Identificação e caracterização de defeitos pontuais em nitreto de boro hexagonal induzidos por irradiação de nêutrons rápidos
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Data de Publicação: | 2021 |
Tipo de documento: | Tese |
Idioma: | por |
Título da fonte: | Repositório Institucional da UFMG |
Texto Completo: | http://hdl.handle.net/1843/36871 https://orcid.org/0000-0001-9785-0279 |
Resumo: | Nos últimos anos, o estudo de materiais semicondutores bidimensionais (2D) ganhou forte interesse na ciência básica e em aplicações tecnológicas pois são promissores para produção de dispositivos ultrafinos e optoeletrônicos. Assim como em semicondutores 3D, defeitos pontuais mesmo em baixas concentrações frequentemente controlam as propriedades óticas, elétricas e catalíticas destes materiais. A ressonância paramagnética eletrônica (EPR) e técnicas avançadas correlatas representam uma ferramenta poderosa na identificação e quantificação de defeitos pontuais sendo eles de natureza extrínseca ou intrínseca. Neste trabalho a EPR é utilizada como técnica experimental principal no estudo de defeitos pontuais em amostras mono e policristalinas de nitreto de boro hexagonal (h-BN) induzidos através de irradiação de partículas de alta energia, no caso, nêutrons rápidos. As técnicas experimentais de espectroscopia de absorção ótica, luminescência e Raman, além de difração de raios X e microscopia eletrônica de varredura, foram empregadas para a caracterização inicial das amostras. O imenso interesse em h-BN tanto esfoliado ao limite de uma monocamada, quanto em bulk, está relacionado com a recente descoberta de que defeitos pontuais intrínsecos em sua rede cristalina podem atuar como emissores de fótons únicos em temperatura ambiente, evidenciando-o como um material promissor para aplicações em computação quântica e áreas correlatas. Discute-se neste trabalho a caracterização e identificação de vacâncias de boro negativamente carregadas (VB), antisítios de nitrogênio complexados com uma vacância de nitrogênio (VNNB), impurezas de carbono em sítios de nitrogênio complexadas com vacâncias de boro (CNVB), além da caracterização de um quarto defeito ainda desconhecido. Pelas medidas de EPR determinou-se que o defeito VB apresenta spin eletrônico S = 1, com fator-g aproximadamente igual a 2 e constante de interação fina D = 3,5 GHz em temperatura ambiente e observou-se que este defeito apresenta uma banda de luminescência na região infravermelho próximo. Os demais defeitos apresentam fator-g também nas proximidades de g = 2, spin eletrônico S = 1/2 e interações hiperfinas axiais da ordem de 10 MHz a 100 MHz. Todos os defeitos estudados possuem boa estabilidade térmica, com seus estados paramagnéticos persistindo à tratamentos de 500 °C a até 850 °C em casos específicos. Após tratamento térmico, as amostras também foram submetidas à irradiação gama proveniente de uma fonte de 60Co para verificar se os defeitos foram aniquilados. Simulações dos espectros de EPR observados e análise de modelos teóricos disponíveis na literatura foram empregadas para a identificação dos defeitos produzidos pela irradiação com nêutrons. |
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Klaus Wilhelm Heinrich Krambrockhttp://lattes.cnpq.br/3513735339604253Leandro Malard MoreiraRicardo Wagner NunesPedro Luiz GuzzoClaudio José Magonhttp://lattes.cnpq.br/8271594642162414José Roberto de Toledo2021-07-22T18:10:48Z2021-07-22T18:10:48Z2021-05-03http://hdl.handle.net/1843/36871https://orcid.org/0000-0001-9785-0279Nos últimos anos, o estudo de materiais semicondutores bidimensionais (2D) ganhou forte interesse na ciência básica e em aplicações tecnológicas pois são promissores para produção de dispositivos ultrafinos e optoeletrônicos. Assim como em semicondutores 3D, defeitos pontuais mesmo em baixas concentrações frequentemente controlam as propriedades óticas, elétricas e catalíticas destes materiais. A ressonância paramagnética eletrônica (EPR) e técnicas avançadas correlatas representam uma ferramenta poderosa na identificação e quantificação de defeitos pontuais sendo eles de natureza extrínseca ou intrínseca. Neste trabalho a EPR é utilizada como técnica experimental principal no estudo de defeitos pontuais em amostras mono e policristalinas de nitreto de boro hexagonal (h-BN) induzidos através de irradiação de partículas de alta energia, no caso, nêutrons rápidos. As técnicas experimentais de espectroscopia de absorção ótica, luminescência e Raman, além de difração de raios X e microscopia eletrônica de varredura, foram empregadas para a caracterização inicial das amostras. O imenso interesse em h-BN tanto esfoliado ao limite de uma monocamada, quanto em bulk, está relacionado com a recente descoberta de que defeitos pontuais intrínsecos em sua rede cristalina podem atuar como emissores de fótons únicos em temperatura ambiente, evidenciando-o como um material promissor para aplicações em computação quântica e áreas correlatas. Discute-se neste trabalho a caracterização e identificação de vacâncias de boro negativamente carregadas (VB), antisítios de nitrogênio complexados com uma vacância de nitrogênio (VNNB), impurezas de carbono em sítios de nitrogênio complexadas com vacâncias de boro (CNVB), além da caracterização de um quarto defeito ainda desconhecido. Pelas medidas de EPR determinou-se que o defeito VB apresenta spin eletrônico S = 1, com fator-g aproximadamente igual a 2 e constante de interação fina D = 3,5 GHz em temperatura ambiente e observou-se que este defeito apresenta uma banda de luminescência na região infravermelho próximo. Os demais defeitos apresentam fator-g também nas proximidades de g = 2, spin eletrônico S = 1/2 e interações hiperfinas axiais da ordem de 10 MHz a 100 MHz. Todos os defeitos estudados possuem boa estabilidade térmica, com seus estados paramagnéticos persistindo à tratamentos de 500 °C a até 850 °C em casos específicos. Após tratamento térmico, as amostras também foram submetidas à irradiação gama proveniente de uma fonte de 60Co para verificar se os defeitos foram aniquilados. Simulações dos espectros de EPR observados e análise de modelos teóricos disponíveis na literatura foram empregadas para a identificação dos defeitos produzidos pela irradiação com nêutrons.In the last years, the study of bidimensional semiconductors (2D) has attracted great interest aiming scientific and technological applications, because they are promising materials for the production of ultrafine and optoelectronic devices. As in 3D semiconductors, point defects even at low concentration, often control optical, electrical and catalytic properties of these materials. The electron paramagnetic resonance (EPR) and correlated advanced techniques represent a powerful tool to characterization and identification of intrinsic and extrinsic point defects. In this work, EPR is employed as the principal experimental technique in the study of point defects in monocrystalline and policrystalline hexagonal boron nitride (h-BN) samples induced by fast neutron irradiation. The experimental techniques of optical absorption spectroscopy, luminescence and Raman, in addition to X-ray diffraction and scanning electron microscopy, were used for the initial characterization of the samples. The immense interest in h-BN both exfoliated to the limit of a monolayer and in bulk, are related with the recent discover of single photon emission from intrinsic point defects in its crystalline structure at room temperature, evidencing it as a promising material for applications in quantum computation and correlated areas. In this work the characterization and identification of different radiation-induced defects is presented including the negatively charged boron vacancies (VB), nitrogen antisite next to nitrogen vacancies (VNNB), carbon impurities on nitrogen sites next to boron vacancies (CNVB), besides the characterization of a forth yet unknown defect. From the EPR measurements it was determined that the VB defect has high electronic spin S = 1, with g-factor approximately equal to 2 and fine constant interaction D = 3,5 GHz at room temperature with a correlated photoluminescence band in the near infrared. The other defects also shown g-factors in the close vicinity of g = 2, however presenting electronic spin S = 1/2 and axial hyperfine interactions of magnitude of the order of 10 to 100 MHz. All studied defects present good thermal stability, with its paramagnetic states persisting to thermal treatments up to 500 °C and for specific cases up to 850 °C. After thermal treatment, the samples were also exposed to gamma irradiation from a source of 60Co to verify whether the defects were annihilated. Simulations of the observed EPR spectra and analysis of theoretical models available in the literature were used to identify the defects produced by neutron irradiation.CNPq - Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e TecnológicoFAPEMIG - Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de Minas GeraisCAPES - Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível SuperiorporUniversidade Federal de Minas GeraisPrograma de Pós-Graduação em FísicaUFMGBrasilICX - DEPARTAMENTO DE FÍSICADefeitos pontuaisSemicondutoresNitreto de boroRessonância paramagnética eletrônicaDefeitos pontuaisSemicondutoresNitreto de boroRessonância paramagnética eletrônicaIdentificação e caracterização de defeitos pontuais em nitreto de boro hexagonal induzidos por irradiação de nêutrons rápidosIdentification and characterization of point defects in hexagonal boron nitride induced by fast neutron irradiationinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da UFMGinstname:Universidade Federal de Minas Gerais (UFMG)instacron:UFMGLICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; charset=utf-82118https://repositorio.ufmg.br/bitstream/1843/36871/2/license.txtcda590c95a0b51b4d15f60c9642ca272MD52ORIGINALIdentificação e caracterização de defeitos pontuais em nitreto de boro hexagonal induzidos por irradiação de nêutrons rápidos.pdfIdentificação e caracterização de defeitos pontuais em nitreto de boro hexagonal induzidos por irradiação de nêutrons rápidos.pdfapplication/pdf9280108https://repositorio.ufmg.br/bitstream/1843/36871/1/Identifica%c3%a7%c3%a3o%20e%20caracteriza%c3%a7%c3%a3o%20de%20defeitos%20pontuais%20em%20nitreto%20de%20boro%20hexagonal%20induzidos%20por%20irradia%c3%a7%c3%a3o%20de%20n%c3%aautrons%20r%c3%a1pidos.pdfdc16926efff76a2e327271da0a5e539dMD511843/368712021-07-22 15:10:48.578oai:repositorio.ufmg.br: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ório de PublicaçõesPUBhttps://repositorio.ufmg.br/oaiopendoar:2021-07-22T18:10:48Repositório Institucional da UFMG - Universidade Federal de Minas Gerais (UFMG)false |
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Identificação e caracterização de defeitos pontuais em nitreto de boro hexagonal induzidos por irradiação de nêutrons rápidos José Roberto de Toledo Defeitos pontuais Semicondutores Nitreto de boro Ressonância paramagnética eletrônica Defeitos pontuais Semicondutores Nitreto de boro Ressonância paramagnética eletrônica |
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