Effect of cerium loading on structure and morphology of modified Ce-USY zeolites

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: GARCIA, Fillipe Augusto da Costa
Data de Publicação: 2011
Outros Autores: ARAÚJO, Daniel Ribeiro, SILVA, Júnia Chaves Marinho, MACEDO, Julio Lemos de, GHESTI, Grace Ferreira, DIAS, Sílvia Cláudia Loureiro, DIAS, José Alves, ROCHA FILHO, Geraldo Narciso da
Tipo de documento: Artigo
Idioma: eng
Título da fonte: Repositório Institucional da UFPA
Texto Completo: http://repositorio.ufpa.br/jspui/handle/2011/3929
Resumo: Este trabalho descreve detalhadamente o efeito da quantidade de cério na estrutura e morfologia da zeólita NH4USY. Ce-USY (2-25% m/m de CeO2) foi obtido por impregnação úmida de CeCl3 seguida de calcinação a 550ºC por 8 h. Em quantidades baixas (2-10%), foi observado que as espécies de cério encontram-se nas posições de troca iônica na rede, enquanto em maiores teores (15-25%) pequenos agregados formaram-se na superfície da HUSY. Difratometria de raios X (XRD) mostrou apenas reflexões relacionadas à HUSY, confirmando a alta dispersão das espécies de cério, porém as análises por espectroscopia Raman com transformada de Fourier (FT-Raman) detectaram CeOx para os materiais acima de 10%. A reação do CeCl3 com NH4USY produziu NH4Cl, o qual se decompõe em HCl, ocasionando a desaluminização da rede. Os materiais apresentaram um aumento da razão Lewis/Brønsted com o aumento da quantidade de cério, devido a interação do excesso de cério com os grupos OH da USY e consequente formação de espécies CeOx.
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Difratometria de raios X (XRD) mostrou apenas reflexões relacionadas à HUSY, confirmando a alta dispersão das espécies de cério, porém as análises por espectroscopia Raman com transformada de Fourier (FT-Raman) detectaram CeOx para os materiais acima de 10%. A reação do CeCl3 com NH4USY produziu NH4Cl, o qual se decompõe em HCl, ocasionando a desaluminização da rede. Os materiais apresentaram um aumento da razão Lewis/Brønsted com o aumento da quantidade de cério, devido a interação do excesso de cério com os grupos OH da USY e consequente formação de espécies CeOx.This work describes comprehensibly the effect of cerium loading on the structure and morphology of NH4USY zeolite. The Ce-USY (2-25 wt.% of CeO2) was obtained by wet impregnation of CeCl3 followed by calcination at 550ºC for 8 h. At low loadings (2-10%), cerium species are mainly located at ion exchange positions in the framework, whereas at higher loadings (15-25%), small aggregates were formed on the HUSY surface. X-ray diffractograms (XRD) exhibited only the reflections related to HUSY, demonstrating the high dispersion of cerium species, but Fourier transform Raman spectroscopy (FT-Raman) detected CeOx for the materials above 10%. Reaction of CeCl3 with NH4USY produced NH4Cl, which decomposed to form HCl, leading to framework dealumination. The materials showed an increased Lewis/Brønsted ratio with increasing cerium loadings due to the interaction between the excess cerium and the OH groups of USY, and the consequent formation of CeOx species.engZeólita de cério USYÓxido de cérioTroca de íons em estado sólidoEspectroscopia de Al e Si MAS NMREffect of cerium loading on structure and morphology of modified Ce-USY zeolitesinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/articleGARCIA, Fillipe Augusto da CostaARAÚJO, Daniel RibeiroSILVA, Júnia Chaves MarinhoMACEDO, Julio Lemos deGHESTI, Grace FerreiraDIAS, Sílvia Cláudia LoureiroDIAS, José AlvesROCHA FILHO, Geraldo Narciso dainfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da UFPAinstname:Universidade Federal do Pará (UFPA)instacron:UFPAORIGINALArtigo_EffectCeriumLoading.pdfArtigo_EffectCeriumLoading.pdfapplication/pdf1434798http://repositorio.ufpa.br/oai/bitstream/2011/3929/1/Artigo_EffectCeriumLoading.pdfca6729834ea7149a350eb061c193b1e3MD51CC-LICENSElicense_urllicense_urltext/plain; charset=utf-849http://repositorio.ufpa.br/oai/bitstream/2011/3929/2/license_urlfd26723f8d7edacdb29e3f03465c3b03MD52license_textlicense_texttext/html; charset=utf-80http://repositorio.ufpa.br/oai/bitstream/2011/3929/3/license_textd41d8cd98f00b204e9800998ecf8427eMD53license_rdflicense_rdfapplication/rdf+xml; charset=utf-823599http://repositorio.ufpa.br/oai/bitstream/2011/3929/4/license_rdf9e2b7f6edbd693264102b96ece20428aMD54LICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; charset=utf-81996http://repositorio.ufpa.br/oai/bitstream/2011/3929/5/license.txt4b350777eea7a4b1ae7cd9a06fd687a1MD55TEXTArtigo_EffectCeriumLoading.pdf.txtArtigo_EffectCeriumLoading.pdf.txtExtracted texttext/plain39821http://repositorio.ufpa.br/oai/bitstream/2011/3929/6/Artigo_EffectCeriumLoading.pdf.txt07a42d7206eac9d8966d436d1968cb1bMD562011/39292018-01-10 11:43:23.981oai:repositorio.ufpa.br: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Repositório InstitucionalPUBhttp://repositorio.ufpa.br/oai/requestriufpabc@ufpa.bropendoar:21232018-01-10T14:43:23Repositório Institucional da UFPA - Universidade Federal do Pará (UFPA)false
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