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Flávia Cristina Camilo Mourahttp://lattes.cnpq.br/0743155577859174Luiz Carlos Alves de OliveiraWagner Alves CarvalhoRobson de Souza MonteiroPatrícia Alejandra RoblesLetícia Regina de Souza Teixeirahttp://lattes.cnpq.br/2274770969526718Natalia Rodrigues Marques Sturt2023-04-19T14:07:30Z2023-04-19T14:07:30Z2019-07-24http://hdl.handle.net/1843/52244A sociedade atual é extremamente dependente dos combustíveis fósseis que são muito utilizados para movimentar motores, aquecer materiais e produzir energia. Embora esses combustíveis apresentem diversos aspectos que vão na contramão da sustentabilidade, como o fato de não serem renováveis e proporcionarem danos ao meio ambiente. A matriz energética planetária ainda é pesadamente dependente de combustíveis fósseis e a dependência energética mundial, agravada com a progressiva escassez do petróleo motivam pesquisas para tentar solucionar ou minimizar esses problemas. No presente trabalho foram preparados catalisadores a partir do óxido de nióbio hidratado comercial (HY-340), gentilmente cedido pela Companhia Brasileira de Metalurgia e Mineração (CBMM), que foi submetido à sulfatação com ácido sulfúrico e ácido para-toluenosulfônico. Esses materiais foram caracterizados por adsorção/dessorção de N2, espectroscopia na região do infravermelho, espectroscopia Raman, difratometria de raios X (DRX), determinação de sítios ácidos por adsorção de piridina e redução a temperatura programada (TPR). Os materiais foram utilizados como catalisadores em três reações distintas: (i) oxidação direta de metanol para produção de dimetoximetano (DMM) que é utilizado como aditivo para o diesel, (ii) esterificação de ácido oleico visando à produção de biodiesel e (iii) oxidação de quinolina, contaminante nitrogenado presente em combustíveis líquidos derivados do petróleo. Na reação de oxidação do metanol, os materiais de óxido de nióbio sulfatados obtiveram conversões de até 90% e seletividade ao dimetoximetano (DMM) de quase 100%, na temperatura de 100°C e 5 horas de reação. O desempenho dos materiais na reação de esterificação do ácido oleico foi capaz de promover 92% de conversão com 4 horas de reação. Finalmente, nas reações de oxidação de quinolina promoveram uma remoção de 55% do contaminante por processos oxidativos avançados. A modificação dos catalisadores de nióbio através da sulfatação proporcionou a criação de um material versátil que oferece inúmeras possibilidades e múltiplas aplicações nas reações da cadeia de combustíveis. Além disso, catalisadores heterogêneos possuem algumas vantagens, uma vez que, o catalisador é separado do meio reacional mais facilmente, diminui os problemas de corrosão e de tratamento de efluentes.Actual society is extremely dependent on fossil fuels that are widely used to drive engines, heat materials and produce energy. Although these fuels have several aspects that go against sustainability (such as the fact that they are not renewable and provide damage to the environment) the planetary energy matrix is still heavily dependent on fossil fuels, and world energy dependence, compounded by the progressive shortage of oil, motivates research to try to solve or minimize these problems. In this work, were prepared catalysts from commercial hydrated niobium oxide (HY-340), kindly granted by the Brazilian Mining and Metallurgy Company (CBMM), which was sulfated with sulfuric acid and p-toluenesulfonic acid. These materials were characterized by adsorption/desorption of N2, infrared spectroscopy, Raman spectroscopy, X-ray diffractometry (XRD), acid sites determination by pyridine adsorption and reduction at programmed temperature (TPR). The materials were used as catalysts in three different reactions: (i) direct methanol oxidation to dimethoxymethane (DMM) production which is used as an additive for diesel, (ii) oleic acid esterification for the biodiesel production and (iii) quinoline oxidation, an important nitrogenated contaminant present in liquid fuels obtained from petroleum. In the methanol oxidation reaction, the niobium oxide materials showed conversions of up to 90% and selectivity to the dimethoxymethane (DMM) of almost 100%, at the temperature of 100 °C and 5 hours of reaction. The performance of the materials in the oleic acid esterification promoted 92% conversion after 4 hours of reaction. Finally, the sulfated materials were able to remove 55% quinolone by advanced oxidation process. Modifying niobium catalysts through sulfation has led to the creation of a versatile material that offers numerous possibilities and multiple applications in fuel chain reactions. In addition, heterogeneous catalysts have some advantages since the catalyst is more easily separated from the reaction medium, reducing corrosion and wastewater treatment problems.CNPq - Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e TecnológicoFAPEMIG - Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de Minas GeraisCAPES - Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível SuperiorporUniversidade Federal de Minas GeraisPrograma de Pós-Graduação em QuímicaUFMGBrasilICX - DEPARTAMENTO DE QUÍMICAhttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/pt/info:eu-repo/semantics/openAccessQuímica inorgânicaÓxidosNióbioCatálise heterogêneaEsterificação (Química)OxidaçãoCatalisadoresCombustíveisÓxido de nióbioCatálise heterogêneaDimetoximetanoEsterificação e oxidação de quinolinaCatalisadores baseados em óxido de nióbio e suas aplicações em reações da cadeia de combustíveisinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisreponame:Repositório Institucional da UFMGinstname:Universidade Federal de Minas Gerais (UFMG)instacron:UFMGORIGINALTese Natalia Rodrigues Marques Sturt.pdfTese Natalia Rodrigues Marques Sturt.pdfapplication/pdf2572454https://repositorio.ufmg.br/bitstream/1843/52244/1/Tese%20Natalia%20Rodrigues%20Marques%20Sturt.pdf36d8c9a3dce2e5e6e2ccc9011b492de5MD51CC-LICENSElicense_rdflicense_rdfapplication/rdf+xml; charset=utf-8811https://repositorio.ufmg.br/bitstream/1843/52244/2/license_rdfcfd6801dba008cb6adbd9838b81582abMD52LICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; charset=utf-82118https://repositorio.ufmg.br/bitstream/1843/52244/3/license.txtcda590c95a0b51b4d15f60c9642ca272MD531843/522442023-04-19 11:07:30.303oai:repositorio.ufmg.br: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ório InstitucionalPUBhttps://repositorio.ufmg.br/oaiopendoar:2023-04-19T14:07:30Repositório Institucional da UFMG - Universidade Federal de Minas Gerais (UFMG)false
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