Zeólita com estrutura hierárquica de poros e impregnada com níquel aplicada como catalisador heterogêneo para a conversão de CO2
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Data de Publicação: | 2022 |
Tipo de documento: | Dissertação |
Idioma: | por |
Título da fonte: | Repositório Institucional da UFMG |
Texto Completo: | http://hdl.handle.net/1843/49104 |
Resumo: | O monóxido de carbono (CO) e o metano (CH4) são dois possíveis produtos da hidrogenação de CO2, que é um gás estufa com ascendente concentração na atmosfera. A sua conversão em produtos de valor agregado parece ser uma alternativa interessante, e catalisadores suportados em zeólitas hierárquicas são materiais promissores devido às suas propriedades hidrotérmicas e difusão facilitada. Neste trabalho, a zeólita USY foi desaluminada de duas maneiras diferentes, utilizando soluções de 1 mol L-1 de ácido oxálico e de ácido cítrico. O tratamento com ácido oxálico removeu quase todo o alumínio do material, ficando abaixo do limite de detecção da análise de fluorescência de raios X, e resultando em um material amorfo e com redução dos parâmetros texturais. Já o tratamento com ácido cítrico aumentou a razão Si/Al da zeólita em cerca de vinte vezes, preservou certa cristalinidade do material precursor e aumentou todos os parâmetros texturais. Os materiais foram impregnados com 5 e 10% de níquel para utilização nas reações catalíticas. O teste realizado apenas com NiO não gerou nenhum produto, mas todos os materiais produzidos neste trabalho geraram CO e CH4, mostrando o benefício do suporte zeolítico. Os materiais modificados são promissores, e mais análises são necessárias para explorar o seu potencial |
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Maria Helena de Araujohttp://lattes.cnpq.br/2358316608859284Rochel Montero LagoArilza de Oliveira PortoSara Silveira Vieirahttp://lattes.cnpq.br/2518075220658728Júlia Soares Rodrigues2023-01-24T13:12:20Z2023-01-24T13:12:20Z2022-10-07http://hdl.handle.net/1843/49104O monóxido de carbono (CO) e o metano (CH4) são dois possíveis produtos da hidrogenação de CO2, que é um gás estufa com ascendente concentração na atmosfera. A sua conversão em produtos de valor agregado parece ser uma alternativa interessante, e catalisadores suportados em zeólitas hierárquicas são materiais promissores devido às suas propriedades hidrotérmicas e difusão facilitada. Neste trabalho, a zeólita USY foi desaluminada de duas maneiras diferentes, utilizando soluções de 1 mol L-1 de ácido oxálico e de ácido cítrico. O tratamento com ácido oxálico removeu quase todo o alumínio do material, ficando abaixo do limite de detecção da análise de fluorescência de raios X, e resultando em um material amorfo e com redução dos parâmetros texturais. Já o tratamento com ácido cítrico aumentou a razão Si/Al da zeólita em cerca de vinte vezes, preservou certa cristalinidade do material precursor e aumentou todos os parâmetros texturais. Os materiais foram impregnados com 5 e 10% de níquel para utilização nas reações catalíticas. O teste realizado apenas com NiO não gerou nenhum produto, mas todos os materiais produzidos neste trabalho geraram CO e CH4, mostrando o benefício do suporte zeolítico. Os materiais modificados são promissores, e mais análises são necessárias para explorar o seu potencialCarbon monoxide and methane are some of the possible products of CO2 hydrogenation. The latter is a greenhouse gas with rising atmospheric concentration, and its conversion in value added products is interesting. Catalysts supported in hierarchical zeolites are promising materials due to their hydrothermal stability and facilitated diffusion. In this work, USY zeolite was dealuminated using 1 mol L-1 solutions of two different acids: oxalic and citric. Oxalic acid treatment removed almost all Al from the material, staying below the X-ray fluorescence analysis detection limit. This resulted in an amorphous material and in reduced textural parameters. Citric acid treatment increased Si/Al ratio by almost twenty times, preserved some USY zeolite crystallinity and increased all the textural parameters. The materials were impregnated with nickel 5 and 10% weight and were used as catalysts. No conversion of CO2 was observed when only NiO particles were used as catalyst. On the other hand, the zeolite with supported nickel produced CO and CH4, showing the value of the zeolitic support. Modified materials are promising catalysts for CO2 conversion and more analysis are necessary to explore their potencial.CAPES - Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível SuperiorporUniversidade Federal de Minas GeraisPrograma de Pós-Graduação em QuímicaUFMGBrasilICX - DEPARTAMENTO DE QUÍMICAQuímica ambientalEfeito estufa (Atmosfera)Gases estufaDióxido de carbono atmosféricoCatalisadoresCatálise heterogêneaZeólitosÁcido oxálicoÁcido cítricoFluorescência de raio XRaios XDifraçãoMicroscopia eletrônica de varreduraZeólitas hierárquicasDesaluminaçãoÁcido oxálicoÁcido cítricoConversão de CO2Hierarchical zeolitesDealuminationOxalic acidCitric acidCO2 conversionZeólita com estrutura hierárquica de poros e impregnada com níquel aplicada como catalisador heterogêneo para a conversão de CO2info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da UFMGinstname:Universidade Federal de Minas Gerais (UFMG)instacron:UFMGORIGINALDissertação Júlia Soares final Vsfinal (2).pdfDissertação Júlia Soares final Vsfinal (2).pdfapplication/pdf3244213https://repositorio.ufmg.br/bitstream/1843/49104/1/Disserta%c3%a7%c3%a3o%20J%c3%balia%20Soares%20final%20Vsfinal%20%282%29.pdf0d47336997c5ce834ca599e516133768MD51LICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; charset=utf-82118https://repositorio.ufmg.br/bitstream/1843/49104/2/license.txtcda590c95a0b51b4d15f60c9642ca272MD521843/491042023-01-24 10:12:21.397oai:repositorio.ufmg.br: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ório de PublicaçõesPUBhttps://repositorio.ufmg.br/oaiopendoar:2023-01-24T13:12:21Repositório Institucional da UFMG - Universidade Federal de Minas Gerais (UFMG)false |
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