Propriedade fotocatalítica de SrSnO3 e derivados: eficiência na degradação de corantes, otimização nos parâmetros de reação e avaliação toxicológica

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Honorio, Luzia Maria Castro
Data de Publicação: 2018
Tipo de documento: Tese
Idioma: por
Título da fonte: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFPB
Texto Completo: https://repositorio.ufpb.br/jspui/handle/123456789/14493
Resumo: Strontium stannate, SrSnO3, is a perovskite of the orthorhombic type that presents several technological applications due to its interesting physical and chemical characteristics, being quite used as a photocatalyst. In this work, SrSnO3 and derivatives (SrSnO3: Cu2+, SrSnO3@ZrO2, SrSnO3: Cu2+@ZrO2) were obtained by modified Pechini method, characterized by X-ray diffraction (XRD), infrared (IR) spectroscopy UV-visible spectroscopy, Raman spectroscopy, specific surface area (BET), photoluminescent emission spectroscopy, scanning electron microscopy (SEM), transmission electron microscopy (TEM), dispersive energy spectroscopy (EDS) with mapping, applied in the photocatalytic evaluation of synthetic dyes. The target molecules chosen were yellow gold remazol (RNL), methylene blue (MB) and eosin (EA), being compounds generally found in wastewater and industrial waters. The photocatalytic tests using the RNL azaser were performed in a reactor using three 9W UVC lamps (λ = 254 nm) in order to determine the participation of each reactive species from the use of hydroxyl radicals, holes and electrons in the oxidation of the dye. On the other hand, the tests using the MB and EA dyes had the optimized operating parameters (such as the photocatalyst concentration, solution pH, presence of inorganic salts, presence of radical scavengers and light source) quantified and monitored by coupled liquid chromatography to the masses for identification of degradation products after the photocatalytic process. Stability by cycle reuse and toxicity evaluation of the solutions before and after the photocatalytic process were done by toxicity tests using saline artemia and the MTT test using the last two dyes. The results of the photocatalytic evaluation showed that SrSnO3 and SrSnO3@ZrO2 photocatalysts obtained excellent degradation percentages in all dyes under UV radiation, and that performance was improved for SrSnO3@ZrO2 assigned to the synergy of the positions of the energy bands that suppress the electron recombination / hole and consequently lead to the generation of oxidative species and final conversion of the dyes. In addition, the action of isopropyl alcohol promoted a considerable inhibition indicating that the participation of the species • OH is extremely important in the degradation process and its oxidations occur through an indirect mechanism. In particular, in the MB and EA dyes, these data were more significant since, after successive cycles of reuse, these compounds ensured stability greater than 50% degradation compared to the percentages obtained in the initial cycles. The toxicity tests showed positive results thus reinforcing that the degradation products exhibited a lower toxicity level than the starting solution in the case of brine shrimp, thus guaranteeing benefits, since the solutions of the dyes before treatment were colored and after process the same have become transparent and / or colorless with toxic negative effect compared to the initial solutions. Finally, the importance of the optimization of the operational parameters in order to guarantee success and cost / benefit for future applications is emphasized.
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In this work, SrSnO3 and derivatives (SrSnO3: Cu2+, SrSnO3@ZrO2, SrSnO3: Cu2+@ZrO2) were obtained by modified Pechini method, characterized by X-ray diffraction (XRD), infrared (IR) spectroscopy UV-visible spectroscopy, Raman spectroscopy, specific surface area (BET), photoluminescent emission spectroscopy, scanning electron microscopy (SEM), transmission electron microscopy (TEM), dispersive energy spectroscopy (EDS) with mapping, applied in the photocatalytic evaluation of synthetic dyes. The target molecules chosen were yellow gold remazol (RNL), methylene blue (MB) and eosin (EA), being compounds generally found in wastewater and industrial waters. The photocatalytic tests using the RNL azaser were performed in a reactor using three 9W UVC lamps (λ = 254 nm) in order to determine the participation of each reactive species from the use of hydroxyl radicals, holes and electrons in the oxidation of the dye. On the other hand, the tests using the MB and EA dyes had the optimized operating parameters (such as the photocatalyst concentration, solution pH, presence of inorganic salts, presence of radical scavengers and light source) quantified and monitored by coupled liquid chromatography to the masses for identification of degradation products after the photocatalytic process. Stability by cycle reuse and toxicity evaluation of the solutions before and after the photocatalytic process were done by toxicity tests using saline artemia and the MTT test using the last two dyes. The results of the photocatalytic evaluation showed that SrSnO3 and SrSnO3@ZrO2 photocatalysts obtained excellent degradation percentages in all dyes under UV radiation, and that performance was improved for SrSnO3@ZrO2 assigned to the synergy of the positions of the energy bands that suppress the electron recombination / hole and consequently lead to the generation of oxidative species and final conversion of the dyes. In addition, the action of isopropyl alcohol promoted a considerable inhibition indicating that the participation of the species • OH is extremely important in the degradation process and its oxidations occur through an indirect mechanism. In particular, in the MB and EA dyes, these data were more significant since, after successive cycles of reuse, these compounds ensured stability greater than 50% degradation compared to the percentages obtained in the initial cycles. The toxicity tests showed positive results thus reinforcing that the degradation products exhibited a lower toxicity level than the starting solution in the case of brine shrimp, thus guaranteeing benefits, since the solutions of the dyes before treatment were colored and after process the same have become transparent and / or colorless with toxic negative effect compared to the initial solutions. Finally, the importance of the optimization of the operational parameters in order to guarantee success and cost / benefit for future applications is emphasized.Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPESEstanato de estrôncio, SrSnO3, é uma perovskita do tipo ortorrômbica que apresenta diversas aplicações tecnológicas devido às suas características físicas e químicas interessantes, sendo bastante usado como fotocatalisador. Neste trabalho, SrSnO3 e derivados (SrSnO3:Cu2+, SrSnO3@ZrO2, SrSnO3:Cu2+@ZrO2) foram obtidos pelo método Pechini modificado, caracterizados por difração de raios-X (DRX), espectroscopia na região do infravermelho (IR), na região do Ultravioleta-visível, espectroscopia Raman, área superficial específica (BET), espectroscopia de emissão fotoluminescente, microscopia eletrônica de varredura (MEV), microscopia eletrônica de transmissão (MET) e espectroscopia de energia dispersiva (EDS) com mapeamento aplicados na avaliação fotocatalítica de corantes sintéticos. As moléculas alvo escolhidas foram o remazol amarelo ouro (RNL), azul de metileno (MB) e eosina y (EA), sendo compostos geralmente encontrados em águas residuais e industriais. Os ensaios fotocatalíticos usando o azo- corante RNL foram realizados em um reator de quartzo utilizando três lâmpadas de 9W UVC (λ = 254 nm) com intuito de determinar a participação de cada espécie reativa a partir do uso de sequestradores de radicais hidroxila, buracos e elétrons na oxidação do corante. Por sua vez, os testes utilizando os corantes MB e EA tiveram os parâmetros operacionais otimizados (como a concentração do fotocatalisador, pH da solução, presença de sais inorgânicos, presença de sequestradores de radicais e fonte de luz) quantificados e monitorados por cromatografia liquida acoplada ao massas para identificação dos produtos de degradação após o processo fotocatalítico. A estabilidade por meio da reutilização de ciclos e a avaliação da toxicidade das soluções, antes e após o processo fotocatalítico foram feitos por meio de testes de toxicidadade usando artemia salina e o teste MTT utilizando os dois últimos corantes. Os resultados da avaliação fotocatalítica mostraram que os fotocatalisadores SrSnO3 e SrSnO3@ZrO2 obtiveram excelentes percentuais de degradação em todos os corantes sob radiação UV, sendo esse desempenho melhorado para o SrSnO3@ZrO2 atribuído a sinergia das posições das bandas de energia que suprimem a recombinação elétron/buraco e consequentemente, conduzem à geração de espécies oxidativas e conversão final dos corantes. Além disso, a ação do álcool isopropílico promoveu uma considerável inibição indicando que a participação da espécie •OH é extremamente importante no processo degradação e suas oxidações ocorrem via mecanismo indireto. Em especial, nos corantes MB e EA esses dados foram mais significativos, uma vez que, após os ciclos sucessivos de reutilização, esses compostos garantiram estabilidade superior a 50% de degradação em comparação aos percentuais obtidos nos ciclos iniciais. Os testes de toxicidadade apresentaram resultados positivos reforçando assim que os produtos de degradação exibiram um nível de toxicidade inferior ao da solução de partida, no caso das artemias, garantindo assim benefícios, uma vez que as soluções dos corantes antes do tratamento eram coloridas e depois do processo as mesmas tornaram-se transparente e/ou incolor com efeito tóxico negativo em relação as soluções iniciais. Por fim, ressalta-se a importância da otimização dos parâmetros operacionais de modo a garantir sucesso e custo/benefício para aplicações futuras.Universidade Federal da ParaíbaBrasilQuímicaPrograma de Pós-Graduação em QuímicaUFPBSantos, Iêda Maria Garcia doshttp://lattes.cnpq.br/7060067415685353Furtini, Josy Osajima Antevelihttp://lattes.cnpq.br/4805147682740024Maia, Ary Da Silvahttp://lattes.cnpq.br/0234548596508203Honorio, Luzia Maria Castro2019-05-28T19:38:47Z2018-11-272019-05-28T19:38:47Z2018-11-12info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesishttps://repositorio.ufpb.br/jspui/handle/123456789/14493porAttribution-NoDerivs 3.0 Brazilhttp://creativecommons.org/licenses/by-nd/3.0/br/info:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFPBinstname:Universidade Federal da Paraíba (UFPB)instacron:UFPB2019-05-28T19:38:47Zoai:repositorio.ufpb.br:123456789/14493Biblioteca Digital de Teses e Dissertaçõeshttps://repositorio.ufpb.br/PUBhttp://tede.biblioteca.ufpb.br:8080/oai/requestdiretoria@ufpb.br|| diretoria@ufpb.bropendoar:2019-05-28T19:38:47Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFPB - Universidade Federal da Paraíba (UFPB)false
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description Strontium stannate, SrSnO3, is a perovskite of the orthorhombic type that presents several technological applications due to its interesting physical and chemical characteristics, being quite used as a photocatalyst. In this work, SrSnO3 and derivatives (SrSnO3: Cu2+, SrSnO3@ZrO2, SrSnO3: Cu2+@ZrO2) were obtained by modified Pechini method, characterized by X-ray diffraction (XRD), infrared (IR) spectroscopy UV-visible spectroscopy, Raman spectroscopy, specific surface area (BET), photoluminescent emission spectroscopy, scanning electron microscopy (SEM), transmission electron microscopy (TEM), dispersive energy spectroscopy (EDS) with mapping, applied in the photocatalytic evaluation of synthetic dyes. The target molecules chosen were yellow gold remazol (RNL), methylene blue (MB) and eosin (EA), being compounds generally found in wastewater and industrial waters. The photocatalytic tests using the RNL azaser were performed in a reactor using three 9W UVC lamps (λ = 254 nm) in order to determine the participation of each reactive species from the use of hydroxyl radicals, holes and electrons in the oxidation of the dye. On the other hand, the tests using the MB and EA dyes had the optimized operating parameters (such as the photocatalyst concentration, solution pH, presence of inorganic salts, presence of radical scavengers and light source) quantified and monitored by coupled liquid chromatography to the masses for identification of degradation products after the photocatalytic process. Stability by cycle reuse and toxicity evaluation of the solutions before and after the photocatalytic process were done by toxicity tests using saline artemia and the MTT test using the last two dyes. The results of the photocatalytic evaluation showed that SrSnO3 and SrSnO3@ZrO2 photocatalysts obtained excellent degradation percentages in all dyes under UV radiation, and that performance was improved for SrSnO3@ZrO2 assigned to the synergy of the positions of the energy bands that suppress the electron recombination / hole and consequently lead to the generation of oxidative species and final conversion of the dyes. In addition, the action of isopropyl alcohol promoted a considerable inhibition indicating that the participation of the species • OH is extremely important in the degradation process and its oxidations occur through an indirect mechanism. In particular, in the MB and EA dyes, these data were more significant since, after successive cycles of reuse, these compounds ensured stability greater than 50% degradation compared to the percentages obtained in the initial cycles. The toxicity tests showed positive results thus reinforcing that the degradation products exhibited a lower toxicity level than the starting solution in the case of brine shrimp, thus guaranteeing benefits, since the solutions of the dyes before treatment were colored and after process the same have become transparent and / or colorless with toxic negative effect compared to the initial solutions. Finally, the importance of the optimization of the operational parameters in order to guarantee success and cost / benefit for future applications is emphasized.
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