Nanotubos de carbono de parede dupla submetidos à condiÃÃes extremas de altas pressÃes e altas temperaturas.
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| Data de Publicação: | 2012 |
| Tipo de documento: | Tese |
| Idioma: | por |
| Título da fonte: | Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFC |
| Texto Completo: | http://www.teses.ufc.br/tde_busca/arquivo.php?codArquivo=7309 |
Resumo: | Dans cette thÃse, nous prÃsentons les rÃsultats de lâÃtude nanotubes de carbone double parois soumis à lâapplication de la pression hydrostatique à lâaide dâoutils expÃrimentaux et thÃoriques. En utilisant des calculs thÃoriques ab initio et avec des potentiels classique nous avons Ãtudià lâÃvolution structurelle sous pression de nanotubes de carbone et ses propriÃtÃs Ãlectroniques et vibrationnels. En parallÃle, nous avons Ãtudià des Ãchantillons de nanotubes de carbone en fagot (bundles) pures et chimiquement modifiÃs par le dopage (intercalation) avec des molÃcules de brome (Br2) lorsquâils sont ÃtÃs soumis à des conditions extrÃmes de pression trÃs ÃlevÃe en utilisant principalement la spectroscopie Raman. Des mesures de microscopie de transmission Ãlectronique (TEM), lâanalyse de composition chimique par spectroscopie de photon-Ãlectron par rayons-X (XPS) et lâabsorption des rayons X (XAS) ont Ãgalement Ãtà utilisÃes pour donner une interprÃtation complÃmentaire. Ces rÃsultats donnent une meilleure comprÃhension des effets chimiques sur le comportement de la structure des nanotubes de carbone sous contraintes de pression ÃlevÃes. Les propriÃtÃs vibrationnels de lâÃchantillon ont Ãtà observÃes jusquâà des pressions de 30 GPa en utilisant deux milieux de transmission de la pression: lâhuile de paraffine et du NaCl solide. En utilisant le spectre Raman des modes tangentiels (G band) et des modes de respirations radial (RBM), nous Ãtudions le comportement du nanotube interne par rapport à la stabilità du nanotube externe lorsquâil est soumis à la pression et ses implications pour le renforcement de la structure. Lâeffet de lâinclusion dâune espÃce à lâintÃrieur dâun nanotube est Ãgalement discutà par rapport à la stabilità du tube. Les propriÃtÃs Ãlectroniques, vibrationnels et structurales des molÃcules de brome intercalÃs dans les canaux interstitiels des fagot de nanotubes 1D a Ãtà Ãtudià et on a observà que la formation de chaines de poly anions Brn (n = 2,3,5) est prÃfÃrÃe mÃme sous haute pression. Le comportement des polyanions est encore profondÃment modifià lorsque la structure atteint la pression critique de collapse. Nous prÃsentons ensuite les rÃsultats de lâÃtude nanotubes de carbone double-parois soumis à des conditions de pressions et tempÃratures trÃs ÃlevÃs. Ces travaux ont Ãtà conduits avec lâobjectif dâobtenir de nouvelles structures à base de de carbone grÃce à le renforcement de la structure par le tube interne et en crÃant des liaisons sp3 entre les tubes, ce que peut Ãtre stimulà par lâaugmentation de tempÃrature dans des conditions extrÃmes de pression. DiffÃrentes expÃriences ont Ãtà rÃalisÃes à lâaide de la cellule Paris-Edimbourg qui peut conduire le systÃme `a un point spÃcifique du diagramme de phase pT (pression x tempÃrature). Nos rÃsultats ont Ãtà discutÃs par rapport les connaissances actuelles avec une compilation des Ãtudes rÃcents pour les nanotubes de carbone soumis à des conditions extrÃmes. Plusieurs structures ont Ãtà proposÃes avec les nanotubes double-parois avec la possible formation aussi du graphite dÃsordonnÃ, diamant, nanotubes structurellement modifiÃs ou des nanotubes polymÃrises. Ces diffÃrentes structures ont Ãtà discutÃes en termes des rÃsultats obtenus dans ce travail aprÃs la caractÃrisation des Ãchantillons traitÃs dans la presse Paris-Edinburg. Ces idÃes sont le fondement de la possibilità de crÃer des nouvelles structures hybrides à base des nanotubes de carbone à double-parois. Dans ce cas, le tube externe participe activement pour le system à lâenvironnement chimique externe peut Ãtre à travers des liaisons sp3 et le tube interne pourrait servir de support mÃcanique pour tout le systÃme. |
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info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisNanotubos de carbono de parede dupla submetidos à condiÃÃes extremas de altas pressÃes e altas temperaturas.Nanotubes de carbone double parois soumis à des conditions extrÃmes de haute pression et de tempÃrature2012-02-16Antonio Gomes de Souza Filho54151287353http://lattes.cnpq.br/022399749522328300395744318AcrÃsio Lins de AguiarUniversidade Federal do CearÃPrograma de PÃs-GraduaÃÃo em FÃsicaUFCBRRaman Spectroscopie Pression Temperature Nanotube Dopage Brome Diamante abinitio phononRaman Espectroscopia PressÃo Temperatura Nanotubo Dopagem Bromo Diamante abinitio fÃnonsFISICA DA MATERIA CONDENSADADans cette thÃse, nous prÃsentons les rÃsultats de lâÃtude nanotubes de carbone double parois soumis à lâapplication de la pression hydrostatique à lâaide dâoutils expÃrimentaux et thÃoriques. En utilisant des calculs thÃoriques ab initio et avec des potentiels classique nous avons Ãtudià lâÃvolution structurelle sous pression de nanotubes de carbone et ses propriÃtÃs Ãlectroniques et vibrationnels. En parallÃle, nous avons Ãtudià des Ãchantillons de nanotubes de carbone en fagot (bundles) pures et chimiquement modifiÃs par le dopage (intercalation) avec des molÃcules de brome (Br2) lorsquâils sont ÃtÃs soumis à des conditions extrÃmes de pression trÃs ÃlevÃe en utilisant principalement la spectroscopie Raman. Des mesures de microscopie de transmission Ãlectronique (TEM), lâanalyse de composition chimique par spectroscopie de photon-Ãlectron par rayons-X (XPS) et lâabsorption des rayons X (XAS) ont Ãgalement Ãtà utilisÃes pour donner une interprÃtation complÃmentaire. Ces rÃsultats donnent une meilleure comprÃhension des effets chimiques sur le comportement de la structure des nanotubes de carbone sous contraintes de pression ÃlevÃes. 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A partir de cÃlculos teÃricos de propriedades estruturais e de estrutura eletrÃnica usando primeiros princÃpios e potenciais clÃssicos, estudamos a evoluÃÃo estrutural dos nanotubos de carbono e suas propriedades vibracionais em funÃÃo da pressÃo hidrostÃtica. Estudamos amostras de nanotubos de carbono em feixes bundles puros e modificados quimicamente atravÃs da dopagem (intercalaÃÃo) de molÃculas de bromo quando submetidos a condiÃÃes extremas de altas pressÃes, utilizando principalmente tÃcnicas de espectroscopia Raman. Medidas de Microscopia EletrÃnica de TransmissÃo (TEM), anÃlise de composiÃÃo quÃmica por XPS e absorÃÃo de raios-X foram utilizadas de forma complementar. Apresentamos a perspectiva de entender os efeitos quÃmicos sob o comportamento estrutural dos nanotubos de carbono ao aplicarmos altas pressÃes. As propriedades vibracionais dos nanotubos foram estudadas atà pressÃes de 30 GPa usando dois diferentes meios de transmissÃo de pressÃo: Ãleo de parafina e NaCl sÃlido. Estudamos o comportamento do nanotubo interno em relaÃÃo à estabilidade do nanotubo externo quando submetido a pressÃo e suas implicaÃÃes durante o colapso da estrutura. O efeito de incluir uma espÃcie no interior de um nanotubo tambÃm à discutido com respeito ao colapso. O comportamento eletrÃnico, vibracional e estrutural das molÃculas de Bromo intercaladas nos canais intersticiais 1D dos feixes de nanotubos foi estudado e observamos que a formaÃÃo de poliÃnions do tipo Brn (n=2,3,5) à preferencial mesmo no regime de altas pressÃes. AlÃm disso, o comportamento dos poliÃnions à profundamente modificado quando a estrutura atinge o colapso com o aumento da pressÃo aplicada. Apresentaremos tambÃm resultados de nanotubos de carbono de parede dupla sob condiÃÃes de altas pressÃes e altas temperaturas. Estes estudos foram conduzidos com o objetivo de obter novas estruturas de carbono atravÃs do colapso da estrutura e/ou criaÃÃo de ligaÃÃes sp3 entre os tubos, o qual à potencializado pelo aumento da temperatura em condiÃÃes extremas de pressÃo. Diferentes experimentos foram realizados usando a cÃlula Paris-Edinburg que à capaz de submeter um sistema à um ponto especÃfico do diagrama de fase p-T (pressÃo x Temperatura) ao mesmo tempo. Nossos resultados foram discutidos em termos do conhecimento atual na Ãrea e contribui com pontos adicionais no diagrama de fase para nanotubos de carbono. Diversas estruturas como grafite desordenado, diamante, nanotubos estruturalmente modificados e possÃveis formaÃÃes polimerizadas de nanotubos foram discutidas em termos dos resultados obtidos neste trabalho. Esses idÃias servem de base para a possibilidade de criaÃÃo de estruturas hÃbridas com os nanotubos de paredes duplas. Neste caso, o tubo externo participaria ativamente atravÃs do ambiente quÃmico externo a fim de obter ligaÃÃes do tipo sp3 e o tubo interno poderia servir de suporte para o sistema como um todo. Conselho Nacional de Desenvolvimento CientÃfico e TecnolÃgicohttp://www.teses.ufc.br/tde_busca/arquivo.php?codArquivo=7309application/pdfinfo:eu-repo/semantics/openAccessporreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFCinstname:Universidade Federal do Cearáinstacron:UFC2019-01-21T11:20:34Zmail@mail.com - |
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Nesta tese apresentamos os resultados referentes aos estudos de nanotubos de carbono de parede dupla submetidos à condiÃÃes de pressÃo hidrostÃtica usando ferramentas experimentais e teÃricas. A partir de cÃlculos teÃricos de propriedades estruturais e de estrutura eletrÃnica usando primeiros princÃpios e potenciais clÃssicos, estudamos a evoluÃÃo estrutural dos nanotubos de carbono e suas propriedades vibracionais em funÃÃo da pressÃo hidrostÃtica. Estudamos amostras de nanotubos de carbono em feixes bundles puros e modificados quimicamente atravÃs da dopagem (intercalaÃÃo) de molÃculas de bromo quando submetidos a condiÃÃes extremas de altas pressÃes, utilizando principalmente tÃcnicas de espectroscopia Raman. Medidas de Microscopia EletrÃnica de TransmissÃo (TEM), anÃlise de composiÃÃo quÃmica por XPS e absorÃÃo de raios-X foram utilizadas de forma complementar. Apresentamos a perspectiva de entender os efeitos quÃmicos sob o comportamento estrutural dos nanotubos de carbono ao aplicarmos altas pressÃes. As propriedades vibracionais dos nanotubos foram estudadas atà pressÃes de 30 GPa usando dois diferentes meios de transmissÃo de pressÃo: Ãleo de parafina e NaCl sÃlido. Estudamos o comportamento do nanotubo interno em relaÃÃo à estabilidade do nanotubo externo quando submetido a pressÃo e suas implicaÃÃes durante o colapso da estrutura. O efeito de incluir uma espÃcie no interior de um nanotubo tambÃm à discutido com respeito ao colapso. O comportamento eletrÃnico, vibracional e estrutural das molÃculas de Bromo intercaladas nos canais intersticiais 1D dos feixes de nanotubos foi estudado e observamos que a formaÃÃo de poliÃnions do tipo Brn (n=2,3,5) à preferencial mesmo no regime de altas pressÃes. AlÃm disso, o comportamento dos poliÃnions à profundamente modificado quando a estrutura atinge o colapso com o aumento da pressÃo aplicada. Apresentaremos tambÃm resultados de nanotubos de carbono de parede dupla sob condiÃÃes de altas pressÃes e altas temperaturas. Estes estudos foram conduzidos com o objetivo de obter novas estruturas de carbono atravÃs do colapso da estrutura e/ou criaÃÃo de ligaÃÃes sp3 entre os tubos, o qual à potencializado pelo aumento da temperatura em condiÃÃes extremas de pressÃo. Diferentes experimentos foram realizados usando a cÃlula Paris-Edinburg que à capaz de submeter um sistema à um ponto especÃfico do diagrama de fase p-T (pressÃo x Temperatura) ao mesmo tempo. Nossos resultados foram discutidos em termos do conhecimento atual na Ãrea e contribui com pontos adicionais no diagrama de fase para nanotubos de carbono. Diversas estruturas como grafite desordenado, diamante, nanotubos estruturalmente modificados e possÃveis formaÃÃes polimerizadas de nanotubos foram discutidas em termos dos resultados obtidos neste trabalho. Esses idÃias servem de base para a possibilidade de criaÃÃo de estruturas hÃbridas com os nanotubos de paredes duplas. Neste caso, o tubo externo participaria ativamente atravÃs do ambiente quÃmico externo a fim de obter ligaÃÃes do tipo sp3 e o tubo interno poderia servir de suporte para o sistema como um todo. |
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Dans cette thÃse, nous prÃsentons les rÃsultats de lâÃtude nanotubes de carbone double parois soumis à lâapplication de la pression hydrostatique à lâaide dâoutils expÃrimentaux et thÃoriques. En utilisant des calculs thÃoriques ab initio et avec des potentiels classique nous avons Ãtudià lâÃvolution structurelle sous pression de nanotubes de carbone et ses propriÃtÃs Ãlectroniques et vibrationnels. En parallÃle, nous avons Ãtudià des Ãchantillons de nanotubes de carbone en fagot (bundles) pures et chimiquement modifiÃs par le dopage (intercalation) avec des molÃcules de brome (Br2) lorsquâils sont ÃtÃs soumis à des conditions extrÃmes de pression trÃs ÃlevÃe en utilisant principalement la spectroscopie Raman. Des mesures de microscopie de transmission Ãlectronique (TEM), lâanalyse de composition chimique par spectroscopie de photon-Ãlectron par rayons-X (XPS) et lâabsorption des rayons X (XAS) ont Ãgalement Ãtà utilisÃes pour donner une interprÃtation complÃmentaire. Ces rÃsultats donnent une meilleure comprÃhension des effets chimiques sur le comportement de la structure des nanotubes de carbone sous contraintes de pression ÃlevÃes. Les propriÃtÃs vibrationnels de lâÃchantillon ont Ãtà observÃes jusquâà des pressions de 30 GPa en utilisant deux milieux de transmission de la pression: lâhuile de paraffine et du NaCl solide. En utilisant le spectre Raman des modes tangentiels (G band) et des modes de respirations radial (RBM), nous Ãtudions le comportement du nanotube interne par rapport à la stabilità du nanotube externe lorsquâil est soumis à la pression et ses implications pour le renforcement de la structure. Lâeffet de lâinclusion dâune espÃce à lâintÃrieur dâun nanotube est Ãgalement discutà par rapport à la stabilità du tube. Les propriÃtÃs Ãlectroniques, vibrationnels et structurales des molÃcules de brome intercalÃs dans les canaux interstitiels des fagot de nanotubes 1D a Ãtà Ãtudià et on a observà que la formation de chaines de poly anions Brn (n = 2,3,5) est prÃfÃrÃe mÃme sous haute pression. Le comportement des polyanions est encore profondÃment modifià lorsque la structure atteint la pression critique de collapse. Nous prÃsentons ensuite les rÃsultats de lâÃtude nanotubes de carbone double-parois soumis à des conditions de pressions et tempÃratures trÃs ÃlevÃs. Ces travaux ont Ãtà conduits avec lâobjectif dâobtenir de nouvelles structures à base de de carbone grÃce à le renforcement de la structure par le tube interne et en crÃant des liaisons sp3 entre les tubes, ce que peut Ãtre stimulà par lâaugmentation de tempÃrature dans des conditions extrÃmes de pression. DiffÃrentes expÃriences ont Ãtà rÃalisÃes à lâaide de la cellule Paris-Edimbourg qui peut conduire le systÃme `a un point spÃcifique du diagramme de phase pT (pression x tempÃrature). Nos rÃsultats ont Ãtà discutÃs par rapport les connaissances actuelles avec une compilation des Ãtudes rÃcents pour les nanotubes de carbone soumis à des conditions extrÃmes. Plusieurs structures ont Ãtà proposÃes avec les nanotubes double-parois avec la possible formation aussi du graphite dÃsordonnÃ, diamant, nanotubes structurellement modifiÃs ou des nanotubes polymÃrises. Ces diffÃrentes structures ont Ãtà discutÃes en termes des rÃsultats obtenus dans ce travail aprÃs la caractÃrisation des Ãchantillons traitÃs dans la presse Paris-Edinburg. Ces idÃes sont le fondement de la possibilità de crÃer des nouvelles structures hybrides à base des nanotubes de carbone à double-parois. Dans ce cas, le tube externe participe activement pour le system à lâenvironnement chimique externe peut Ãtre à travers des liaisons sp3 et le tube interne pourrait servir de support mÃcanique pour tout le systÃme. |
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