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Glaura Goulart SilvaLuciano Andrey MontoroBruno Araujo Cautiero HortaSergio Humberto DominguesMarco Antônio SchiavonTulio MatencioAnderson DiasNeuma das Mercês Pereira2019-08-13T13:08:26Z2019-08-13T13:08:26Z2018-09-28http://hdl.handle.net/1843/SFSA-B6YQX8Este trabalho de doutorado aborda o estudo de nanomateriais de carbono e líquidos iônicos, visando a elaboração de capacitores eletroquímicos de dupla camada elétrica (supercapacitores) com propriedades eletroquímicas melhoradas, como molhabilidade, compatibilidade eletrólito/eletrodo, capacitância e densidades de energia e potência. Desenvolver eletrodos de nanomateriais de carbono que forneçam características desejáveis de condutividade e porosidade, permitindo o fácil acesso dos íons de eletrólitos à superfície dos mesmos, é um desafio a ser superado em supercapacitores, especialmente no caso dos sistemas com eletrólitos líquidos iônicos (LI) que são constituídos por íons volumosos. Em uma primeira etapa, foi realizado o estudo da síntese do óxido de grafite (GrO) e óxido de grafeno (GO) via micro-ondas, com o objetivo de obter os nanomateriais de carbono a serem utilizados no desenvolvimento dos trabalhos posteriores com a otimização do processo de síntese dos mesmos. Na segunda etapa deste trabalho, foi realizado o estudo da incorporação do óxido de grafeno (GO) em diferentes líquidos iônicos, visando a construção de um eletrólito compósito que proporcionasse maior compatibilidade do eletrólito com o eletrodo de grafeno. Dentre os LIs estudados, o trietilsulfônio bis(trifluorometilsulfonil)imida ([SET3][TFSI]) mostrou valores superiores de condutividade e estabilidade eletroquímica. Supercapacitores baseados no LI puro e no LI-GO 0,1% em massa tendo como eletrodo o óxido de grafeno reduzido (rGO) foram investigados. O supercapacitor rGO/[SET3][TFSI]/rGO mostrou um valor de capacitância de 95,8 F g-1, enquanto o supercapacitor rGO/[SET3][TFSI]-GO/rGO exibiu uma capacitância de 125,3 F g-1, ambos caracterizados por voltametria cíclica,com velocidade de varredura de 5 mV s-1 trabalhando em uma faixa de 2,5 V, o que demonstra um aumento de 31% em capacitância devido à presença de GO no LI. As imagens de MEV indicaram que o eletrólito compósito LI-GO aumenta a compatibilidade do líquido iônico com o eletrodo rGO, favorecendo a acessibilidade dos íons do eletrólito à superfície do eletrodo.Na terceira etapa do trabalho propôs-se a síntese de compósitos de rGO com líquido iônico incorporado em sua superfície para aplicação como eletrodos em supercapacitores. Foram sintetizados materiais utilizando a expansão térmica via microondas em etapa única, e a redução química utilizando a hidrazina como agente redutor. As propriedades térmicas, morfológicas e eletroquímicas desses materiais foram ii estudadas buscando-se estabelecer correlações de estrutura-propriedade. Dentre os materiais sintetizados via expansão térmica, o supercapacitor à base do rGO/LI-150 mostrou um valor de capacitância de 13,7 F g-1, sendo este valor superior aos demais materiais, enquanto o material sintetizado via redução química, rGO/LI, mostrou uma capacitância de 70 F g-1, sendo ambos caracterizados por VC com velocidade de varredura de 5 mV s-1 trabalhando em uma faixa de 3,0 V. Portanto, os nanomateriais de carbono desenvolvidos neste trabalho e os supercapacitores construídos apresentaram bons resultados de propriedades eletroquímicas, e podem ser candidatos para a preparação de supercapacitores eletroquímicos. In this work, the study of carbon nanomaterials and ionic liquids was conducted aiming the production of electrochemical double electric layer capacitors (supercapacitors) with improved electrochemical properties such as wettability, electrolyte /electrode compatibility, capacitance, and energy and power densities. The development of carbon nanomaterials electrodes that provide desirable conductivity and porosity characteristics, which guarantees an easy access of electrolyte ions to their surface, is a challenge to be overcome in supercapacitors. This challenge is especially relevant in systems with ionic liquid (IL) based electrolytes due to the large volume of ions. In a first stage, the study of the synthesis of graphite oxide (GrO) and graphene oxide (GO) by microwave was carried out with the objective of obtaining the carbon nanomaterials to be used in the development of the later works with the optimization of the process of their synthesis. In the second stage, the study of graphene oxide (GO)incorporation in different ILs was carried out, aiming the construction of a composite electrolyte that would provide greater compatibility of the electrolyte with the graphene electrode. Among the ILs studied, triethylsulfonium bis(trifluoromethylsulfonyl)imide ([SET3][TFSI]) showed higher conductivity values and enhanced electrochemical stability. Supercapacitors based on pure ILs and 0.1 wt% ILs-GO were investigated with reduced graphene oxide (rGO) as electrode. The supercapacitor rGO/[SET3][TFSI]/rGO showed a capacitance of 95.8 F g-1, while a capacitance of 125.3 F g -1 was obtained for the supercapacitor rGO/[SET3][TFSI]-GO/rGO, both characterized by cyclic voltammetry (CV) with 5 mV.s-1 scan rate performing at a 2.5V. These results show 31% capacitance increasing due to the GO presence in ILs. SEM images indicated that the ILs-GO composite electrolyte increases the IL compatibility with the rGO electrode, favoring the electrolyte ions accessibility to the electrode surface. In the third stage of this work, it was proposed the synthesis of rGO compositeswith ionic liquid incorporated onto its surface for application as electrodes for supercapacitors. The materials were synthesized using a single stage microwave thermal expansion and a chemical reduction using hydrazine as the reducing agent. The thermal, morphological and electrochemical properties of these materials were studied in order to establish structure-property correlations. Among the materials synthesized by thermal expansion, the supercapacitor based on RGO/IL-150 showed 13.7 F g-1 capacitance value. This value is higher than the other materials, while the material synthesized via chemical reduction, IL, showed a capacitance of 70 F g-1, both being characterized byCV with 5 mV s-1 scan rate performing in 3.0 V. Therefore, the carbon nanomaterials developed in this work and the constructedsupercapacitors showed good electrochemical properties, which highlights its potential application for electrochemical supercapacitors preparation.Universidade Federal de Minas GeraisUFMGEletroquímicaFísico químicaNanotecnologiaCapacitoresGrafenoEletrólitoseletrólito compósitonanomateriais de carbonolíquidos iônicosSupercapacitoresóxido de grafeno reduzidoPreparação e estudo de nanocompósitos com grafenos para aplicação em armazenagem eletroquímica de energia info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisinfo:eu-repo/semantics/openAccessporreponame:Repositório Institucional da UFMGinstname:Universidade Federal de Minas Gerais (UFMG)instacron:UFMGORIGINALtese___neuma_das_merc_s_pereira___vers_o_final_p_s_defesa.pdfapplication/pdf5031692https://repositorio.ufmg.br/bitstream/1843/SFSA-B6YQX8/1/tese___neuma_das_merc_s_pereira___vers_o_final_p_s_defesa.pdf7dedb16578d4390f2394871247d5ffbbMD51TEXTtese___neuma_das_merc_s_pereira___vers_o_final_p_s_defesa.pdf.txttese___neuma_das_merc_s_pereira___vers_o_final_p_s_defesa.pdf.txtExtracted texttext/plain248243https://repositorio.ufmg.br/bitstream/1843/SFSA-B6YQX8/2/tese___neuma_das_merc_s_pereira___vers_o_final_p_s_defesa.pdf.txtfdd1d61f7d1605228f5952cdce2da3a5MD521843/SFSA-B6YQX82019-11-14 23:05:41.954oai:repositorio.ufmg.br:1843/SFSA-B6YQX8Repositório InstitucionalPUBhttps://repositorio.ufmg.br/oaiopendoar:2019-11-15T02:05:41Repositório Institucional da UFMG - Universidade Federal de Minas Gerais (UFMG)false
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