Desenvolvimento de fotocatalisadores solares à base de ferro e nióbio para remoção de compostos orgânicos em águas e efluentes
Autor(a) principal: | |
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Data de Publicação: | 2018 |
Tipo de documento: | Dissertação |
Idioma: | por |
Título da fonte: | Repositório Institucional da UFMG |
Texto Completo: | http://hdl.handle.net/1843/RAOA-BBAK8H |
Resumo: | O presente trabalho teve como objetivo o estudo e desenvolvimento de rotas de síntese para a produção de fotocatalisadores solares à base de Fe/Nb, visando a sua aplicação em larga escala na fotodegradação de contaminantes de preocupação emergente em águas e efluentes. Na primeira parte, 10 fotocatalisadores foram produzidos por diferentes rotas e um em especial (R2-A) se destacou por uma inovação no método convencional de co-precipitação. Considerado candidato para aplicação em fotocatálise solar, o material exibiu eficiência global no processo combinado (adsorção + fotólise + fotocatálise) de 55% nos testes com o composto modelo (azul de metileno) e radiação UVA-Vis. Sob luz solar, o desempenho do fotocatalisador aumentou para 95%. As diferenças do espectro de irradiância da lâmpada e do sol explicaram as variações obtidas nos ensaios. A associação entre a síntese, a caracterização e os testes de fotodegradação foi capaz de demonstrar intensa correlação entre as propriedades obtidas em decorrência das diferentes rotas aplicadas e o desempenho fotocatalítico dos materiais produzidos. Na segunda parte do trabalho, a proposta de melhoramento dos fotocatalisadores a partir da pelotização com boehmita gel para degradação de um contaminante de preocupação emergente (carbendazim) foi confirmada. Entretanto, um novo cenário se abriu diante da mudança do composto alvo e das condições do processo. Dentre os cinco fotocatalisadores pelotizados, um dos que a princípio havia apresentado menor eficiência (C4-B) despontou com melhor desempenho, na dosagem ótima de 1 g/L e remoção de carbendazim superior a 40% ocorrendo logo nos primeiros 15 minutos de reação. Foi demonstrada predominância da fotodegradação por mecanismo clássico (via radicais HO) e baixa influência da adsorção, que não foi favorecida pelo pH reacional. O fotocatalisador apresentou resistência mecânica e eficiência por três ciclos seguidos, porém com redução de desempenho a cada reutilização. O teste de repetibilidade da rota de síntese produziu pellets com 100% de aproveitamento e variação de massa desprezível após o teste de resistência; no entanto, foram observadas alterações em suas propriedades que provocaram redução de seu desempenho. A abordagem do conceito de rendimento fotocatalítico no espaço-tempo se mostrou adequada como referência para comparação dos diferentes reatores utilizados e demonstrou maior rendimento para o processo solar em escala semi-piloto, seguido pelo simulador solar, e pelo reator de bancada com radiação UVA-Vis. A partir dos resultados, uma série de considerações puderam ser levantadas diante dos desafios da fotocatálise |
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Monica Maria Diniz LeaoCamila Costa de AmorimLisete Celina LangeFlavia Cristina Camilo MouraNadia Regina Camargo FernandesRegina de Fatima Peralta Muniz MoreiraJoaquim Luis Bernardes Martins de FariaMarilia Cleto Meirelles Ribeiro2019-08-12T00:32:24Z2019-08-12T00:32:24Z2018-08-06http://hdl.handle.net/1843/RAOA-BBAK8HO presente trabalho teve como objetivo o estudo e desenvolvimento de rotas de síntese para a produção de fotocatalisadores solares à base de Fe/Nb, visando a sua aplicação em larga escala na fotodegradação de contaminantes de preocupação emergente em águas e efluentes. Na primeira parte, 10 fotocatalisadores foram produzidos por diferentes rotas e um em especial (R2-A) se destacou por uma inovação no método convencional de co-precipitação. Considerado candidato para aplicação em fotocatálise solar, o material exibiu eficiência global no processo combinado (adsorção + fotólise + fotocatálise) de 55% nos testes com o composto modelo (azul de metileno) e radiação UVA-Vis. 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Foi demonstrada predominância da fotodegradação por mecanismo clássico (via radicais HO) e baixa influência da adsorção, que não foi favorecida pelo pH reacional. O fotocatalisador apresentou resistência mecânica e eficiência por três ciclos seguidos, porém com redução de desempenho a cada reutilização. O teste de repetibilidade da rota de síntese produziu pellets com 100% de aproveitamento e variação de massa desprezível após o teste de resistência; no entanto, foram observadas alterações em suas propriedades que provocaram redução de seu desempenho. A abordagem do conceito de rendimento fotocatalítico no espaço-tempo se mostrou adequada como referência para comparação dos diferentes reatores utilizados e demonstrou maior rendimento para o processo solar em escala semi-piloto, seguido pelo simulador solar, e pelo reator de bancada com radiação UVA-Vis. A partir dos resultados, uma série de considerações puderam ser levantadas diante dos desafios da fotocatáliseThe present study aimed at the development of Fe/Nb-based solar photocatalysts for the degradation of contaminants of emerging concerning from water and wastewater in large scale. In the first stage, 10 photocatalysts were synthesized using different synthesis routes. One of these materials (photocatalyst R2-A) was distinctive considering an innovation pertaining to the conventional co-precipitation method. Among all of the materials developed, R2-A achieved 55% global removal of methylene blue, a model compound used for experiments under artificial UVAVis irradiation, thus being one of the strongest candidates for solar photocatalysis. Indeed, under solar irradiation, the effectiveness of R2-A increased up to 95%. Variations between the performances of the photocatalysts under UVA-Vis irradiation compared to solar irradiation were linked to differences on the spectrum of each light source. The association between the different synthesis methods, characterization and photocalytic activity during degradation assays showed expressive correlations between the applied route and the composition, morphology, texture, and optical properties of each material with the photocatalytic performance. In the second stage of this study, the aim was to enhance the performance of materials developed during stage one by pelletizing photocatalysts using bohemite gel as a binding agent. Enhanced activity was confirmed by testing the degradation of a contaminant of emerging concern. However, the change in the target compound and in the operational conditions revealed a new perspective related to the photocatalytic process. Among the five pelletized materials, one of the photocatalysts which initially showed low efficiency (photocatalyst C4-B) achieved the best performance in an optimum load of 1 g·L -1 , reaching more than 40% degradation of carbendazim within the first 15 minutes of reaction. This result was associated to the classical oxidative mechanism (via HO radicals) and low adsorption rate, which was not favored by the pH. Pelletized photocatalyst showed resistance and efficiency in three different reaction cycles with some decay in performance after each cycle. The repeatability test confirmed the viability of all of the pellets produced with negligible mass deviation after the resistance test. Although, some changes in the characteristics of the material were noticed and led to a decrease in its performance. The concept of photocatalytic space-time yield was adopted as a benchmark for the comparison of each photo reactor used for the degradation of carbendazim and demonstrated higher yield for the semi-pilot solar reactor, followed by the solar simulator and the bench scale reactor (UVA-Vis). Results obtained in this study guided to some remarks considering the challenges to be faced by photocatalysisUniversidade Federal de Minas GeraisUFMGMeio ambienteFotocataliseEngenharia sanitáriaCarbendazimFotocatálise solarSíntese e caracterizaçãoMelhoramento fotocatalíticoNovos fotocatalisadoresContaminantes de preocupação emergenteCarbendazimDesenvolvimento de fotocatalisadores solares à base de ferro e nióbio para remoção de compostos orgânicos em águas e efluentesinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisinfo:eu-repo/semantics/openAccessporreponame:Repositório Institucional da UFMGinstname:Universidade Federal de Minas Gerais (UFMG)instacron:UFMGORIGINALtese_mariliacletomeirellesribeiro.pdfapplication/pdf8625448https://repositorio.ufmg.br/bitstream/1843/RAOA-BBAK8H/1/tese_mariliacletomeirellesribeiro.pdff9288e54eba627b5079d156250fbc6ceMD51TEXTtese_mariliacletomeirellesribeiro.pdf.txttese_mariliacletomeirellesribeiro.pdf.txtExtracted texttext/plain384027https://repositorio.ufmg.br/bitstream/1843/RAOA-BBAK8H/2/tese_mariliacletomeirellesribeiro.pdf.txt67a3719083b0acf480f60d70c0d05905MD521843/RAOA-BBAK8H2019-11-14 07:14:15.266oai:repositorio.ufmg.br:1843/RAOA-BBAK8HRepositório de PublicaçõesPUBhttps://repositorio.ufmg.br/oaiopendoar:2019-11-14T10:14:15Repositório Institucional da UFMG - Universidade Federal de Minas Gerais (UFMG)false |
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