Theoretical characterization of graphene and other 2D materials

• Autor(a) principal: Ullah, Saif
• Data de Publicação: 2020
• Tipo de documento: Tese
• Idioma: eng
• Título da fonte: Repositório Institucional da UFJF
• Texto Completo: https://repositorio.ufjf.br/jspui/handle/ufjf/11836
• topic: CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::FISICA; DFT; Grafeno; Materiais 2D e heteroestruturas vdW; Baterias alcalinas; Defeitos; DFT; Graphene; 2D Materials and vdW heterostructures; Alkali-based batteries; Defects

Nesta tese, estudamos diversos aspectos do grafeno e outros materiais 2D por meio de cálculos de primeiros princípios baseados na Teoria do Funcional da Densidade (DFT em inglês). Inicialmente, propomos dois modelos de dopagem em grafeno para a abertura de gaps de forma eficiente. Além disso, estudamos pela primeira vez dopantes triplos em grafeno, o que é útil para o desenho de propriedades eletrônicas e para o aumento de sua reatividade química. Em uma segunda frente, estudamos a possibilidade de se utilizar grafeno mono-dopado e bi-dopado como ânodo em baterias baseadas em metais alcalinos (lítio, sódio e potássio). Além disso, descobrimos que o fosteto de boro hexagonal (hBP) e o arseneto de boro hexagonal (hBAs) possuem excelentes propriedades eletroquímicas que são desejáveis em ânodos eficientes. Verificamos que todos os sistemas propostos apresentam uma ampla capacidade de armazenamento em comparação com outros ânodos conhecidos. Em outra frente, investigamos detalhadamente as propriedades estruturais, térmicas, dinâmicas, eletrônicas e ópticas de monocamadas de hBX (X = P, As), monocamada Be3N2, e o boroxino (B3O3), um material que apresenta buracos em sua estrutura cristalina. Tais investigações representam um enriquecimento importante à família de materiais 2D. Além disso, estudamos a estabilidade e as propriedades optoeletrônicas de diversas heteroestruturas de van-der-Walls (vdW), incluindo multicamadas de hBP, hBAs e combinações, onde verificamos uma grande tunabilidade. Consideramos ainda diferentes heteroestruturas baseadas em SiC3 e hBN de forma a investigar o potencial do SiC3 como um substituto para o grafeno em dispositivos nanoeletrônicos. Verificamos que a aplicação de um campo elétrico externo nessas heteroestruturas leva à abertura de um gap com maior magnitude e tunabilidade em comparação aos gaps encontrados em heteroestruturas baseadas em grafeno e hBN. Finalmente, investigamos os efeitos de uma dopagem substitucional na monocamada de hBN. Observamos que a estrutura de níveis de energia induzidos pela impureza dentro do gap é bem exótica, apresentando uma forte dependência com a posição de sub-rede ocupada pela impureza e com o seu comportamento como doadora ou aceitadora. Por exemplo, quando uma impureza aceitadora substitui um átomo de nitrogênio, observa-se uma forte interação entre os vales, resultando em um estado fundamental não-degenerado. Por outro lado, quando uma impureza aceitadora substitui um átomo de boro, verifica-se uma fraca interação entre vales e um estado fundamental quase duplamente degenerado. Observamos ainda que impurezas doadoras se comportam de forma similar.