Síntese de catalisadores de Mo/TixZr1-x O2 obtidos pelo método dos precursores poliméricos e sua avaliação nas reações Sour Gas Shift (SGS) e redução catalítica seletiva com amônia (SCR-NH3).

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: BONIFÁCIO, Maria Aparecida Ribeiro.
Data de Publicação: 2012
Tipo de documento: Tese
Idioma: por
Título da fonte: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFCG
Texto Completo: http://dspace.sti.ufcg.edu.br:8080/jspui/handle/riufcg/7220
Resumo: O objetivo deste trabalho foi sintetizar materiais catalíticos compostos Mo/TixZr1-xO2, e sua avaliação nas reações Sour Gas Shift e redução catalítica seletiva com amônia (SCR-NH3). Os suportes catalíticos analisados neste trabalho foram obtidos por meio do método dos precursores Poliméricos, seguido de impregnação por dispersão física do metal molibdênio. Os suportes catalíticos de composição TixZr1-xO2, com (x = 0; 0,25; 0,5; 0,75 e 1 mol), foram caracterizados por difração de raios X, adsorção/dessorção de N2 pelo método BET e microscopia eletrônica de varredura. Os padrões de difração de raios X das amostras puras e dopadas mostraram à formação da fase TiO2 nas formas anatásio e rutilo, bem como a formação da fase de ZrO2 tetragonal e monoclínica. O tamanho médio de cristalito e o valor da área superficial de todas as composições estudadas aumentaram com o aumento da temperatura de calcinação. Porém, à medida que se aumentou a quantidade de dopante, numa mesma temperatura, observou-se que a dopagem dificultou o crescimento dos cristais. A análise morfológica das amostras revelou que os aglomerados de partículas têm uma distribuição de tamanho bastante uniforme com formato irregular, sem pré-sinterização e com estruturas de aspecto poroso. Por fim, os testes catalíticos mostraram que os sistemas Mo/TixZr1-xO2 não foram ativos para a reação de Sour Gas Shift (SGS), especificamente na remoção do H2S num fluxo de gás de síntese oriundos do gás natural. No entanto, o mesmo sistema catalítico, se mostrou eficiente em processos de redução catalítica seletiva com amônia (SCR-NH3), atingindo patamares em torno de 58% de conversão.
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Os suportes catalíticos analisados neste trabalho foram obtidos por meio do método dos precursores Poliméricos, seguido de impregnação por dispersão física do metal molibdênio. Os suportes catalíticos de composição TixZr1-xO2, com (x = 0; 0,25; 0,5; 0,75 e 1 mol), foram caracterizados por difração de raios X, adsorção/dessorção de N2 pelo método BET e microscopia eletrônica de varredura. Os padrões de difração de raios X das amostras puras e dopadas mostraram à formação da fase TiO2 nas formas anatásio e rutilo, bem como a formação da fase de ZrO2 tetragonal e monoclínica. O tamanho médio de cristalito e o valor da área superficial de todas as composições estudadas aumentaram com o aumento da temperatura de calcinação. Porém, à medida que se aumentou a quantidade de dopante, numa mesma temperatura, observou-se que a dopagem dificultou o crescimento dos cristais. A análise morfológica das amostras revelou que os aglomerados de partículas têm uma distribuição de tamanho bastante uniforme com formato irregular, sem pré-sinterização e com estruturas de aspecto poroso. Por fim, os testes catalíticos mostraram que os sistemas Mo/TixZr1-xO2 não foram ativos para a reação de Sour Gas Shift (SGS), especificamente na remoção do H2S num fluxo de gás de síntese oriundos do gás natural. No entanto, o mesmo sistema catalítico, se mostrou eficiente em processos de redução catalítica seletiva com amônia (SCR-NH3), atingindo patamares em torno de 58% de conversão.The objective of this study was to synthesize compounds Mo/TixZr1-xO2 catalytic materials, and its evaluation in Sour Gas Shift reactions and selective catalytic reduction with ammonia (SCR-NH3). The catalyst supports analyzed in this study were obtained from the polymeric precursor, followed by physical dispersion impregnation of metal molybdenum. The catalyst supports composition TixZr1-xO2, with (x = 0, 0.25, 0.5, 0.75 and 1 mol), were characterized by X ray diffraction, the adsorption/desorption N2 by the BET method and electron scanning microscopy. Patterns of X ray diffraction of pure and doped samples showed the formation of anatase and rutile phase of TiO2, as well as the formation of the tetragonal phase and monoclinic of ZrO2. The crystallite size and the value of surface area of all the compositions increased with increasing calcination temperature. However, as it increased the amount of dopant in a same temperature, it was observed that the doping hindered crystal growth. Morphological analysis of the samples showed that the agglomerates have a particle size distribution fairly uniform and irregularly shaped, without pre-sintering or porous structures. Finally, the catalyst showed that systems Mo/TixZr1-xO2 were not active for the reaction Sour Gas Shift (SGS), specifically in the removal of H2S in the stream of synthesis gas derived from natural gas. However, the same catalytic system is efficient in processes of selective catalytic reduction with ammonia (SCR-NH3), reaching levels close to 58% conversion.Universidade Federal de Campina GrandeBrasilCentro de Ciências e Tecnologia - CCTPÓS-GRADUAÇÃO EM CIÊNCIA E ENGENHARIA DE MATERIAISUFCGVIEIRA, Lucianna da Gama Fernandes.Vieira, L. G. F.http://lattes.cnpq.br/9021473205267343LIRA, Hélio de Lucena.FREITAS, Normanda Lino de.MAIA, Divanira Ferreira.PEREIRA, Kleberson Ricardo de Oliveira.BONIFÁCIO, Maria Aparecida Ribeiro.2012-09-252019-09-24T13:39:12Z2019-09-242019-09-24T13:39:12Zinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesishttp://dspace.sti.ufcg.edu.br:8080/jspui/handle/riufcg/7220BONIFÁCIO, Maria Aparecida Ribeiro. Síntese de catalisadores de Mo/TixZr1-x O2 obtidos pelo método dos precursores poliméricos e sua avaliação nas reações Sour Gas Shift (SGS) e redução catalítica seletiva com amônia (SCR-NH3). 2012. 113f. (Tese de Doutorado em Ciência e Engenharia de Materiais), Programa de Pós-graduação em Ciência e Engenharia de Materiais, Centro de Ciências e Tecnologia, Universidade Federal de Campina Grande - Paraíba - Brasil, 2012. Disponível em: http://dspace.sti.ufcg.edu.br:8080/jspui/handle/riufcg/7220porinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFCGinstname:Universidade Federal de Campina Grande (UFCG)instacron:UFCG2022-09-13T18:46:45Zoai:localhost:riufcg/7220Biblioteca Digital de Teses e Dissertaçõeshttp://bdtd.ufcg.edu.br/PUBhttp://dspace.sti.ufcg.edu.br:8080/oai/requestbdtd@setor.ufcg.edu.br || bdtd@setor.ufcg.edu.bropendoar:48512022-09-13T18:46:45Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFCG - Universidade Federal de Campina Grande (UFCG)false
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