a seguinte ordem crescente: OA-H2O2 < EF < FEF . SFEFS, sugerindo que a combinacao de catodo EDG de WO2,72/Vulcan XC72, anodo de DDB e radiacao de luz e vantajosa e o processo SFEFS e promissor.Contamination of water resources by different pollutants, including dyes, is increasing. However, traditional methods have had limitations and electrochemical advanced oxidation processes (EAOP) have shown promise for dye removal. In this work, tungsten oxide nanoparticle electrocatalysts (WO2,72) supported on Vulcan XC72 and Printex 6L carbons with 1 wt% W were synthesized to apply them in the H2O2 electrogeneration for water treatment by EAOP. The synthesized materials were characterized by X-ray diffraction (XRD), transmission electron microscopy (MET), dispersive energy spectroscopy (EDS), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), contact angle measurements and oxygen reduction reaction (ORR). Based on the study ORR and other factors, the WO2.72/Vulcan XC72 electrocatalyst was selected for H2O2 electrogeneration and degradation of Orange II (OII) and Sunset Yellow FCF (SY) dyes. In this step, the WO2.72/Vulcan XC72 gas diffusion electrode (GDE) was combined with the Pt or DDB anodes for the electro-Fenton (EF) and Fotoeletro- Fenton (FEF) treatments at different initial Fe2+ concentrations. The results showed faster decolorizations in the processes with Pt anode and Fe2+ 1.00 mmol L-1 and the most efficient mineralizations in the equipped system with DDB anode and Fe2+ 0.50 mmol L-1. In the next step, the effect of current density (j) applied on the following PEOA was evaluated: anodic oxidation with electrogenerated H2O2 (AO-H2O2), EF and PEF, and also the first degradation of OII by EF process assisted with simulated sunlight, which was called simulated solar photoelectro-Fenton (SSPEF). The results showed decolorization and decay of OII concentration directly proportional to the applied current density, where AO-H2O2 presented half of the performance of the EF, PEF and SSPEF treatments. The mineralization efficiency exhibited the following increasing order: AO-H2O2 < EF < FEF . SSPEF, suggesting that the combination of WO2.72/Vulcan XC72 GDE cathode, BDD anode and light radiation is advantageous and the SSPFEF process is promising.Santos, Mauro Coelho dosGaubeur, IvaniseRodrigues, Christiane de ArrudaLeal, Sergio Henrique Bezerra de SouzaPereira Neto, Ana MariaPerez, JoelmaPaz, Edson Carvalho da2019info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdf126 f. : il.http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=120774http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=120774&midiaext=78015http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=120774&midiaext=78016Cover: http://biblioteca.ufabc.edu.br/php/capa.php?obra=120774porreponame:Repositório Institucional da UFABCinstname:Universidade Federal do ABC (UFABC)instacron:UFABCinfo:eu-repo/semantics/openAccess2020-02-12T16:37:59Zoai:BDTD:120774Repositório InstitucionalPUBhttp://www.biblioteca.ufabc.edu.br/oai/oai.phpopendoar:2020-02-12T16:37:59Repositório Institucional da UFABC - Universidade Federal do ABC (UFABC)false |
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