Funcionalização de dispositivos eletroquímicos baseados em papel com polidopamina

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Hasimoto, Leonardo Hideki
Data de Publicação: 2022
Tipo de documento: Dissertação
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Institucional da UFABC
Texto Completo: http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=122517
Resumo: Orientador: Prof. Dr. Murilo Santhiago
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Desde a descoberta da polidopamina, esse material tem sido amplamente explorado na área de ciência dos materiais devido a sua grande capacidade adesiva, no entanto, pouca atenção tem sido dada à preparação de superfícies funcionalizadas para fabricação de dispositivos flexíveis à base de papel. Neste trabalho, é apresentado a fabricação de dispositivos eletroquímicos flexíveis de alto desempenho feitos a partir de materiais baratos e comuns como papel sulfite e lápis comercial e sua funcionalização com polidopamina. Inicialmente, eletrodos de trabalho foram preparados através do método de transferência direta denominado de pencil-drawing e foram submetidos a processos de tratamentos eletroquímicos para melhorar a cinética de transferência de elétrons. Em seguida, polidopamina foi formada sobre a superfície do eletrodo de trabalho utilizando a rota química de polimerização. Filmes de polidopamina (6 nm de espessura) sobre carbono foram caracterizados por ângulo de contato, espectroscopia de fotoelétrons excitados por raios-X, microscopia eletrônica de varredura, microscopia confocal, microscopia de força atômica (topografia e medidas elétricas) e técnicas eletroquímicas. Após o processo de funcionalização foi observado que a presença do filme de polidopamina introduz funcionalidades químicas ricas em oxigênio e nitrogênio (como R-NH2 e R-C=O) que diminuem o ângulo de contato de 72° para 48°. Como verificado por microscopia eletrônica de varredura e microscopia confocal, o processo de tratamento eletroquímico ocasiona a formação de microfissuras que aumentam a rugosidade de superfície. Mapeamentos topográficos por microscopia de força atômica revelaram uma dificuldade em obter contraste após a formação do filme de polidopamina devido a alta rugosidade da superficie de carbono e baixa espessura do filme funcionalizante. Mapeamentos simultâneos realizados por gradiente de capacitância, por outro lado, claramente revelaram a presença de um filme que blinda o acoplamento capacitivo (diminuição de aproximadamente 50 %). Entretanto, como observado, o filme de polidopamina não bloqueia a transferência heterogênea de elétrons. De fato, foi observado uma das maiores constantes heterogêneas de transferência de elétrons para eletrodos baseados em papel (2,5 x 10-3 cm s-1), que é um parâmetro essencial para obter maiores correntes. Em adição, os resultados obtidos sugerem que funcionalidades carbonílicas se relacionam a eletroatividade do filme formado. Como prova de conceito, a eletro-oxidação de uma molécula relevante biologicamente, nicotinamida adenina dinucleotídeo, mostrou caracteristicas notáveis como menor potencial de oxidação, corrente de pico eletrocatalítica mais de 30 vezes maior quando comparado a eletrodos não modificados e constante eletrocatalítica de 8,2 x 102 L mol-1 s-1.Flexible devices based on paper and carbon have been applied in the development of electrochemical sensors and devices in the energy area and have gained notoriety due to their simplicity and ease of manufacture. However, although these devices have a wide range of application, they can be limited in some cases, requiring functionalization steps to ensure greater versatility, selectivity and stability, to name a few advantages. Since the discovery of polydopamine, this material has been widely explored in the area of materials science due to its great adhesive capacity, however, little attention has been given to the preparation of functionalized surfaces for the fabrication of flexible paper-based devices. In this work, the fabrication of flexible high-performance electrochemical devices made from cheap and common materials such as office paper and commercial pencil and their functionalization with polydopamine is presented. Initially, working electrodes were prepared using the direct transfer method (pencil-drawing) and were subjected to electrochemical treatment processes to improve the electron transfer kinetics. Then, polydopamine was formed on the surface of the working electrode using the chemical polymerization route. Polydopamine films (6 nm thickness) on carbon were characterized by contact angle, X-ray photoelectron spectroscopy, scanning electron microscopy, confocal microscopy, atomic force microscopy (topography and electrical measurements) and electrochemical techniques. After the functionalization process, it was observed that the presence of the polydopamine film introduces oxygen and nitrogen-rich chemical functionalities (such as R-NH2 and R-C=O) that decrease the contact angle from 72° to 48°. As verified by scanning electron microscopy and confocal microscopy, the electrochemical treatment process causes the formation of microcracks that increase the surface roughness. Topographic mapping by atomic force microscopy revealed a difficulty in obtaining contrast after polydopamine film formation due to the high roughness of the carbon surface and small thickness of the functionalizing film. Simultaneous capacitance gradient mapping, on the other hand, clearly revealed the presence of a film that hinders the capacitive coupling (approximately 50% decrease). However, as noted, the polydopamine film does not block heterogeneous electron transfer. In fact, one of the largest standard heterogeneous rate constants for paper-based electrodes (2.5 x 10-3 cm s-1) was observed, which is an essential parameter to obtain higher currents. In addition, the obtained results suggest that carbonyl functionalities are related to the electroactivity of the formed film. As a proof of concept, electro-oxidation of a biologically relevant molecule, nicotinamide adenine dinucleotide, showed remarkable features such as lower oxidation potential, electrocatalytic peak currents more than 30 times higher when compared to unmodified electrodes and electrocatalytic constant of 8.2 x 102 L mol-1 s-1.Santhiago, MuriloAlves, Wendel AndradeMuñoz, Rodrigo Alejandro AbarzaHasimoto, Leonardo Hideki2022info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisapplication/pdf103 f. : il.http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=122517http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=122517&midiaext=79969http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=122517&midiaext=79970Cover: http://biblioteca.ufabc.edu.br/php/capa.php?obra=122517porreponame:Repositório Institucional da UFABCinstname:Universidade Federal do ABC (UFABC)instacron:UFABCinfo:eu-repo/semantics/openAccess2022-07-01T14:09:28Zoai:BDTD:122517Repositório InstitucionalPUBhttp://www.biblioteca.ufabc.edu.br/oai/oai.phpopendoar:2022-07-01T14:09:28Repositório Institucional da UFABC - Universidade Federal do ABC (UFABC)false
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