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Camila Costa de Amorim Amaralhttp://lattes.cnpq.br/9940811381309673Mônica Maria Diniz LeãoLuiz Carlos Alves de OliveiraRegina de Fátima Peralta Muniz MoreiraRosa Maria Rabelo Junqueirahttp://lattes.cnpq.br/5902701643315462Rafaela Brito Portela Marcelino2023-05-15T19:01:15Z2023-05-15T19:01:15Z2018-10-26http://hdl.handle.net/1843/53383Solar photocatalysis is a promising and environmentally sustainable process of water and wastewater treatment, as it uses solar radiation photons as the driving force for the pollutant degradation process. One of the greatest drawbacks in implementing this type of process is the separation and recovery of powdered catalysts. In this context, the use of catalysts immobilized on low-cost solid materials, such as organic polymers, may be an interesting solution. Recent advances in the field of surface engineering, such as the High Power Impulse Magnetron Sputtering (HiPIMS) process, have proven able to deposit photocatalytic active coatings directly on flexible polymer substrates (polyethylene terephthalate - PET, for example) in a single phase process. In this sense, this project aims at the application of photocatalytic surfaces formed by TiO2 thin film coated on PET sheets for the solar treatment of water contaminated with two model pollutants: caffeine (central nervous system stimulant and an indicator of anthropogenic pollution) and carbendazim (toxic and recalcitrant fungicide widely used in Brazil). This work includes the partnership with Manchester Metropolitan University for the deposition of thin photocatalytic film on PET sheets; the characterization of the material regarding its elemental composition (EDS, EELS) as well as its crystallographic (Raman), morphological (SEM, STEM), textural (SEM, STEM, AFM), optic (UV-Vis transmittance) and tribological (profilometry and hydrophilicity) properties; the assessment of its photocatalytic properties against model pollutants in bench scale using UV-A/Vis reactor and solar irradiation simulator; and the study of the integration of photocatalytic materials into semi-pilot scale water treatment reactors (CPC and RPR). The obtained results indicate that the photocatalytic surfaces, in the presence of a natural photosensitizer (turmeric), were able to minimize the concentration of contaminants of emerging concern (caffeine and carbendazim) by up to 40% in aqueous solutions and that the catalytic surfaces can be reused without significant loss of activity. The results also showed organic matter mineralization of up to 79% and the reduction of acute toxicity to Aliivibrio fischeri from treated pollutants solutions, which eliminates the possibility of formation of degradation by-products more toxic than the original pollutants. In addition, the study of reactive oxygen species showed the prevalence of the electrogenerated hole (h+) in the pure photocatalytic process, while in the photosensitized process, the superoxide radical (•O2-) played a more important role. In conclusion, the immobilization process of the TiO2 semiconductor on PET polymer was efficient and the proposed material proved to be active for the degradation of recalcitrant organic pollutants.A fotocatálise solar é um processo promissor e ambientalmente sustentável de tratamento de águas e efluentes, pois utiliza os fótons da radiação solar como força motriz para o processo de degradação de poluentes. Uma das maiores dificuldades na implementação desse tipo de processo é a separação e recuperação de catalisadores na forma de pó. Nesse contexto, o uso de catalisadores imobilizados em materiais sólidos de baixo custo, tais como polímeros orgânicos, pode ser uma solução interessante. Avanços recentes no campo de engenharia de superfícies, como o processo High Power Impulse Magnetron Sputtering (HiPIMS), provaram poder depositar revestimentos fotocataliticamente ativos diretamente em substratos poliméricos flexíveis (polietileno tereftalato - PET, por exemplo) em um processo de uma única etapa. Nesse sentido, este trabalho visa a aplicação de superfícies fotocatalíticas formadas for filme fino de TiO2 recoberto em folhas de PET para o tratamento solar de água contaminada com dois poluentes modelo: cafeína (estimulante do sistema nervoso central e indicadora de poluição antropogênica) e carbendazim (fungicida tóxico e recalcitrante amplamente utilizado no Brasil). O trabalho inclui a parceria com a Manchester Metropolitan University para a deposição de filme fino fotocatalítico em folhas de PET; a caracterização do material quanto a composição elementar (EDS, EELS) e propriedades cristalográficas (Raman), morfológicas (MEV, MET, AFM), texturais (MEV, MET, AFM), ópticas (transmitância UV-Vis) e tribológicas (profilometria e hidrofilicidade); o teste das propriedades fotocatalíticas das superfícies contra poluentes modelo em escala de bancada utilizando reator UV-A/Vis e simulador de irradiação solar; e o estudo da integração dos materiais fotocatalíticos em reatores de tratamento de água em escala semi-piloto (CPC e RPR). Os resultados obtidos indicam que as superfícies fotocatalíticas, na presença de um fotossensitizante natural (cúrcuma), foram capazes de minimizar a concentração dos contaminantes de preocupação emergente (cafeína e carbendazim) em até 40% em soluções aquosas e que a superfície catalítica pode ser reutilizada mantendo sua atividade fotocatalítica constante. Os resultados também mostraram uma mineralização de matéria orgânica de até 79% e a redução da toxicidade aguda para Aliivibrio fischeri de soluções de poluentes tratadas, o que descarta a possibilidade de formação de sub-produtos de degradação mais tóxico do que os poluentes originais. Além disso, o estudo de espécies radicalares de oxigênio mostrou a prevalência da lacuna eletrogerada (h+) no processo fotocatalítico puro enquanto no processo com fotossensitizante o radical superóxido (•O2-) se mostrou mais importante. Em conclusão, o processo de imobilização do semicondutor TiO2 em polímero PET se mostrou eficiente e o material proposto se mostrou ativo para a degradação de poluentes orgânicos recalcitrantes.CAPES - Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível SuperiorengUniversidade Federal de Minas GeraisPrograma de Pós-Graduação em Saneamento, Meio Ambiente e Recursos HídricosUFMGBrasilENG - DEPARTAMENTO DE ENGENHARIA SANITÁRIA E AMBIENTALhttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/pt/info:eu-repo/semantics/openAccessEngenharia sanitáriaMeio ambienteCafeinaCarbendazimFotocataliseSurface engineeringBand-gap engineeringCarbendazimCaffeinePhotocatalysisApplication of TiO2 thin films coated on pet by high power impulse magnetron sputtering for water treatmentinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisreponame:Repositório Institucional da UFMGinstname:Universidade Federal de Minas Gerais (UFMG)instacron:UFMGORIGINALTese RAFAELA BRITO PORTELA MARCELINO final.pdfTese RAFAELA BRITO PORTELA MARCELINO final.pdfapplication/pdf5337119https://repositorio.ufmg.br/bitstream/1843/53383/1/Tese%20RAFAELA%20BRITO%20PORTELA%20MARCELINO%20final.pdf9dbeb7a8e8f7576588216626315325bfMD51CC-LICENSElicense_rdflicense_rdfapplication/rdf+xml; charset=utf-8811https://repositorio.ufmg.br/bitstream/1843/53383/2/license_rdfcfd6801dba008cb6adbd9838b81582abMD52LICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; charset=utf-82118https://repositorio.ufmg.br/bitstream/1843/53383/3/license.txtcda590c95a0b51b4d15f60c9642ca272MD531843/533832023-05-15 16:01:15.995oai:repositorio.ufmg.br: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ório InstitucionalPUBhttps://repositorio.ufmg.br/oaiopendoar:2023-05-15T19:01:15Repositório Institucional da UFMG - Universidade Federal de Minas Gerais (UFMG)false
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