Dinâmica molecular de nanohorns de carbono (NHC): potenciais agentes carreadores de complexos antitumorais de Pt(II)
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Data de Publicação: | 2019 |
Tipo de documento: | Dissertação |
Idioma: | por |
Título da fonte: | Repositório Institucional da UFJF |
Texto Completo: | https://repositorio.ufjf.br/jspui/handle/ufjf/9580 |
Resumo: | A quimioterapia envolvendo fármacos a base de Pt(II), como a cisplatina, tem demonstrado resultados efetivos no combate a células cancerosas, apesar dos severos efeitos colaterais devido à alta toxicidade associada com a baixa seletividade desses agentes antitumorais. Uma potencial alternativa para contornar essa problemática ou reduzir os efeitos colaterais consiste da utilização dos sistemas carreadores de fármacos que podem, além de proteger e carrear altas doses de fármaco, também promover a sua liberação lenta e direcionada para os sítios tumorais. Nessa perspectiva, utilizando o método da dinâmica molecular, esse trabalho teve como objetivo a investigação e a caracterização do comportamento dinâmico de complexos de inclusão cddp@NHC, constituídos pela cisplatina (cddp) encapsulada em modelos de nanohorns de carbono (NHC), em solução aquosa. Com relação a esses nanocarreadores a base de carbono, avaliou-se tanto a potencialidade de modelos pristinos, que se diferenciavam em função do ângulo de abertura do cone, quanto de modelos oxidados (NHCox) e reduzidos (NHCh) que se distinguiam em termos do tamanho das nanowindows funcionalizadas resultantes de diferentes graus de oxidação e redução. Os resultados indicaram a presença de até 36 moléculas de água no interior das cavidades dos NHC pristinos, dependendo no ângulo de cone e da presença da cddp. Algumas dessas moléculas de solvente foram expulsas com a inclusão da cddp, apesar de mais de 10 terem permanecido confinadas. Em contraste, complexos com modelos de NHCox e NHCh comportaram até 17 e 15 moléculas de solvente, respectivamente. O aumento do grau de oxidação também se mostrou relevante para a ampliação da área acessível ao solvente e, consequentemente, para a redução da hidrofobicidade dos NHC. A obstrução das nanowindows funcionalizadas impossibilitou o efeito da liberação da cddp. Como reportado em estudos experimentais, as energias livre de ligação (ΔbG) calculadas apontaram que a formação de todos os complexos de inclusão estudados foi termodinamicamente favorável em solução aquosa, o que sugeriu a potencialidade dessas nanoestruturas como carreadoras de fármacos. Enquanto para os complexos com o NHC pristino mais favorável a ΔbG média foi de -35 e -79 kcal.mol⁻¹ para a inclusão de uma e duas cddp, no caso daqueles com os NHCox e NHCh, os referidos valores foram de -47 e -77 kcal.mol⁻¹ e de -40 e -74 kcal.mol⁻¹ respectivamente, sendo que a maior parte dessa estabilidade foi proveniente das contribuições de van der Waals. |
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Uma potencial alternativa para contornar essa problemática ou reduzir os efeitos colaterais consiste da utilização dos sistemas carreadores de fármacos que podem, além de proteger e carrear altas doses de fármaco, também promover a sua liberação lenta e direcionada para os sítios tumorais. Nessa perspectiva, utilizando o método da dinâmica molecular, esse trabalho teve como objetivo a investigação e a caracterização do comportamento dinâmico de complexos de inclusão cddp@NHC, constituídos pela cisplatina (cddp) encapsulada em modelos de nanohorns de carbono (NHC), em solução aquosa. Com relação a esses nanocarreadores a base de carbono, avaliou-se tanto a potencialidade de modelos pristinos, que se diferenciavam em função do ângulo de abertura do cone, quanto de modelos oxidados (NHCox) e reduzidos (NHCh) que se distinguiam em termos do tamanho das nanowindows funcionalizadas resultantes de diferentes graus de oxidação e redução. Os resultados indicaram a presença de até 36 moléculas de água no interior das cavidades dos NHC pristinos, dependendo no ângulo de cone e da presença da cddp. Algumas dessas moléculas de solvente foram expulsas com a inclusão da cddp, apesar de mais de 10 terem permanecido confinadas. Em contraste, complexos com modelos de NHCox e NHCh comportaram até 17 e 15 moléculas de solvente, respectivamente. O aumento do grau de oxidação também se mostrou relevante para a ampliação da área acessível ao solvente e, consequentemente, para a redução da hidrofobicidade dos NHC. A obstrução das nanowindows funcionalizadas impossibilitou o efeito da liberação da cddp. Como reportado em estudos experimentais, as energias livre de ligação (ΔbG) calculadas apontaram que a formação de todos os complexos de inclusão estudados foi termodinamicamente favorável em solução aquosa, o que sugeriu a potencialidade dessas nanoestruturas como carreadoras de fármacos. Enquanto para os complexos com o NHC pristino mais favorável a ΔbG média foi de -35 e -79 kcal.mol⁻¹ para a inclusão de uma e duas cddp, no caso daqueles com os NHCox e NHCh, os referidos valores foram de -47 e -77 kcal.mol⁻¹ e de -40 e -74 kcal.mol⁻¹ respectivamente, sendo que a maior parte dessa estabilidade foi proveniente das contribuições de van der Waals.Chemotherapy involving Pt(II)-based drugs, such as cisplatin, has demonstrated effective results against cancer cells, despite the severe side effects due to the high toxicity associated with the low selectivity of these antitumor agents. A potential alternative to overcome or decrease the side effects is to use drug delivery systems, which can provide protection against degradation, carry high doses of the anticancer drug and promote its slow and targeted release to the tumor sites. Herein, by using the molecular dynamics method, the purpose of this work was to investigate and characterize the dynamical behavior of the inclusion complexes cddp@CNH, formed by the encapsulated cisplatin (cddp) inside carbon nanohorns (CNH) models, in aqueous solution. In relation to these nanocarriers based on carbon atoms, it was evaluated the potentiality of both pristine models with different opening cone angles, and oxidized (CNHox) and reduced (CNHh) models, which were distinguished in terms of the size of the functionalized nanowindows generated by oxidation and reduction stages. The results indicated the presence of up to 36 water molecules inside the empty CNH cavity, depending on the cone angle and the presence of the cddp. Some of these solvent molecules are expelled out to the bulky upon cddp inclusion, although more than 10 molecules remain confined. In contrast, the complexes including CNHox and CNHh prototypes carried up to 17 and 15 solvent molecules, respectively. The increase in the degree of oxidation was also relevant for the expansion of the solvent accessible surface area, and consequently, for the hydrophobicity reduction of CNH. The effect of cddp release was made impossible by the obstruction of functionalized nanowindows. Moreover, as reported in experimental studies, the calculated binding free energy (ΔbG) pointed out that the inclusion complexes formation between CNH structures and up to two cddp molecules was thermodynamically favorable in aqueous media, which suggests the potential of this carbon nanostructures as drug carriers. While for the complexes with the most likely pristine CNH the average ΔbG was -35 and -79 kcal mol⁻¹ for inclusion of one and two cddp, respectively, for the complexes with CNHox and CNHh the referred values of the average ΔbG were -47 e -77 kcal mol⁻¹ and -40 e -74 kcal mol⁻¹ respectively, with most of the complex stability coming from the van der Waals contributions.CAPES - Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível SuperiorporUniversidade Federal de Juiz de Fora (UFJF)Programa de Pós-graduação em QuímicaUFJFBrasilICE – Instituto de Ciências ExatasCNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICANanohorns de carbonoSistemas carreadores de fármacosCisplatinaDinâmica molecularCarbon nanohornsDrug delivery systemsCisplatinMolecular dynamicsDinâmica molecular de nanohorns de carbono (NHC): potenciais agentes carreadores de complexos antitumorais de Pt(II)info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da UFJFinstname:Universidade Federal de Juiz de Fora (UFJF)instacron:UFJFTHUMBNAILeduardoribeiroalmeida.pdf.jpgeduardoribeiroalmeida.pdf.jpgGenerated Thumbnailimage/jpeg1229https://repositorio.ufjf.br/jspui/bitstream/ufjf/9580/4/eduardoribeiroalmeida.pdf.jpg5d73a35e3900b67e3d2ddf5612350cb9MD54ORIGINALeduardoribeiroalmeida.pdfeduardoribeiroalmeida.pdfapplication/pdf8818288https://repositorio.ufjf.br/jspui/bitstream/ufjf/9580/1/eduardoribeiroalmeida.pdf17b9a4912fe8ffde1c28d2994782b472MD51LICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; 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