Síntese de fotocatalizadores suportados em zeólita do tipo NaX utilizando Nb, Zn, e Fe para o tratamento de efluentes por processo oxidativo avançado
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Data de Publicação: | 2015 |
Tipo de documento: | Tese |
Idioma: | por |
Título da fonte: | Repositório Institucional da UFMG |
Texto Completo: | http://hdl.handle.net/1843/31468 |
Resumo: | As águas residuais provenientes de diferentes indústrias possuem elevadas concentrações de moléculas orgânicas recalcitrantes e elevada toxicidade. Para o tratamento desses efluentes, o processo oxidativo avançado (POA) torna-se uma alternativa viável, em particular a fotocatálise heterogênea. A utilização da energia solar como fonte de energia para a conversão de fótons em energia química apresenta-se como forma ideal para tratar os efluentes industriais. A maioria dos estudos fotocatalíticos tem-se centrado no uso de óxidos nano estruturados e dopados com, metais e óxidos, para aumentar sua energia de ativação. Contudo, a forma tradicional de se utilizar fotocatalisadores (suspensão) é restritiva e pouco aplicável no tratamento de efluentes em escala industrial. Nióbio, zinco e ferro na proporção de 10 e 15% (m/m) foram suportados na zeólita do tipo NaX pelo método de impregnação úmida a fim de obter fotocatalisadores com elevado potencial oxidativo sob radiação solar. Foram realizadas análises de TG para verificação da temperatura responsável pela formação dos óxidos, e etapas de calcinação para formação de fase ativa. Foi observado que a área superficial BET da zeólita reduziu significativamente com a formação dos pentóxido de nióbio, óxido de zinco e goethita. O método de impregnação e o processo de calcinação favoreceu a formação do pentóxido de nióbio na zeólita com energia de ativação, band gap, de 2,9 eV. A goethita suportada na zeólita apresentou valor de band gap de 2.9eV. Com exceção do ZnO/NaX que permaneceu com sua estrutura eletrônica inalterada. A otimização do processo térmico para a síntese do Nb2O5/NaX no forno tubular resultou na melhora de sua atividade fotocatalítica de 40% para 75% de mineralização do corante sob radiação visível e nas mesmas condições de reação. Foi observado que a etapa do processo térmico influência na formação de fotocatalisadores mais ativos. A zeólita pura adsorveu 67% do corante azul de metileno em 24 horas, porém com a impregnação dos óxidos a porcentagem de adsorção reduziu à medida que aumentou a porcentagem de óxidos impregnados. A dosagem otimizada de fotocatalisadores suportados utilizado na reação foi de 5g/L. Nb2O5/NaX e β-FeOOH/NaX foram os fotocatalisadores que obtiveram melhores resultados na degradação do corante utilizando fótons de energia UV-vis e Visível. Nb2O5/NaX e β-FeOOH/NaX foram seletivos à adsorção dos fármacos: ofloxacino, flumequine e ibuprofeno. |
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Advanced Oxidation Processes (AOP), particularly heterogeneous photocalysis, have been considered as feasible alternatives for industrial wastewater treatment. The use of solar energy as energy source for the conversion of photons into chemical energy arises as the ideal way to treat these wastewaters. Currently, most studies regarding photocatalysis have focused on nano-structured oxides usually doped with metals and other oxides in order to increase their activating energy. However, photocatalysts are traditionally applied in suspension, which restricts their use in industrial scale for wastewater treatment. In the present work, niobium, zinc and iron in the ratio of 10 and 15% (m/m) were supported in NaX zeolites through wet impregnation so as to obtain photocatalysts with high oxidative potential under solar radiation. TG analysis was performed in order to validate the temperature required for oxide formation and calcination for active phase generation. Analysis showed that zeolite’s BET surface area was reduced significantly after the formation of niobium pentoxide, zinc oxide and goethite. Also, impregnation method and calcination process has favored the formation of niobium pentoxides on zeolites’ surface which shows an activating energy, band gap, equals 2,9eV. Goethite supported zeolites also showed band gap equals 2,9eV. ZnO/NaX structure was an exception for that its electronic structure was not modified. Heating process optimization during the synthesis of Nb2O5/NaX in the tubular reactor achieved an improvement of its photocatalytic activity from 40% to 75% dye mineralization under visible radiation in the same reaction conditions. It is possible to assume that heating process influences on the formation of more active photocatalysts. Pure zeolite has adsorbed 67% of methylene blue in 24 hours. After oxides impregnation, however, adsorption rate decreased with an increase on impregnated oxides. Optimum doses of supported photocatalysts used in the reaction was found to be 5g/L. Nb2O5/NaX and β-FeOOH/NaX were the photocatalysts which showed best results on dye degradation using UV-Vis and visible radiation. Nb2O5/NaX and β-FeOOH/NaX were selective to adsorption of drugs: ofloxacine, flumequine and ibuprofen. KEY WORDS:FAPEMIG - Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de Minas GeraisporUniversidade Federal de Minas GeraisPrograma de Pós-Graduação em Saneamento, Meio Ambiente e Recursos HídricosUFMGBrasilENG - DEPARTAMENTO DE ENGENHARIA SANITÁRIA E AMBIENTALEngenharia sanitáriaMeio ambienteFármacosÁguas residuais - Purificação - Tratamento biológicoNb2O5 suportadoβ-FeOOH suportadoNaXBand gapFármacosSíntese de fotocatalizadores suportados em zeólita do tipo NaX utilizando Nb, Zn, e Fe para o tratamento de efluentes por processo oxidativo avançadoinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da UFMGinstname:Universidade Federal de Minas Gerais (UFMG)instacron:UFMGORIGINALFernanda de Freitas Brites Nobrega - tese doutorado.pdfFernanda de Freitas Brites Nobrega - tese doutorado.pdfapplication/pdf5296940https://repositorio.ufmg.br/bitstream/1843/31468/1/Fernanda%20de%20Freitas%20Brites%20Nobrega%20-%20tese%20doutorado.pdfd0084f6f591703892bc47f4adec4972eMD51LICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; charset=utf-82119https://repositorio.ufmg.br/bitstream/1843/31468/2/license.txt34badce4be7e31e3adb4575ae96af679MD52TEXTFernanda de Freitas Brites Nobrega - tese doutorado.pdf.txtFernanda de Freitas Brites Nobrega - tese doutorado.pdf.txtExtracted texttext/plain275234https://repositorio.ufmg.br/bitstream/1843/31468/3/Fernanda%20de%20Freitas%20Brites%20Nobrega%20-%20tese%20doutorado.pdf.txt88a78387c4bbc4863808da2811347f45MD531843/314682019-12-10 03:28:38.06oai:repositorio.ufmg.br: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Repositório de PublicaçõesPUBhttps://repositorio.ufmg.br/oaiopendoar:2019-12-10T06:28:38Repositório Institucional da UFMG - Universidade Federal de Minas Gerais (UFMG)false |
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