Desenvolvimento de catalisadores de NiAl2O4 por reação de combustão para reforma a vapor de metano.

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: LEAL, Elvia.
Data de Publicação: 2009
Tipo de documento: Dissertação
Idioma: por
Título da fonte: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFCG
Texto Completo: http://dspace.sti.ufcg.edu.br:8080/jspui/handle/riufcg/8289
Resumo: Esta pesquisa envolve a preparação e caracterização de catalisadores do tipo NiAI204 por reação de combustão, utilizando ureia e glicina como combustível, visando avaliar o desempenho dos mesmos em reações de reforma a vapor do metano. Os catalisadores foram obtidos de acordo com a química dos propelentes, nas razões <J>e = 1 (estequiométrica), Oe < 1 (excesso de combustível) e Oe > 1 (deficiência de combustível), utilizando como recipiente um cadinho de silica vitrea. Durante a síntese foram medidos os parâmetros tempo e temperatura da chama de combustão. As amostras obtidas foram caracterizadas por difração de raios-X (DRX), espectroscopia de infravermelho (FTIR), distribuição granulométrica, picnometria a gás, analise textural (BET/BJH), microscopia eletrônica de varredura (MEV), redução termoprogramada (TPR), e então, avaliadas cataliticamente na reação de reforma a vapor do metano. Observou-se, portanto, que o tipo e o teor de combustível, utilizado na preparação dos catalisadores, interferiram significativamente no comportamento da reação e, consequentemente, na estrutura e morfologia dos mesmos. Todos os catalisadores apresentaram a fase majoritária do espinelio NiAI204 e fases secundarias como, NiO e Ni, além de uma larga distribuição do tamanho mediano de aglomerados. Estruturalmente observou-se que as amostras obtidas com ureia apresentaram um aumento no tamanho de cristalito e cristalinidade com o aumento do teor de combustível, enquanto que nas amostras obtidas com glicina, o comportamento foi quase inverso, pois com o aumento do teor de combustível, menor foi o tamanho de cristalito e a cristalinidade apresentada por estas. Quanto a morfologia, observou-se, a presença de grandes aglomerados com larga distribuição de tamanho para todas as amostras, especialmente para as obtidas com ureia. As amostras obtidas com ureia apresentaram aglomerados com aspecto rígido, constituídos por finas partículas interligadas, e elevada área superficial, enquanto que as amostras obtidas com glicina apresentaram aglomerados de aspecto esponjoso, de fácil desaglomeração e baixa área superficial. Quanto aos testes catalíticos, todas as amostras apresentaram alta conversão do metano em gás de síntese, porem com rápida desativação, devido a grande deposição de coque sobre as superfícies das fases ativas.
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As amostras obtidas foram caracterizadas por difração de raios-X (DRX), espectroscopia de infravermelho (FTIR), distribuição granulométrica, picnometria a gás, analise textural (BET/BJH), microscopia eletrônica de varredura (MEV), redução termoprogramada (TPR), e então, avaliadas cataliticamente na reação de reforma a vapor do metano. Observou-se, portanto, que o tipo e o teor de combustível, utilizado na preparação dos catalisadores, interferiram significativamente no comportamento da reação e, consequentemente, na estrutura e morfologia dos mesmos. Todos os catalisadores apresentaram a fase majoritária do espinelio NiAI204 e fases secundarias como, NiO e Ni, além de uma larga distribuição do tamanho mediano de aglomerados. Estruturalmente observou-se que as amostras obtidas com ureia apresentaram um aumento no tamanho de cristalito e cristalinidade com o aumento do teor de combustível, enquanto que nas amostras obtidas com glicina, o comportamento foi quase inverso, pois com o aumento do teor de combustível, menor foi o tamanho de cristalito e a cristalinidade apresentada por estas. Quanto a morfologia, observou-se, a presença de grandes aglomerados com larga distribuição de tamanho para todas as amostras, especialmente para as obtidas com ureia. As amostras obtidas com ureia apresentaram aglomerados com aspecto rígido, constituídos por finas partículas interligadas, e elevada área superficial, enquanto que as amostras obtidas com glicina apresentaram aglomerados de aspecto esponjoso, de fácil desaglomeração e baixa área superficial. Quanto aos testes catalíticos, todas as amostras apresentaram alta conversão do metano em gás de síntese, porem com rápida desativação, devido a grande deposição de coque sobre as superfícies das fases ativas.This research involves the preparation and characterization of NiAI204 catalysts by combustion reaction, using urea and glycine as fuel, and to evaluate their catalytic performance of them in steam reforming of methane. The catalysts were obtained according to the propellants chemistry, with ratios Oe = 1 (stoichiometric), <Pe <1 (fuel-rich) and Oe > 1 (fuel-deficient), using a vitreous silica crucible. During the synthesis the combustion parameters as flame time and temperature were measured. The samples were characterized by X-ray diffraction (XRD), infrared spectroscopy (FTIR), agglomerate size distribution, gas picnometry, textural analysis (BET/BJH), scanning electronic microscopy (MEV), temperatureprogrammed reduction (TPR), and then, catalytically evaluated in the methane reforming reaction. It was observed that the type and fuel content, used in the catalysts preparation, interfered significantly in the reaction behavior, and consequently, in their structure and morphology. All the catalysts presented the NiAI204 spinel as major phase, and NiO and Ni as secondary phases, besides of a large median agglomerates size distribution. Structurally it was observed that the samples obtained with urea presented an increase in the crystallite size and crystallinity with the increasing fuel content. On the other hand, for the samples obtained with glycine, the behavior was almost opposite, because with the increasing fuel content, smaller crystallite size and crystallinity were observed. Regarding morphology, it was observed the presence of large agglomerates with large size distribution for all compositions, especially for those obtained with urea. However, it was also observed that the samples obtained with urea presented rigid agglomerates, constituted of interconnected fine particles and large surface area, whereas for the samples obtained with glycine, foamy and soft agglomerates, and smaller surface area were observed. Regarding the catalytic tests, all the samples presented high methane conversion to synthesis gas, but with rapid deactivation, due to coke deposition on the active phases surfaces.Submitted by Ruth Quaresma de Freitas (ruth_quaresma@hotmail.com) on 2019-10-21T19:12:50Z No. of bitstreams: 1 ELVIA LEAL - DISSERTAÇÃO PPGEM 2009.pdf: 17455537 bytes, checksum: c6d5f9913a53439106fd584877bacc37 (MD5)Made available in DSpace on 2019-10-21T19:12:50Z (GMT). No. of bitstreams: 1 ELVIA LEAL - DISSERTAÇÃO PPGEM 2009.pdf: 17455537 bytes, checksum: c6d5f9913a53439106fd584877bacc37 (MD5) Previous issue date: 2009-03-05Universidade Federal de Campina GrandePÓS-GRADUAÇÃO EM CIÊNCIA E ENGENHARIA DE MATERIAISUFCGBrasilCentro de Ciências e Tecnologia - CCTDesenvolvimento de catalisadores de NiAl2O4 por reação de combustão para reforma a vapor de metano.Desenvolvimento de catalisadores de NiAl2O4 por reação de combustão para reforma a vapor de metano.2009-03-052019-10-21T19:12:50Z2019-10-212019-10-21T19:12:50Zhttp://dspace.sti.ufcg.edu.br:8080/jspui/handle/riufcg/8289LEAL, Elvia. Identificação de áreas propícias à pesquisa de água subterrânea através de imagens TM/LANDSAT-5 nas microrregiões homogêneas Curimataú (MRH91) e Seridó Paraibano (MRH90). 2009. 154f. (Dissertação de Mestrado em Ciência e Engenharia de Materiais), Programa de Pós-graduação em Ciência e Engenharia de Materiais, Centro de Ciências e Tecnologia, Universidade Federal de Campina Grande - Paraíba - Brasil, 2009. 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