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Wagner Batista de AlmeidaHelio Ferreira dos SantosLuis Henrique Mendes da SilvaDalva Ester da Costa FerreiraHallen Daniel Rezende CaladoHeitor Avelino De AbreuLeonardo Aparecido de Souza2019-08-12T05:20:34Z2019-08-12T05:20:34Z2015-03-31http://hdl.handle.net/1843/SFSA-9VFT4KNeste trabalho, uma investigação baseada em química quântica foi realizada para estudar complexos de inclusão formados entre as estruturas de nanohorn (NH) e nanotubo de carbono (NTC) com as moléculas de cisplatina (cDDP) e seu derivado dinuclear de platina(II) ou bisplatina (bisPt), usando a teoria do funcional de densidade. A inclusão da droga em moléculas hospedeiras tais como NH e NTC, reduz a toxicidade e aumenta a eficácia da cisplatina. Realizou-se uma busca para as estruturas de mínimo de energia através da curva de energia potencial (CEP) para as interações cDDP-NH e cDDP-NTC, e destas, calculou-se a energia de estabilização e os espectros de RMN que mostram ser uma boa ferramenta para identificação experimental dos compostos de inclusão. Nossos resultados indicaram que o NH e o NTC com a cDDP podem formar complexos de inclusão estáveis, com os deslocamentos químicos de RMN de 1H e 15N calculados para os átomos da cDDP revelando mudanças significativas devido a formação do complexo (~20 ppm) que podem ser facilmente observados, sendo úteis na atribuição de espectros e elucidação estrutural dos compostos de inclusão. Para a formação dos complexos de inclusão bisPt@NH, inicialmente, a influência do arranjo conformacional da cadeia espaçadora de 1,4-diaminobutano foi realizada antes de idealizar as moléculas de bisplatina. Nossos resultados mostraram que todos os sete complexos bisPt@NH formados são estáveis e, bem como para os complexos cDDP@NH, a energia de estabilização corrigida pelo BSSE leva a uma estabilização mais realística dos complexos. As análises de cargas ChelpG indicaram que interações eletrostáticas são provavelmente dominantes para estabilizar os complexos de inclusão. Finalmente, os primeiros resultados das moléculas de NH e NTC oxidados (NHox e NTCox, respectivamente) foram mostrados. As topologias oxidadas foram construídas e a influência dos grupos orgânicos presentes nas regiões da tampa e tubular do NHox e NTCox foi avaliada na relação estrutura-estabilidade destas nanoestruturas. In this work, a quantum chemical investigation was performed to study the inclusion complexes formation between a carbon nanohorn (NH) and nanotube (CNT) structures with cisplatin (cDDP) and its derivative dinuclear platinum(II) or bis(platinum) (bisPt) molecules,using the density functional theory (DFT) with the B3LYP functional and 6-31G(d,p)/LANL2DZ standard basis sets. The inclusion of the drugs in host molecules such as CNH and CNT, aims to reduce the toxicity and enhance the effectiveness of cisplatin. The search for minimum energy structures on the potential energy curve (PEC) for NH-cDDP andCNT-cDDP interactions were carried out, and then calculated the stabilization energy and NMR spectra, which can be of great aid for experimental identification of the inclusion compound.Our results indicated that the NH and CNT with cDDP can indeed form stable inclusion complex, with the calculated 1H NMR and 15NMR chemical shifts for cDDP atoms revealing very substantial changes due to complex formation (~20 ppm) that can be easily experimentallyobserved, which is helpful to the spectra assignment and the inclusion compounds structural elucidation. For the formation of bisPt@NH inclusion complexes, initially, the influence of the conformational arrangement of the 1,4-diaminebutane spacer chain was performed before idealize the bis(platinum) molecules. Our results show that all seven bisPt@NH inclusion complexes formed are stable, and as well as for the cDDP@NH complexes, the stabilization energy BSSE corrected, provides a more realistic of the stabilization of the complexes. TheChelpG charge analysis indicates that the electrostatic interactions are probably dominant to stabilize the inclusion complexes. Finally, the first results of the oxidized carbon nanohorn and nanotube (NHox and CNTox, respectively) were shown. The oxidizing topologies were builtand the influence of the organic groups amount presents on the cap and tubular region of CNTox and CNCox were evaluated in the structure-stability relationship of these nanostructures.Universidade Federal de Minas GeraisUFMGFísico-químicaNanotubos de carbonoRessonância magnética nuclearAgentes antineoplásicosNanotecnologiaFuncionais de densidadeCisplatinaNanotubo de carbonoDensity Functional Theory DFTRessonância magnética nuclear RMNNanohornModelagem computacional de sistemas de liberação controlada de complexos de platina(II) com atividade antitumoral formados por nanocompostos de carbonoinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisinfo:eu-repo/semantics/openAccessporreponame:Repositório Institucional da UFMGinstname:Universidade Federal de Minas Gerais (UFMG)instacron:UFMGORIGINALtese_de_doutorado_leonardo_aparecido_de_souza.pdfapplication/pdf9662113https://repositorio.ufmg.br/bitstream/1843/SFSA-9VFT4K/1/tese_de_doutorado_leonardo_aparecido_de_souza.pdfde282d5008b786a0ca83b268c74760d7MD51TEXTtese_de_doutorado_leonardo_aparecido_de_souza.pdf.txttese_de_doutorado_leonardo_aparecido_de_souza.pdf.txtExtracted texttext/plain280253https://repositorio.ufmg.br/bitstream/1843/SFSA-9VFT4K/2/tese_de_doutorado_leonardo_aparecido_de_souza.pdf.txt01063e2e75acb28cd97f5b97c326c82bMD521843/SFSA-9VFT4K2019-11-14 09:04:08.906oai:repositorio.ufmg.br:1843/SFSA-9VFT4KRepositório InstitucionalPUBhttps://repositorio.ufmg.br/oaiopendoar:2019-11-14T12:04:08Repositório Institucional da UFMG - Universidade Federal de Minas Gerais (UFMG)false
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