Desenvolvimento de catalisadores (Co/MCM-41) destinados à reação de Fischer-Tropsch.
Autor(a) principal: | |
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Data de Publicação: | 2009 |
Tipo de documento: | Tese |
Idioma: | por |
Título da fonte: | Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFCG |
Texto Completo: | http://dspace.sti.ufcg.edu.br:8080/jspui/handle/riufcg/2442 |
Resumo: | Neste trabalho foram preparados a peneira molecular MCM-41 bem como os catalisadores Co/MCM-41, via impregnação úmida, com teores de (5%, 10%, 15% e 20% Co/MCM-41). Os catalisadores com 5% e 15% Co/MCM-41 foram avaliados na reação de Fischer-Tropsch durante um tempo de reação de 92 h, em duas temperaturas, 270 e 350 °C, pressão de 1 atm utilizando uma relação molar H2/CO = 2. A obtenção da peneira molecular mesoporosa, Si-MCM-41, pôde ser confirmada pelos difratogramas de raios-X. Verifica-se que após a calcinação todo o bromo (Br) foi removido indicando que o processo de calcinação conseguiu remover todo surfactante ocluído na estrutura mesoporosa. As análises de DRX e EDX indicaram que nos catalisadores da série Co/MCM-41, o cobalto encontrava-se na forma de Co302. Os padrões de difração mostraram que os processos de impregnação e calcinação causaram mudanças na estrutura apenas para o catalisador 10% Co/MCM-41. As curvas de ATD/TG mostraram que o nitrato de cobalto foi totalmente decomposto sobre a MCM-41. Os perfis de RTP dos catalisadores série Co/MCM-41 permitiram verificar a presença de picos distintos que pode ser causada pela dispersão do cobalto, o tamanho de partículas e a interação entre a MCM-41 e as espécies do óxido de cobalto. A partir das imagens obtidas por MEV foi possível analisar que os catalisadores da série Co/MCM-41 são constituídos de aglomerados e/ou agregados de pequenos cristais. As imagens obtidas por MET mostraram claramente a presença de partículas de cobalto na forma de metal bem dispersa para os catalisadores 5%, 15% e 20%, exceto para o catalisador 10%Co/MCM41. Os resultados obtidos a partir da síntese de Fischer-Tropsch pelos catalisadores 5% e 15% Co/MCM-41 apresentaram altas seletividades a hidrocarbonetos (C2-C4) de alto valor agregado. Estes catalisadores apresentaram limitações de difusão, portanto a seletividade a metano foi alta, enquanto que a seletividade a hidrocarbonetos na faixa C5+ foi baixa. |
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Desenvolvimento de catalisadores (Co/MCM-41) destinados à reação de Fischer-Tropsch.Synthesis of Co/MCM-41 catalysts for the Fischer-Tropsch reaction.Síntese de Fischer-TropschCobaltoCatalisador Co/MCM-41Desenvolvimento de CatalisadorTecnologia GTLGás NaturalEngenharia de Processos.Neste trabalho foram preparados a peneira molecular MCM-41 bem como os catalisadores Co/MCM-41, via impregnação úmida, com teores de (5%, 10%, 15% e 20% Co/MCM-41). Os catalisadores com 5% e 15% Co/MCM-41 foram avaliados na reação de Fischer-Tropsch durante um tempo de reação de 92 h, em duas temperaturas, 270 e 350 °C, pressão de 1 atm utilizando uma relação molar H2/CO = 2. A obtenção da peneira molecular mesoporosa, Si-MCM-41, pôde ser confirmada pelos difratogramas de raios-X. Verifica-se que após a calcinação todo o bromo (Br) foi removido indicando que o processo de calcinação conseguiu remover todo surfactante ocluído na estrutura mesoporosa. As análises de DRX e EDX indicaram que nos catalisadores da série Co/MCM-41, o cobalto encontrava-se na forma de Co302. Os padrões de difração mostraram que os processos de impregnação e calcinação causaram mudanças na estrutura apenas para o catalisador 10% Co/MCM-41. As curvas de ATD/TG mostraram que o nitrato de cobalto foi totalmente decomposto sobre a MCM-41. Os perfis de RTP dos catalisadores série Co/MCM-41 permitiram verificar a presença de picos distintos que pode ser causada pela dispersão do cobalto, o tamanho de partículas e a interação entre a MCM-41 e as espécies do óxido de cobalto. A partir das imagens obtidas por MEV foi possível analisar que os catalisadores da série Co/MCM-41 são constituídos de aglomerados e/ou agregados de pequenos cristais. As imagens obtidas por MET mostraram claramente a presença de partículas de cobalto na forma de metal bem dispersa para os catalisadores 5%, 15% e 20%, exceto para o catalisador 10%Co/MCM41. Os resultados obtidos a partir da síntese de Fischer-Tropsch pelos catalisadores 5% e 15% Co/MCM-41 apresentaram altas seletividades a hidrocarbonetos (C2-C4) de alto valor agregado. Estes catalisadores apresentaram limitações de difusão, portanto a seletividade a metano foi alta, enquanto que a seletividade a hidrocarbonetos na faixa C5+ foi baixa.In this work, molecular sieve MCM-41 was prepared as well as the Co/MCM-41 catalyst, via humid impregnation with concentrations of 5%, 10%, 15% and 20% Co/MCM-41. The catalysts with 5% and 15% Co/MCM-41 were evaluated in the reaction of Fischer-Tropsch during a reaction as long as 92 h, in the temperatures leveis of 270 and 350 °C, pressure of 1 atm, and using a molar ratio H2/CO = 2. The attainment of the mesoporous molecular sieve, Si-MCM41, was confirmed by the x-ray diffractogram. It was verified that after the calcination ali the bromine (Br) was removed indicating that the calcination process removed ali surfactant in the mesoporous structure. DRX and EDX analyses indicated that cobalt was found in the form of Co302 in the Co/MCM41 catalysts. The diffraction standards showed that the impregnation and calcination processes caused changes in the structure only for catalyst with 10% Co/MCM-41. The ATD/TG curves showed that cobalt nitrate was totally decomposed on the MCM-41. The RTP profiles of the Co/MCM-41 catalysts showed the presence of distinct peaks that could be caused by the dispersion of cobalt, the size of particles, and the interaction between the MCM-41 and the species of cobalt oxide. From the images of MEV, it was possible to observe that the Co/MCM-41 catalysts were composed by clusters of small crystals. The images obtained from MET showed clearly the presence of metal cobalt particles in a well dispersed form for catalysts with 5%, 15% and 20% Co/MCM41, except for the catalyst with 10% Co/MCM41. The results obtained from the synthesis of Fischer-Tropsch for catalysts with 5% and 15% Co/MCM41 presented high selectivity for commercially important hydrocarbons (C2-C4). These catalysts presented diffusion limitations, which gave high selectivity for methane gas, whereas for hydrocarbons in the C5+ range the selectivity was lowUniversidade Federal de Campina GrandeBrasilCentro de Ciências e Tecnologia - CCTPÓS-GRADUAÇÃO EM ENGENHARIA DE PROCESSOSUFCGRODRIGUES, Meiry Gláucia Freire.RODRIGUES, M. G. F.http://lattes.cnpq.br/7257323910817700SANTANA, Lisiane Navarro de Lima.BRANDÃO, Antônio Carlos.LABORDE, Hervé Michael.ALVES, José Jailson Nicácio.SOUSA, Bianca Viana de.2009-02-162018-12-27T15:22:08Z2018-12-272018-12-27T15:22:08Zinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesishttp://dspace.sti.ufcg.edu.br:8080/jspui/handle/riufcg/2442SOUSA, Bianca Viana de. Desenvolvimento de catalisadores (Co/MCM-41) destinados à reação de Fischer-Tropsch. 2009. 164 f. (Tese de Doutorado em Engenharia de Processos), Programa de Pós-graduação em Engenharia de Processos, Centro de Ciências e Tecnologia, Universidade Federal de Campina Grande - Paraíba - Brasil, 2009. Disponível em: http://dspace.sti.ufcg.edu.br:8080/jspui/handle/riufcg/2442porAgência Nacional do Petróleo - ANP.info:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFCGinstname:Universidade Federal de Campina Grande (UFCG)instacron:UFCG2022-10-10T19:26:49Zoai:localhost:riufcg/2442Biblioteca Digital de Teses e Dissertaçõeshttp://bdtd.ufcg.edu.br/PUBhttp://dspace.sti.ufcg.edu.br:8080/oai/requestbdtd@setor.ufcg.edu.br || bdtd@setor.ufcg.edu.bropendoar:48512022-10-10T19:26:49Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFCG - Universidade Federal de Campina Grande (UFCG)false |
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