Obtenção de catalisadores heterogêneos a base dos elementos terras raras, gadolínio e cério, para promover a oxidação do tioanisol em fase líquida usando peróxido de hidrogênio como agente oxidante.

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Silva, Leonardo Armando da
Data de Publicação: 2020
Tipo de documento: Dissertação
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Institucional da UFOP
Texto Completo: http://www.repositorio.ufop.br/handle/123456789/13125
Resumo: Programa de Pós-Graduação em Química. Departamento de Química, Instituto de Ciências Exatas e Biológicas, Universidade Federal de Ouro Preto.
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Tal reação tem como possibilidade a produção de metil fenil sulfóxido e metil fenil sulfona, produtos com elevado valor agregado e de interesse industrial. Os resultados obtidos através das caracterizações físico-químicas e dos ensaios catalíticos mostraram que as metodologias adotadas para a preparação dos catalisadores proporcionaram a obtenção de materiais com interessantes propriedades texturais e catalíticas, comparativamente aos materiais análogos disponíveis comercialmente. Os catalisadores se mostraram ativos frente à reação de oxidação proposta, em condições reacionais brandas. A atividade e a seletividade variaram em função da natureza do catalisador, quantidade de agente oxidante, tipo de solvente, temperatura e tempo de reação. No caso dos catalisadores a base de Ce, a rota de síntese usada levou à formação de um material com área superficial específica elevada, morfologia controlada (fios de CeO2 em escala nanométrica) e o aumento do número de vacâncias de oxigênio em comparação ao material análogo comercial. Graças a essas propriedades, verificou-se que o catalisador produzido teve a atividade melhorada frente à reação, em relação ao CeO2 comercial. No caso dos catalisadores preparados a base de Gd, foi verificado que a fase Gd2O3 apresentou atividade, ao contrário da fase Gd(OH)3, a qual se mostrou inativa frente à reação, nas condições avaliadas. Com o aumento da temperatura de calcinação observou-se uma diminuição da área superficial específica, aumento da cristalinidade e diminuição da quantidade de vacâncias de oxigênio, se refletindo em uma diminuição da atividade catalítica. Os resultados indicaram que a interação das moléculas do reagente e do oxidante dependeu das propriedades físico-químicas dos catalisadores o que influenciou no desempenho dos mesmos.The development of new materials that can be applied to catalysis is an ongoing task for researchers in the catalytic community. This investigation describes the preparation of heterogeneous catalysts, based on the rare earth elements gadolinium and cerium, produced by simple methodologies: the precipitation method and hydrothermal synthesis. The obtained catalysts were applied to the oxidation of thioanisole (methylsulfanylbenzene) reaction in liquid phase, using hydrogen peroxide as an oxidizing agent. This reaction affords either/or methyl phenyl sulfoxide and methyl phenyl sulfone, which are products with high added value and of industrial interest. The results obtained from the physical-chemical characterizations and the catalytic tests showed that the methodologies employed for the preparation of the catalysts led the preparation of materials with interesting textural and catalytic properties, compared to the analogous available commercially materials. The catalysts were active in the proposed oxidation reaction, under mild reaction conditions. The activity and selectivity were dependent on the nature of the catalyst, amount of oxidizing agent, type of solvent, temperature and reaction time. In the case of the Ce based catalysts, the synthetic route used led to the formation of a material with a high specific surface area, controlled morphology (CeO2 wires on a nanometer scale) and an increase in the number of oxygen vacancies compared to the analogous commercial material. Due to these properties, it was found that the produced catalyst had improved activity in the reaction, in relation to commercial CeO2. In the case of the prepared Gd based catalysts, it was found that the Gd2O3 phase showed activity, unlike the Gd(OH)3 phase, which was inactive in the reaction, under the evaluated conditions. With the increase in the calcination temperature, a decrease in the specific surface area, an increase in crystallinity and a decrease in the amount of oxygen vacancies were observed, reflecting in a decrease in catalytic activity. The results indicated that the interaction of the reactant and oxidant molecules depended on the physical-chemical properties of the catalysts, which influenced their performances.Fajardo, Humberto VieiraFajardo, Humberto VieiraBalzer, RosanaTaylor, Jason GuySilva, Leonardo Armando da2021-02-25T17:23:20Z2021-02-25T17:23:20Z2020info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisapplication/pdfSILVA, Leonardo Armando da. Obtenção de catalisadores heterogêneos a base dos elementos terras raras, gadolínio e cério, para promover a oxidação do tioanisol em fase líquida usando peróxido de hidrogênio como agente oxidante. 2020. 83 f. Dissertação (Mestrado em Química) - Instituto de Ciências Exatas e Biológicas, Universidade Federal de Ouro Preto, Ouro Preto, 2020.http://www.repositorio.ufop.br/handle/123456789/13125Autorização concedida ao Repositório Institucional da UFOP pelo(a) autor(a) em 10/02/2021 com as seguintes condições: disponível sob Licença Creative Commons 4.0 que permite copiar, distribuir e transmitir o trabalho, desde que sejam citados o autor e o licenciante. 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