Propriedades Estruturais e Magnéticas dos oxiboratos M5M´ (BO5)2 (M=Co,Ni; M´ =Cr, Hf, Zr, In)
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Data de Publicação: | 2020 |
Tipo de documento: | Tese |
Idioma: | por |
Título da fonte: | Repositório Institucional da Universidade Federal Fluminense (RIUFF) |
Texto Completo: | http://app.uff.br/riuff/handle/1/24494 |
Resumo: | As ludwigitas com fórmula química M2M´ BO5 (M,M´ = metais) possuem uma gama de propriedades estruturais e magnéticas que vão desde ordenamento de carga, coexistência entre paramagnetismo e ordem magnética, metamagnetismo, efeito magneto calórico, vidro spin, entre outras. Propriedades que dão a estes compostos um grande potencial de aplicação tecnológica. Além do mais, dadas suas características estruturais únicas, estes materiais oferecem a oportunidade de estudar a correlação entre magnetismo e dimensionalidade. Nesta tese estudamos as propriedades estruturais e magnéticas das ludwigitas Co2M´BO5 e Ni2M´BO5 dopados com íons magnéticos e não magnéticos. (M´=Cr, Hf, Zr, In). Estes compostos foram estudados utilizando a difração de raios X, magnetização, susceptibilidade ac e calor específico. A dopagem da ludwigita homometálica Co3BO5 com Cr fortalece as interações magnéticas e aumenta drasticamente a temperatura de transição magnética de 42 K, para o composto não dopado, para 120 K no Co2CrBO5. Medidas de calor específico e magnetização em baixas temperaturas revelaram que a natureza magnética bidimensional do Co3BO5 quando dopado com Cr adquire um caráter tridimensional com uma alta temperatura de ordenamento ferrimagnético. Esta é a primeira vez que tal efeito é observado em uma ludwigita. A diluição diamagnética do Co3BO5 (TN=42 K) com os íons não magnéticos Hf4+ e Zr4+, também fortalece as interações magnéticas elevando a temperatura de transição magnética para 71 K para o Co2,5Zr0,5BO5 e 72 K para o Co2,5 Hf0,5 BO5. Valores próximos da temperatura de ordenamento do Co2,5 Sn0,5 BO5 (82 K). Os íon não magnéticos de camada aberta Hf4+ (5do) e Zr4+ (4do) parecem ser menos efetivos em fortalecer as interações magnéticas que o íon de camada fechada Sn4+ (4d10). Por outro lado, a diluição diamagnética do Co3BO5 com o íon não magnético In3+, é ainda menos efetiva, e a temperatura de transição magnética só alcança 47 K. Todos estes compostos exibem um caráter magnético bidimensional. Em relação às ludwigitas contendo majoritariamente o íon Ni, chamadas aqui de ludwigitas de Ni, os efeitos da presença de um segundo íon na estrutura são muito parecidos à aqueles produzidos na ludwigita de Co. O Cr induz um fortalecimento das interações magnéticas elevando a temperatura de transição magnética até 140 K para o Ni2CrBO5. Esta é a maior temperatura de transição magnética, envolvendo todos os spins, registrada até agora para uma ludwigita. A ordem magnética é ferrimagnética e de natureza tridimensional. Por outro lado, a presença do íon não magnético In3+ reduz drasticamente a temperatura de transição magnética para 35 K no Ni2InBO5. Porém, as correlações magnéticas neste composto parecem se estender bem acima da temperatura de transição magnética. Em todos estes compostos, os íons Cr3+,Hf4+ e Zr4+ ocupam quase que exclusivamente os sítios 4 da estrutura, enquanto que o In3+ se dispersa por todos os sítios da estrutura. Nesta tese discutiremos os efeitos causados pela posição específica do íon dopante nas propriedades magnéticas apresentadas por estes compostos. |
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Propriedades Estruturais e Magnéticas dos oxiboratos M5M´ (BO5)2 (M=Co,Ni; M´ =Cr, Hf, Zr, In)OxiboratosLudwigitasMagnetismoFerrimagnetismoDimensional crossoverInterações de super-supertrocaLudwigitasMagnetismoDimensional crossoverFerrimagnetismoProdução intelectualOxiboratesLudwigitesMagnetismFerrimagnetismDimensional crossoverSuper-superexchange interactionsAs ludwigitas com fórmula química M2M´ BO5 (M,M´ = metais) possuem uma gama de propriedades estruturais e magnéticas que vão desde ordenamento de carga, coexistência entre paramagnetismo e ordem magnética, metamagnetismo, efeito magneto calórico, vidro spin, entre outras. Propriedades que dão a estes compostos um grande potencial de aplicação tecnológica. Além do mais, dadas suas características estruturais únicas, estes materiais oferecem a oportunidade de estudar a correlação entre magnetismo e dimensionalidade. Nesta tese estudamos as propriedades estruturais e magnéticas das ludwigitas Co2M´BO5 e Ni2M´BO5 dopados com íons magnéticos e não magnéticos. (M´=Cr, Hf, Zr, In). Estes compostos foram estudados utilizando a difração de raios X, magnetização, susceptibilidade ac e calor específico. A dopagem da ludwigita homometálica Co3BO5 com Cr fortalece as interações magnéticas e aumenta drasticamente a temperatura de transição magnética de 42 K, para o composto não dopado, para 120 K no Co2CrBO5. Medidas de calor específico e magnetização em baixas temperaturas revelaram que a natureza magnética bidimensional do Co3BO5 quando dopado com Cr adquire um caráter tridimensional com uma alta temperatura de ordenamento ferrimagnético. Esta é a primeira vez que tal efeito é observado em uma ludwigita. A diluição diamagnética do Co3BO5 (TN=42 K) com os íons não magnéticos Hf4+ e Zr4+, também fortalece as interações magnéticas elevando a temperatura de transição magnética para 71 K para o Co2,5Zr0,5BO5 e 72 K para o Co2,5 Hf0,5 BO5. Valores próximos da temperatura de ordenamento do Co2,5 Sn0,5 BO5 (82 K). Os íon não magnéticos de camada aberta Hf4+ (5do) e Zr4+ (4do) parecem ser menos efetivos em fortalecer as interações magnéticas que o íon de camada fechada Sn4+ (4d10). Por outro lado, a diluição diamagnética do Co3BO5 com o íon não magnético In3+, é ainda menos efetiva, e a temperatura de transição magnética só alcança 47 K. Todos estes compostos exibem um caráter magnético bidimensional. Em relação às ludwigitas contendo majoritariamente o íon Ni, chamadas aqui de ludwigitas de Ni, os efeitos da presença de um segundo íon na estrutura são muito parecidos à aqueles produzidos na ludwigita de Co. O Cr induz um fortalecimento das interações magnéticas elevando a temperatura de transição magnética até 140 K para o Ni2CrBO5. Esta é a maior temperatura de transição magnética, envolvendo todos os spins, registrada até agora para uma ludwigita. A ordem magnética é ferrimagnética e de natureza tridimensional. Por outro lado, a presença do íon não magnético In3+ reduz drasticamente a temperatura de transição magnética para 35 K no Ni2InBO5. Porém, as correlações magnéticas neste composto parecem se estender bem acima da temperatura de transição magnética. Em todos estes compostos, os íons Cr3+,Hf4+ e Zr4+ ocupam quase que exclusivamente os sítios 4 da estrutura, enquanto que o In3+ se dispersa por todos os sítios da estrutura. Nesta tese discutiremos os efeitos causados pela posição específica do íon dopante nas propriedades magnéticas apresentadas por estes compostos.Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível SuperiorConselho Nacional de Desenvolvimento Científico e TecnológicoLudwigites with formula unit M2M´ BO5 exhibit different physical properties ranging from structural ordering, charge ordering, coexistence of magnetic order and paramagnetism, metamagnetic transitions, magnetocaloric effect, spin glass, among others. Properties that give these compounds a great potential for technological application. Furthermore, due their unique structural characteristics, these materials offer the opportunity to study the correlation between magnetism and dimensionality. In this thesis we studied the structural and magnetic properties of Co2M´BO5 e Ni2M´BO5 ludwigites with M´=Cr,Hf,Zr,In. These compounds were studied using X-ray diffraction, magnetization, ac susceptibility and specific heat. Doping the homometallic Co3BO5 ludwigite with Cr strengthens the magnetic interactions and dramatically increases the magnetic transition temperature from 42 K, for the non-doping compound, to 120 K for Co2CrBO5. Low temperature specific heat and magnetization measurements reveal that the two-dimensional nature of the magnetism Co3BO5 when doped with Cr acquires a three-dimensional character with a high temperature ferrimagnetic order. This is the first time that such an effect have been observed in a ludwigite. The diamagnetic dilution of Co3BO5 (TN=42 K) with non magnetic Hf4+ and Zr4+ ions also strengthens magnetic interactions and raise the magnetic transition temperature up to 71 K for Co2,5Zr0,5BO5 and 72 K for Co2,5Hf0,5BO5. These values are close to that found in Co2,5Sn0,5 with 82 K. The non-magnetic open-shell Hf4+(5do) and Zr4+(4do) seem to be less effective in strengthening magnetic interactions than the closed-shell Sn4+ (4d10) On the other hand, the diamagnetic dilution of Co3BO5 with the non-magnetic In3+ ions is even less effective and the magnetic transition temperature only reaches 47 K. All of these compounds exhibit a two-dimensional magnetic character. Concerning ludwigites containing mostly the Ni ion (here called of Ni ludwigites), the effects of the presence of a second ion in the structure are very similar to those produced in Co ludwigite. The induces a strengthening of the magnetic interactions raising the temperature of magnetic transition up to 140 K for Ni2CrBO5. This is the highest magnetic transition temperature, involving all spins, registered so far for a ludwigite. The magnetic order is ferrimagnetic and of a three-dimensional nature. On the other hand, the presence of the non-magnetic ion In3+ drastically reduces the magnetic transition temperature up to 37 K for Ni2InBO5, but the magnetic correlations in this compound seem to extend well above the magnetic transition temperature. In all these compounds, the ions Cr3+,Hf4+ and Zr4+ occupy almost exclusively the 4 sites of the structure, while the In3+ is spreaded throughout all the sites of the structure. In the thesis, we will discuss the effects caused by the specific position of the doping ion on the magnetic properties shown by these compounds.237f.NiteróiSanchez Candela, Dalber RubenSanchez Candela, Dalber RubenFreitas, Daniele Cristina Silva deSilva, Eduardo Granado Monteiro daFontes, Magda BittencourtPedro, Sandra da SilvaNunes, Wallace de Castrohttp://lattes.cnpq.br/3978324546228760http://lattes.cnpq.br/3188784816287487http://lattes.cnpq.br/3188784816287487http://lattes.cnpq.br/6929990894018084http://lattes.cnpq.br/9999089384519443http://lattes.cnpq.br/2539884871275474http://lattes.cnpq.br/1301843346193578http://lattes.cnpq.br/1965260558843558Mariano, Davor Lopes2022-02-04T00:09:42Z2022-02-04T00:09:42Z2020info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdfMARIANO, Davor Lopes. Propriedades Estruturais e Magnéticas dos oxiboratos M5M´ (BO5)2 (M=Co,Ni; M´ =Cr, Hf, Zr, In). 2020. 237f. 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