Desenvolvimento de nanoeletrocatalisadores de paládio e nióbio para células a combustível alcalinas de etanol direto

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Souza, Felipe de Moura
Data de Publicação: 2021
Tipo de documento: Tese
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Institucional da UFABC
Texto Completo: http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=122112
Resumo: Orientador: Prof. Dr. Mauro Coelho dos Santos
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spelling Desenvolvimento de nanoeletrocatalisadores de paládio e nióbio para células a combustível alcalinas de etanol diretoCÉLULAS A COMBUSTÍVEL DE ETANOL DIRETO ALCALINASPALÁDIONIÓBIOALKALINE DIRECT ETHANOL FUEL CELLPALLADIUMNIOBIUMPROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM CIÊNCIA E TECNOLOGIA/QUÍMICA - UFABCOrientador: Prof. Dr. Mauro Coelho dos SantosCoorientadora: Profa. Dra. Luanna Silveira ParreiraTese (doutorado) - Universidade Federal do ABC, Programa de Pós-Graduação em Ciência e Tecnologia Química, Santo André, 2021.Células a combustível são dispositivos promissores para geração de energia elétrica com produção mínima de poluentes. Este trabalho teve como objetivo sintetizar, caracterizar, avaliar e aplicar eletrocatalisadores a base de Paládio e Nióbio para reações de oxidação de etanol (ROE) em meio alcalino, sendo estes materiais posteriormente aplicados em células a combustíveis de etanol direto alcalinas (ADEFC, do inglês). Resumidamente, no capítulo 1 pelo método sol-gel realizou-se estudo de composição para nanopartículas (NP) na fase óxido de Pd e Nb e o eletrocatalisador na composição 1:1 (Pd:Nb) suportado em Vulcan XC72 (Pd1Nb1/C) mostrou superior desempenho para ADEFC (18 mW cm-2). No capítulo 2, pelo método sol-gel realizou-se um estudo sobre os tipos de negro-de-fumo e o eletrocatalisador Pd1Nb1 suportado em Printex 6L mostrou melhor desempenho em ADEFC com 29 mW cm-2 de densidade de potência. No capítulo 3, realizou-se um estudo de composição para Pd e Nb majoritariamente na fase metálica pelo método borohidreto de sódio (NaBH4). O eletrocatalisador de Pd1Nb1 suportado em Printex 6L mostrou superior desempenho em ADEFC com 27 mW cm-2 de densidade de potência. No capítulo 4, preparou-se grafeno multicamada a partir de grafite em pó por método de esfoliação em fase líquida utilizando ultrassom de ponta. O grafeno multicamada preparado foi utilizado como suporte de nanopartículas de Pd e o resultado de desempenho em ADEFC foi de 38 mW cm-2. Por fim, no capítulo 5 os microcubos de NaNbO3 decorados com nanopartículas de Pd foram sintetizados. Os resultados mostraram uma redução na quantidade de Pd e uma alta eficiência em ADEFC, obtendo 18 mW cm-2 com apenas 0,16 mg cm-2 de Pd. Os resultados indicam que o Nb diminuiu o envenenamento na superfície do Pd devido ao mecanismo bifuncional e ao efeito bifuncional. No mecanismo bifuncional o Nb fornece espécies oxigenadas para oxidação nos sítios ativos envenenados do Pd. Enquanto no efeito eletrônico o Nb é inserido na estrutura cristalina do Pd para diminuir a força de adsorção do CO ao Pd. Além disso, outras propriedades foram evidenciadas como número de defeitos da estrutura sp2 do carbono e hidrofilicidade, entre outros. Portanto os eletrocatalisadores baseados em Pd e Nb se mostraram promissores para uso em ânodos de ADEFC.Fuel cells are promising devices for generating electricity with minimal production of pollutants. This work synthesized, characterization, evaluate and apply palladium and niobium electrocatalysts for ethanol oxidation reactions (ROE) in alkaline medium, and these materials were subsequently applied to cells using direct alkaline ethanol fuels (ADEFC). Briefly, in chapter 1 by the sol-gel method, a composition study was conducted for nanoparticles (NP) in the oxide phase of Pd and Nb and the electrocatalyst in the composition 1:1 (Pd:Nb) supported on Vulcan XC72 (Pd1Nb1/C) showed superior performance for ADEFC (18 mW cm-2). In chapter 2, by the sol-gel method, a study was conducted on the types of carbon black and the Pd1Nb1 electrocatalyst supported on Printex 6L showed better performance in ADEFC with 29 mW cm-2 of power density. In chapter 3, a composition study for Pd and Nb was conducted mainly in the metallic phase by the sodium borohydride method (NaBH4). The Pd1Nb1 electrocatalyst supported on Printex 6L showed superior performance in ADEFC with 27 mW cm-2 of power density. In chapter 4, multilayer graphene was prepared from powdered graphite by a liquid phase exfoliation method using state-of-the-art ultrasound. The prepared multilayer graphene was used as a support for Pd nanoparticles and the performance result in ADEFC was 38 mW cm-2. Finally, in chapter 5, the NaNbO3 microcubes decorated with Pd nanoparticles were synthesized. The results showed a reduction in the amount of Pd and high efficiency in ADEFC, obtaining 18 mW cm-2 with only 0.16 mg cm-2 of Pd. The results indicate that Nb decreased poisoning on the surface of Pd due to the bifunctional mechanism and the bifunctional effect. In the bifunctional mechanism, Nb provides oxygenated species for oxidation in the poisoned active sites of Pd. While in the electronic effect, Nb is inserted into the crystalline structure of Pd to decrease the adsorption force of CO to Pd. In addition, other properties were shown, such as the number of defects in the carbon sp2 structure, hydrophilicity, among others. Therefore, electrocatalysts based on Pd and Nb have shown promise for use in ADEFC anodes.Santos, Mauro Coelho dosParreira, Luanna SilveiraVenâncio, Everaldo CarlosColmati Júnior, FlávioSilva, Giuseppe Abíola Câmara daCarvalho, Wagner AlvesSouza, Felipe de Moura2021info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdf221 f. : il.http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=122112http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=122112&midiaext=79191http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=122112&midiaext=79192Cover: http://biblioteca.ufabc.edu.br/php/capa.php?obra=122112porreponame:Repositório Institucional da UFABCinstname:Universidade Federal do ABC (UFABC)instacron:UFABCinfo:eu-repo/semantics/openAccess2022-03-18T14:32:37Zoai:BDTD:122112Repositório InstitucionalPUBhttp://www.biblioteca.ufabc.edu.br/oai/oai.phpopendoar:2022-03-18T14:32:37Repositório Institucional da UFABC - Universidade Federal do ABC (UFABC)false
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