Produção de materiais baseados em carvão ativado granular obtidos de resíduos do endocarpo da macaúba e da mineração de ferro para remediação ambiental

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Regiane Débora Fernandes Rios
Data de Publicação: 2019
Tipo de documento: Tese
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Institucional da UFMG
Texto Completo: http://hdl.handle.net/1843/30414
Resumo: A geração de resíduos industriais e a contaminação de recursos hídricos caracterizam problemas ambientais que são extensivamente estudados na atualidade. Neste trabalho, foram utilizados dois resíduos gerados em larga escala em diferentes processos industriais (i) o endocarpo da macaúba, biomassa residual obtida do processo de extração do óleo do fruto, altamente explorado na produção de biocombustível e (ii) resíduo de mineração, obtido do beneficiamento do minério de ferro, gerado em grande quantidade e atualmente armazenado em barragens, disposição esta perigosa, que tem resultado em vários desastres ambientais nos últimos anos. O endocarpo da palmeira da macaúba foi utilizado na síntese do carvão ativado granular (CAG) e posteriormente, foi utilizado como base na síntese de materiais com superfícies modificadas, como também para síntese de compósitos de fero com carbono, C/Fe, utilizando como fonte de ferro resíduo de mineração de ferro, com o objetivo de agregar valor e dar uma aplicação tecnológica a estes materiais. Os materiais preparados foram utilizados na remoção de diferentes contaminantes de meios aquosos: contaminantes orgânicos, tais como os contaminantes emergentes, elementos traços e fosfato. O CAG desenvolvido utilizando o endocarpo da macaúba foi caracterizado por diferentes técnicas e apresentou elevada área superficial, microporos largos e mesoporos estreitos. Sua capacidade máxima de adsorção em relação aos três principais contaminantes emergentes estudados (bisfenol A, etinilestradiol e amoxicilina) foi muito superior à obtida com os adsorventes de referência (0,148 0,104 e 0,072 mmol g-1, respectivamente). Além disso, o estudo da influência da temperatura e do pH na adsorção permitiu uma descrição do mecanismo de adsorção e mostrou resultados promissores. A adsorção dos elementos traços zinco, cádmio e chumbo foi realizada utilizando CAG após modificação da superfície dos materiais utilizando diferentes métodos para modificação superficial. Os adsorventes foram obtidos na forma granular, o que facilita todas as etapas do uso, recuperação e reutilização do material, diferentemente do carvão ativado em pó, normalmente utilizado. Os materiais foram caracterizados utilizando diferentes técnicas que permitiram confirmar a funcionalização da superfície do carbono. Os materiais apresentaram alta capacidade de adsorção dos metais quando comparados a outros trabalhos da literatura e alta capacidade de reutilização após quatro ciclos. Por fim, diferentes compósitos à base de C/Fe foram obtidos por trituração manual seguida de tratamento térmico a 300, 500 e 800 °C, sob atmosfera de nitrogênio. Os efeitos do tratamento térmico foram analisados por espectroscopia de Mössbauer e difração de raios X e mostraram que o aumento da temperatura do tratamento promoveu a formação de diferentes fases de ferro reduzidas. Esses compósitos foram utilizados em um processo combinado de adsorção/oxidação por fotocatálise que foi capaz de remover até 93% de amoxicilina da fase aquosa. Essa remoção foi alcançada por um efeito sinérgico do carvão ativado e das fases reduzidas de ferro. A formação de possíveis intermediários de reação foi monitorada por espectrometria de massa com ionização eletrospray (ESI-MS) e foi proposto um mecanismo de degradação da amoxicilina. Posteriormente, os compósitos foram conduzidos para avaliar o impacto de vários parâmetros nos processos de adsorção de fosfato, incluindo tempo de reação, temperatura e pH, e apresentaram capacidade máxima de adsorção de 40,3 mg g-1. A capacidade de adsorção obtida para todos os materiais foi superior às encontradas na literatura.
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spelling Flávia Cristina Camilo Mourahttp://lattes.cnpq.br/0743155577859174Maria de Fátima Fontes LélisMelissa Gurgel Adeodato VieiraMaria Helena de AraújoGuilherme Ferreira de Limahttp://lattes.cnpq.br/1170924797128332Regiane Débora Fernandes Rios2019-10-16T18:00:54Z2019-10-16T18:00:54Z2019-07-26http://hdl.handle.net/1843/30414A geração de resíduos industriais e a contaminação de recursos hídricos caracterizam problemas ambientais que são extensivamente estudados na atualidade. Neste trabalho, foram utilizados dois resíduos gerados em larga escala em diferentes processos industriais (i) o endocarpo da macaúba, biomassa residual obtida do processo de extração do óleo do fruto, altamente explorado na produção de biocombustível e (ii) resíduo de mineração, obtido do beneficiamento do minério de ferro, gerado em grande quantidade e atualmente armazenado em barragens, disposição esta perigosa, que tem resultado em vários desastres ambientais nos últimos anos. O endocarpo da palmeira da macaúba foi utilizado na síntese do carvão ativado granular (CAG) e posteriormente, foi utilizado como base na síntese de materiais com superfícies modificadas, como também para síntese de compósitos de fero com carbono, C/Fe, utilizando como fonte de ferro resíduo de mineração de ferro, com o objetivo de agregar valor e dar uma aplicação tecnológica a estes materiais. Os materiais preparados foram utilizados na remoção de diferentes contaminantes de meios aquosos: contaminantes orgânicos, tais como os contaminantes emergentes, elementos traços e fosfato. O CAG desenvolvido utilizando o endocarpo da macaúba foi caracterizado por diferentes técnicas e apresentou elevada área superficial, microporos largos e mesoporos estreitos. Sua capacidade máxima de adsorção em relação aos três principais contaminantes emergentes estudados (bisfenol A, etinilestradiol e amoxicilina) foi muito superior à obtida com os adsorventes de referência (0,148 0,104 e 0,072 mmol g-1, respectivamente). Além disso, o estudo da influência da temperatura e do pH na adsorção permitiu uma descrição do mecanismo de adsorção e mostrou resultados promissores. A adsorção dos elementos traços zinco, cádmio e chumbo foi realizada utilizando CAG após modificação da superfície dos materiais utilizando diferentes métodos para modificação superficial. Os adsorventes foram obtidos na forma granular, o que facilita todas as etapas do uso, recuperação e reutilização do material, diferentemente do carvão ativado em pó, normalmente utilizado. Os materiais foram caracterizados utilizando diferentes técnicas que permitiram confirmar a funcionalização da superfície do carbono. Os materiais apresentaram alta capacidade de adsorção dos metais quando comparados a outros trabalhos da literatura e alta capacidade de reutilização após quatro ciclos. Por fim, diferentes compósitos à base de C/Fe foram obtidos por trituração manual seguida de tratamento térmico a 300, 500 e 800 °C, sob atmosfera de nitrogênio. Os efeitos do tratamento térmico foram analisados por espectroscopia de Mössbauer e difração de raios X e mostraram que o aumento da temperatura do tratamento promoveu a formação de diferentes fases de ferro reduzidas. Esses compósitos foram utilizados em um processo combinado de adsorção/oxidação por fotocatálise que foi capaz de remover até 93% de amoxicilina da fase aquosa. Essa remoção foi alcançada por um efeito sinérgico do carvão ativado e das fases reduzidas de ferro. A formação de possíveis intermediários de reação foi monitorada por espectrometria de massa com ionização eletrospray (ESI-MS) e foi proposto um mecanismo de degradação da amoxicilina. Posteriormente, os compósitos foram conduzidos para avaliar o impacto de vários parâmetros nos processos de adsorção de fosfato, incluindo tempo de reação, temperatura e pH, e apresentaram capacidade máxima de adsorção de 40,3 mg g-1. A capacidade de adsorção obtida para todos os materiais foi superior às encontradas na literatura.The generation of industrial waste and the contamination of water resources by different contaminants (e.g. organic compounds, heavy metals and phosphate) characterize environmental problems that are extensively studied.In this work,it was usedtwo kind of waste obtained in large scale fromdifferent industrial processes: (i) macauba endocarp,aresidual biomass obtained from the fruit oil extraction process, highly exploited in biofuel production, and (ii) waste from iron mining, generated in large quantities and currently stored in dams, a dangerous arrangement that has resulting in several environmental disasters in recent years. The endocarp of the macauba palm was used in the synthesis of granular activated carbon with mesopores (CAG) and later, this granular activated carbon was used as a base in the synthesis of materials with modified surfaces, as well as for synthesis of iron/carbon (C/Fe)composites, usingthe iron mining tailingsas iron sourcewith the purpose of adding value and giving a technological application to these materials. The prepared materials were used in the removal of different contaminants from aqueous media: organic contaminants, such as emerging contaminants, heavy metals and phosphate.CAG developed using macauba endocarp was characterized by different techniques and presented high surface area, large micropores andnarrow mesoporous. Its maximum adsorption capacity in relation to the three mainstudied emerging contaminants (bisphenol A, ethinylestradiol and amoxicillin) is much higher than that obtained with the reference adsorbents (0.148 0.104 and 0.072 mmol g-1,respectively). Furthermore, the influence of temperature and pH in the adsorption process allowed adescription of the adsorption mechanism. Adsorption of trace elements Zn, Cd and Pb was performed using CAG after surface modification using different methods for surface modification of the material. The adsorbents were obtained in granular form, which facilitates all stages of use, recovery and reuse of the material, unlike the powdered activated carbon normally used. The materials were characterized usingdifferent techniques that confirmed the functionalization of the carbon surface. The materials presented high metal adsorption capacity when compared to other works in the literature and high reusability after four cycles. Finally, different C/Fe based composites were obtained by manual grinding followed bythermal treatment at 300, 500 and 800 °C under nitrogen atmosphere. The effects of the thermal treatment were analyzed by Mössbauer spectroscopy and X-ray diffraction and showed that the increase of thetreatment temperature promoted the formation of different reduced iron phases. These composites were used in a combined adsorption/oxidationby photocatalysisprocess that was able to remove up to 93% of amoxicillin from the aqueous phase. This removal was achieved by a synergistic effect of activated charcoal and reduced iron phases. The formation of possible reaction intermediates was monitored by electrospray ionization mass spectrometry (ESI-MS) and an amoxicillin degradation mechanism was proposed. Subsequently, the composites were conducted to evaluate the impact of various parameters on phosphate adsorption processes, including reaction time, temperature and pH, and showed a maximum adsorption capacity of 40.3 mg g-1. The adsorption capacity obtainedfor all materials was higher than those found in the literature.CNPq - Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e TecnológicoFAPEMIG - Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de Minas GeraisCAPES - Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível SuperiorINCT – Instituto nacional de ciência e tecnologia (Antigo Instituto do Milênio)porUniversidade Federal de Minas GeraisPrograma de Pós-Graduação em QuímicaUFMGBrasilICX - DEPARTAMENTO DE QUÍMICAQuímica inorgânicaQuímica ambientalBiomassa vegetal ReaproveitamentoResíduos ReaproveitamentoCarbono ativadoFosfatosElementos traçosAdsorçãoFotocatáliseMossbauer, Espectroscopia deCarvão ativado granularMacaúbaResíduo de mineraçãoFuncionalizaçãoCompósitosAdsorçãoFotocatáliseContaminantes ambientaisElementos traçosGranular activated carbonMacaubaMining tailingsFunctionalizationCompositesAdsorptionPhotocatalysisEnvironmental contaminantsTrace elementsProdução de materiais baseados em carvão ativado granular obtidos de resíduos do endocarpo da macaúba e da mineração de ferro para remediação ambientalProduction of granular activated carbon based materials obtain endocarp waste and iron mining for environmental remediationinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da UFMGinstname:Universidade Federal de Minas Gerais (UFMG)instacron:UFMGORIGINALTese_VFinal.pdfTese_VFinal.pdfapplication/pdf3050046https://repositorio.ufmg.br/bitstream/1843/30414/1/Tese_VFinal.pdf82045eda50ac4f38f86d01dcb35c9601MD51LICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; charset=utf-82119https://repositorio.ufmg.br/bitstream/1843/30414/2/license.txt34badce4be7e31e3adb4575ae96af679MD52TEXTTese_VFinal.pdf.txtTese_VFinal.pdf.txtExtracted texttext/plain244832https://repositorio.ufmg.br/bitstream/1843/30414/3/Tese_VFinal.pdf.txteea0909a99dcb19d07b615c50a91d5c5MD531843/304142019-11-14 12:49:29.775oai:repositorio.ufmg.br:1843/30414TElDRU7Dh0EgREUgRElTVFJJQlVJw4fDg08gTsODTy1FWENMVVNJVkEgRE8gUkVQT1NJVMOTUklPIElOU1RJVFVDSU9OQUwgREEgVUZNRwoKQ29tIGEgYXByZXNlbnRhw6fDo28gZGVzdGEgbGljZW7Dp2EsIHZvY8OqIChvIGF1dG9yIChlcykgb3UgbyB0aXR1bGFyIGRvcyBkaXJlaXRvcyBkZSBhdXRvcikgY29uY2VkZSBhbyBSZXBvc2l0w7NyaW8gSW5zdGl0dWNpb25hbCBkYSBVRk1HIChSSS1VRk1HKSBvIGRpcmVpdG8gbsOjbyBleGNsdXNpdm8gZSBpcnJldm9nw6F2ZWwgZGUgcmVwcm9kdXppciBlL291IGRpc3RyaWJ1aXIgYSBzdWEgcHVibGljYcOnw6NvIChpbmNsdWluZG8gbyByZXN1bW8pIHBvciB0b2RvIG8gbXVuZG8gbm8gZm9ybWF0byBpbXByZXNzbyBlIGVsZXRyw7RuaWNvIGUgZW0gcXVhbHF1ZXIgbWVpbywgaW5jbHVpbmRvIG9zIGZvcm1hdG9zIMOhdWRpbyBvdSB2w61kZW8uCgpWb2PDqiBkZWNsYXJhIHF1ZSBjb25oZWNlIGEgcG9sw610aWNhIGRlIGNvcHlyaWdodCBkYSBlZGl0b3JhIGRvIHNldSBkb2N1bWVudG8gZSBxdWUgY29uaGVjZSBlIGFjZWl0YSBhcyBEaXJldHJpemVzIGRvIFJJLVVGTUcuCgpWb2PDqiBjb25jb3JkYSBxdWUgbyBSZXBvc2l0w7NyaW8gSW5zdGl0dWNpb25hbCBkYSBVRk1HIHBvZGUsIHNlbSBhbHRlcmFyIG8gY29udGXDumRvLCB0cmFuc3BvciBhIHN1YSBwdWJsaWNhw6fDo28gcGFyYSBxdWFscXVlciBtZWlvIG91IGZvcm1hdG8gcGFyYSBmaW5zIGRlIHByZXNlcnZhw6fDo28uCgpWb2PDqiB0YW1iw6ltIGNvbmNvcmRhIHF1ZSBvIFJlcG9zaXTDs3JpbyBJbnN0aXR1Y2lvbmFsIGRhIFVGTUcgcG9kZSBtYW50ZXIgbWFpcyBkZSB1bWEgY8OzcGlhIGRlIHN1YSBwdWJsaWNhw6fDo28gcGFyYSBmaW5zIGRlIHNlZ3VyYW7Dp2EsIGJhY2stdXAgZSBwcmVzZXJ2YcOnw6NvLgoKVm9jw6ogZGVjbGFyYSBxdWUgYSBzdWEgcHVibGljYcOnw6NvIMOpIG9yaWdpbmFsIGUgcXVlIHZvY8OqIHRlbSBvIHBvZGVyIGRlIGNvbmNlZGVyIG9zIGRpcmVpdG9zIGNvbnRpZG9zIG5lc3RhIGxpY2Vuw6dhLiBWb2PDqiB0YW1iw6ltIGRlY2xhcmEgcXVlIG8gZGVww7NzaXRvIGRlIHN1YSBwdWJsaWNhw6fDo28gbsOjbywgcXVlIHNlamEgZGUgc2V1IGNvbmhlY2ltZW50bywgaW5mcmluZ2UgZGlyZWl0b3MgYXV0b3JhaXMgZGUgbmluZ3XDqW0uCgpDYXNvIGEgc3VhIHB1YmxpY2HDp8OjbyBjb250ZW5oYSBtYXRlcmlhbCBxdWUgdm9jw6ogbsOjbyBwb3NzdWkgYSB0aXR1bGFyaWRhZGUgZG9zIGRpcmVpdG9zIGF1dG9yYWlzLCB2b2PDqiBkZWNsYXJhIHF1ZSBvYnRldmUgYSBwZXJtaXNzw6NvIGlycmVzdHJpdGEgZG8gZGV0ZW50b3IgZG9zIGRpcmVpdG9zIGF1dG9yYWlzIHBhcmEgY29uY2VkZXIgYW8gUmVwb3NpdMOzcmlvIEluc3RpdHVjaW9uYWwgZGEgVUZNRyBvcyBkaXJlaXRvcyBhcHJlc2VudGFkb3MgbmVzdGEgbGljZW7Dp2EsIGUgcXVlIGVzc2UgbWF0ZXJpYWwgZGUgcHJvcHJpZWRhZGUgZGUgdGVyY2Vpcm9zIGVzdMOhIGNsYXJhbWVudGUgaWRlbnRpZmljYWRvIGUgcmVjb25oZWNpZG8gbm8gdGV4dG8gb3Ugbm8gY29udGXDumRvIGRhIHB1YmxpY2HDp8OjbyBvcmEgZGVwb3NpdGFkYS4KCkNBU08gQSBQVUJMSUNBw4fDg08gT1JBIERFUE9TSVRBREEgVEVOSEEgU0lETyBSRVNVTFRBRE8gREUgVU0gUEFUUk9Dw41OSU8gT1UgQVBPSU8gREUgVU1BIEFHw4pOQ0lBIERFIEZPTUVOVE8gT1UgT1VUUk8gT1JHQU5JU01PLCBWT0PDiiBERUNMQVJBIFFVRSBSRVNQRUlUT1UgVE9ET1MgRSBRVUFJU1FVRVIgRElSRUlUT1MgREUgUkVWSVPDg08gQ09NTyBUQU1Cw4lNIEFTIERFTUFJUyBPQlJJR0HDh8OVRVMgRVhJR0lEQVMgUE9SIENPTlRSQVRPIE9VIEFDT1JETy4KCk8gUmVwb3NpdMOzcmlvIEluc3RpdHVjaW9uYWwgZGEgVUZNRyBzZSBjb21wcm9tZXRlIGEgaWRlbnRpZmljYXIgY2xhcmFtZW50ZSBvIHNldSBub21lKHMpIG91IG8ocykgbm9tZXMocykgZG8ocykgZGV0ZW50b3IoZXMpIGRvcyBkaXJlaXRvcyBhdXRvcmFpcyBkYSBwdWJsaWNhw6fDo28sIGUgbsOjbyBmYXLDoSBxdWFscXVlciBhbHRlcmHDp8OjbywgYWzDqW0gZGFxdWVsYXMgY29uY2VkaWRhcyBwb3IgZXN0YSBsaWNlbsOnYS4KCg==Repositório de PublicaçõesPUBhttps://repositorio.ufmg.br/oaiopendoar:2019-11-14T15:49:29Repositório Institucional da UFMG - Universidade Federal de Minas Gerais (UFMG)false
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