Estruturas baseadas em N-grafeno : síntese, caracterização e aplicação em eletrodos para supercapacitores
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Data de Publicação: | 2021 |
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Resumo: | Grafenos dopados com nitrogênio (N-grafenos) são estruturas bidimensionais que geram grande interesse na área dos dispositivos de energia, pois a presença do nitrogênio (N) promove propriedades importantes na capacidade de armazenamento de carga aos grafenos, como condutividade, reatividade, molhabilidade, área superficial, e porosidade. Esse contexto motivou o desenvolvimento deste trabalho, tendo como objetivo investigar a incorporação de grupos nitrogenados em óxidos de grafeno (GOs) com diferentes graus de oxidação, adotando o método hidrotermal como meio de simultaneamente reduzir e dopar os GOs. Para tal, foram sintetizados GOs variando a proporção de KMnO4 (agente oxidante) e grafite (precursor), obtendo-se três materiais com graus de oxidação distintos: GO 0,5, GO 1,5 e GO 3,0. As proporções de grupos oxigenados atingidas nos GOs foram em torno de 15, 40 e 60% (m/m), respectivamente. Caracterizações estruturais mostram que o GO 0,5 apresentou características de grafeno turbostrático, um material com propriedades eletrônicas semelhantes às do grafeno. Em uma segunda etapa, os GOs foram reduzidos em meio hidrotérmico a 180 °C, obtendo-se os materiais rGO 0,5, rGO 1,5 e rGO 3,0. Para a incorporação de nitrogênio foram utilizadas condições semelhantes, porém com a adição de ureia como fonte de N. Foram obtidos os N- rGO 0,5, N-rGO 1,5 e N-rGO 3,0, apresentando teor de N em torno de 2, 7 e 13% (m/m). Os rGO 0,5 e N-rGO 0,5 apresentaram aspecto de pó, enquanto os rGO 1,5, N-rGO 1,5, rGO 3,0 e N-rGO 3,0, de esponja autossustentável. Após a secagem, os materiais esponjosos perderam 90% do volume inicial. Por esse motivo, apenas os rGO 0,5 e N-rGO 0,5 foram considerados para a produção de eletrodos, visto que as características turbostráticas se mantiveram. Através dos resultados eletroquímicos foi possível analisar a capacitância (C) e efeitos associados às diferentes interfaces estudadas. Foi observado um aumento de 3 vezes nos valores de C com a incorporação de N, além do aumento da molhabilidade, associado à maior rugosidade do eletrodo de N-rGO 0,5. Dessa forma, o estudo apresentou uma rota simples e verde para obtenção de N-grafenos turbostráticos promissores na aplicação em supercapacitores. |
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Esse contexto motivou o desenvolvimento deste trabalho, tendo como objetivo investigar a incorporação de grupos nitrogenados em óxidos de grafeno (GOs) com diferentes graus de oxidação, adotando o método hidrotermal como meio de simultaneamente reduzir e dopar os GOs. Para tal, foram sintetizados GOs variando a proporção de KMnO4 (agente oxidante) e grafite (precursor), obtendo-se três materiais com graus de oxidação distintos: GO 0,5, GO 1,5 e GO 3,0. As proporções de grupos oxigenados atingidas nos GOs foram em torno de 15, 40 e 60% (m/m), respectivamente. Caracterizações estruturais mostram que o GO 0,5 apresentou características de grafeno turbostrático, um material com propriedades eletrônicas semelhantes às do grafeno. Em uma segunda etapa, os GOs foram reduzidos em meio hidrotérmico a 180 °C, obtendo-se os materiais rGO 0,5, rGO 1,5 e rGO 3,0. Para a incorporação de nitrogênio foram utilizadas condições semelhantes, porém com a adição de ureia como fonte de N. Foram obtidos os N- rGO 0,5, N-rGO 1,5 e N-rGO 3,0, apresentando teor de N em torno de 2, 7 e 13% (m/m). Os rGO 0,5 e N-rGO 0,5 apresentaram aspecto de pó, enquanto os rGO 1,5, N-rGO 1,5, rGO 3,0 e N-rGO 3,0, de esponja autossustentável. Após a secagem, os materiais esponjosos perderam 90% do volume inicial. Por esse motivo, apenas os rGO 0,5 e N-rGO 0,5 foram considerados para a produção de eletrodos, visto que as características turbostráticas se mantiveram. Através dos resultados eletroquímicos foi possível analisar a capacitância (C) e efeitos associados às diferentes interfaces estudadas. Foi observado um aumento de 3 vezes nos valores de C com a incorporação de N, além do aumento da molhabilidade, associado à maior rugosidade do eletrodo de N-rGO 0,5. Dessa forma, o estudo apresentou uma rota simples e verde para obtenção de N-grafenos turbostráticos promissores na aplicação em supercapacitores.CAPESNitrogen-doped graphenes (N-graphenes) are two-dimensional structures that generate great interest in energy devices, as the presence of nitrogen (N) promotes important properties in the charge storage capacity of graphenes, such as conductivity, reactivity, wettability, surface area, and porosity. This context motivated the development of this work, aiming to investigate the incorporation of nitrogen groups in graphene oxides (GOs) with different degrees of oxidation, adopting the hydrothermal method for reduction and doping the GOs. For this purpose, GOs were synthesized varying the proportion of KMnO4 (oxidizing agent) and graphite (precursor), obtaining three materials with different degrees of oxidation: GO 0.5, GO 1.5 and GO 3.0. The proportions of oxygenated groups reached in the GOs were around 15, 40 and 60 wt%, respectively. Structural characterizations show that GO 0.5 has characteristics of turbostratic graphene, a material with similar electronics properties to graphene. In a second step, the GOs were reduced in a hydrothermal medium at 180 °C, obtaining the materials rGO 0.5, rGO 1.5 and rGO 3.0. For nitrogen incorporation, similar conditions were used, but with the addition of urea as N source. N-rGO 0.5, N-rGO 1.5 and N-rGO 3.0 were obtained, containing around 2, 7 and 13 wt% of N, respectively. The rGO 0.5 and N-rGO 0.5 showed a powdery appearance, while the rGO 1.5, N-rGO 1.5, rGO 3.0 and N-rGO 3.0, of self-supporting sponge/foam. After drying, the spongy materials lost 90% of their initial volume. For this reason, only the rGO 0.5 and N-rGO 0.5 were considered for the production of electrodes, since the turbostratic characteristics were maintained. Through the electrochemical results, it was possible to analyze the capacitance (C) and the effects associated with the different interfaces studied. A 3-fold increase in C values was observed with an incorporation of N, besides an increase in wettability, associated with greater roughness of the N-rGO 0.5 electrode. Thus, the study presented a simple and green route to obtain promising turbostratic N-graphenes for application in supercapacitors.porUniversidade Federal de PernambucoPrograma de Pos Graduacao em QuimicaUFPEBrasilAttribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Brazilhttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/info:eu-repo/semantics/openAccessFísico-QuímicaGrafenoSupercapacitoresGrafeno dopado com nitrogênioÓxido de grafenoRedução hidrotermalEstruturas baseadas em N-grafeno : síntese, caracterização e aplicação em eletrodos para supercapacitoresinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesismestradoreponame:Repositório Institucional da UFPEinstname:Universidade Federal de Pernambuco (UFPE)instacron:UFPECC-LICENSElicense_rdflicense_rdfapplication/rdf+xml; charset=utf-8811https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/54680/2/license_rdfe39d27027a6cc9cb039ad269a5db8e34MD52LICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; 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