Termoluminescência e espectroscopia RPE de monocristais de quartzo natural de alta sensibilidade à radiação gama
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Data de Publicação: | 2021 |
Tipo de documento: | Tese |
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Título da fonte: | Repositório Institucional da UFPE |
Texto Completo: | https://repositorio.ufpe.br/handle/123456789/46113 |
Resumo: | O quartzo natural apresenta diversos tipos de impurezas e centros de defeitos na sua estrutura cristalina; parte deles responsáveis pelo armadilhamento de carga e recombinação luminescente. Estudos anteriores mostraram a possibilidade de sensibilizar o sinal TL acima de 220 °C mediante radiação gama (dezenas de kGy) e tratamentos térmicos. No entanto, análises conjuntas das emissões TL em diferentes faixas espectrais e a caracterização dos centros de defeitos, ainda não foram suficientemente realizadas. Dessa forma, o objetivo deste trabalho foi estudar o sinal TL nas condições zerada e sensibilizada, e caracterizar os centros de defeitos em monocristais de alta sensibilidade à radiação gama (mGy). Para isso, foram utilizadas amostras procedentes de três depósitos de localidade conhecida. As concentrações de impurezas foram medidas por espectrometria de massa com plasma indutivamente acoplado. Os defeitos relacionados à presença do Al substitucional e grupos OH foram caracterizados por espectroscopia no ultravioleta-visível e no infravermelho, respectivamente. Os centros de defeitos paramagnéticos associados com as vacâncias de Si e O, assim como as impurezas de Al, Ge e Li foram avaliados por espectroscopia de ressonância paramagnética eletrônica (RPE). As curvas TL foram registradas usando cinco conjuntos de filtros ópticos nas faixas espectrais do ultravioleta até o amarelo-laranja. As curvas TL foram analisadas usando o método de deconvolução computadorizado, baseado na cinética de primeira ordem. Os resultados, mostraram que, após a sensibilização, ocorrem mudanças nas temperaturas dos picos e que as intensidades TL no violeta e azul são maiores que na região do ultravioleta. A possibilidade de remover e restaurar o efeito da sensibilização e o aumento do sinal TL acima de 350 °C mostrou que a sensibilização TL ocorre quando a competição entre armadilhas ativas e profundas é eliminada. Amostras sensibilizadas apresentaram um aumento significativo da intensidade TL em toda a curva, indicando que também ocorre sensibilização do primeiro pico TL (90 °C). Pelas medidas RPE observou-se que a sensibilização produz um conjunto de centros de defeitos relacionados a vacâncias de Si e O e íons substitucionais de Ge. Conclui-se sobre os centros que atuam como armadilhas responsáveis pelo pico TL sensibilizado (260 °C) e pelo pico a 335 °C. A variação dos parâmetros das componentes TL e as mudanças na contribuição monocromática das curvas TL sugeriram que o sinal TL do quartzo sensibilizado consiste em transições localizadas envolvendo diferentes níveis energéticos de pares de defeitos que atuam como armadilhas e centros de recombinação. |
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No entanto, análises conjuntas das emissões TL em diferentes faixas espectrais e a caracterização dos centros de defeitos, ainda não foram suficientemente realizadas. Dessa forma, o objetivo deste trabalho foi estudar o sinal TL nas condições zerada e sensibilizada, e caracterizar os centros de defeitos em monocristais de alta sensibilidade à radiação gama (mGy). Para isso, foram utilizadas amostras procedentes de três depósitos de localidade conhecida. As concentrações de impurezas foram medidas por espectrometria de massa com plasma indutivamente acoplado. Os defeitos relacionados à presença do Al substitucional e grupos OH foram caracterizados por espectroscopia no ultravioleta-visível e no infravermelho, respectivamente. Os centros de defeitos paramagnéticos associados com as vacâncias de Si e O, assim como as impurezas de Al, Ge e Li foram avaliados por espectroscopia de ressonância paramagnética eletrônica (RPE). As curvas TL foram registradas usando cinco conjuntos de filtros ópticos nas faixas espectrais do ultravioleta até o amarelo-laranja. As curvas TL foram analisadas usando o método de deconvolução computadorizado, baseado na cinética de primeira ordem. Os resultados, mostraram que, após a sensibilização, ocorrem mudanças nas temperaturas dos picos e que as intensidades TL no violeta e azul são maiores que na região do ultravioleta. A possibilidade de remover e restaurar o efeito da sensibilização e o aumento do sinal TL acima de 350 °C mostrou que a sensibilização TL ocorre quando a competição entre armadilhas ativas e profundas é eliminada. Amostras sensibilizadas apresentaram um aumento significativo da intensidade TL em toda a curva, indicando que também ocorre sensibilização do primeiro pico TL (90 °C). Pelas medidas RPE observou-se que a sensibilização produz um conjunto de centros de defeitos relacionados a vacâncias de Si e O e íons substitucionais de Ge. Conclui-se sobre os centros que atuam como armadilhas responsáveis pelo pico TL sensibilizado (260 °C) e pelo pico a 335 °C. A variação dos parâmetros das componentes TL e as mudanças na contribuição monocromática das curvas TL sugeriram que o sinal TL do quartzo sensibilizado consiste em transições localizadas envolvendo diferentes níveis energéticos de pares de defeitos que atuam como armadilhas e centros de recombinação.FACEPENatural quartz has different types of impurities and defect centers in its crystalline structure; some responsible for charge trapping and luminescent recombination process. Previous studies have shown the possibility to sensitize the TL signal above 220 °C combining gamma radiation (tens of kGy) and heat treatments. However, exhaustive analyzes on TL emissions in different spectral ranges and the characterization of defect centers have not yet been performed. Thus, the objective of this work was to study the TL signal under zeroed and sensitized conditions, and to characterize the defect centers in single crystals with high sensitivity to gamma radiation, in the order of mGy. For this purpose, samples from three quartz crystal blocks were used. Impurity concentrations were measured by laser ablation-inductively coupled plasma mass spectrometry. Defects related to the presence of substitutional Al and OH groups were characterized by ultraviolet-visible and infrared spectroscopy, respectively. Paramagnetic defect centers associated with Si and O vacancies, as well as Al, Ge, Li impurities were evaluated by electron paramagnetic resonance EPR spectroscopy. TL curves were recorded using five sets of optical filters from ultraviolet to yellow-orange spectral ranges. The TL glow curves were further analyzed using the computerized deconvolution method, based on the first-order kinetics. Results showed that, after sensitization, there are changes in peak temperatures and the TL intensity in violet and blue is higher than in the ultraviolet range. The possibility to remove and restore the sensitization effect and the increase of the TL signal above 350 °C indicated that the sensitization of the TL signal occurs when the competition between active and deep traps is eliminated. Sensitized samples showed a significant increase in TL intensity throughout the whole glow curve, indicating that sensitization of the first TL peak (90 °C) also occurs. From the EPR measurements it was observed that the sensitization produces a set of defects centers related to Si and O vacancies and substitutional Ge ions. It is concluded about of the centers that act as traps responsible for the sensitized TL peak (260 °C) and for the 335 °C peak. The variation of the parameters of the TL components and the changes in the monochromatic contribution of the TL curves suggested that the TL signal of the sensitized quartz consists of localized transitions involving different energy levels of pairs of defects that act as traps and recombination centers.porUniversidade Federal de PernambucoPrograma de Pos Graduacao em Tecnologias Energeticas e NuclearUFPEBrasilhttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/info:eu-repo/semantics/openAccessEnergia nuclearTermoluminescênciaQuartzo naturalCentros de defeitosSensibilizaçãoArmadilhas profundasEspectroscopiaTermoluminescência e espectroscopia RPE de monocristais de quartzo natural de alta sensibilidade à radiação gamainfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisdoutoradoreponame:Repositório Institucional da UFPEinstname:Universidade Federal de Pernambuco (UFPE)instacron:UFPELICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; charset=utf-82142https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/46113/3/license.txt6928b9260b07fb2755249a5ca9903395MD53ORIGINALTESE Fania Danitza Caicedo Mateus.pdfTESE Fania Danitza Caicedo Mateus.pdfapplication/pdf7034220https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/46113/1/TESE%20Fania%20Danitza%20Caicedo%20Mateus.pdf67f142e8eaa8c2113c887366dc4c6c64MD51CC-LICENSElicense_rdflicense_rdfapplication/rdf+xml; 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O quartzo natural apresenta diversos tipos de impurezas e centros de defeitos na sua estrutura cristalina; parte deles responsáveis pelo armadilhamento de carga e recombinação luminescente. Estudos anteriores mostraram a possibilidade de sensibilizar o sinal TL acima de 220 °C mediante radiação gama (dezenas de kGy) e tratamentos térmicos. No entanto, análises conjuntas das emissões TL em diferentes faixas espectrais e a caracterização dos centros de defeitos, ainda não foram suficientemente realizadas. Dessa forma, o objetivo deste trabalho foi estudar o sinal TL nas condições zerada e sensibilizada, e caracterizar os centros de defeitos em monocristais de alta sensibilidade à radiação gama (mGy). Para isso, foram utilizadas amostras procedentes de três depósitos de localidade conhecida. As concentrações de impurezas foram medidas por espectrometria de massa com plasma indutivamente acoplado. Os defeitos relacionados à presença do Al substitucional e grupos OH foram caracterizados por espectroscopia no ultravioleta-visível e no infravermelho, respectivamente. Os centros de defeitos paramagnéticos associados com as vacâncias de Si e O, assim como as impurezas de Al, Ge e Li foram avaliados por espectroscopia de ressonância paramagnética eletrônica (RPE). As curvas TL foram registradas usando cinco conjuntos de filtros ópticos nas faixas espectrais do ultravioleta até o amarelo-laranja. As curvas TL foram analisadas usando o método de deconvolução computadorizado, baseado na cinética de primeira ordem. Os resultados, mostraram que, após a sensibilização, ocorrem mudanças nas temperaturas dos picos e que as intensidades TL no violeta e azul são maiores que na região do ultravioleta. A possibilidade de remover e restaurar o efeito da sensibilização e o aumento do sinal TL acima de 350 °C mostrou que a sensibilização TL ocorre quando a competição entre armadilhas ativas e profundas é eliminada. Amostras sensibilizadas apresentaram um aumento significativo da intensidade TL em toda a curva, indicando que também ocorre sensibilização do primeiro pico TL (90 °C). Pelas medidas RPE observou-se que a sensibilização produz um conjunto de centros de defeitos relacionados a vacâncias de Si e O e íons substitucionais de Ge. Conclui-se sobre os centros que atuam como armadilhas responsáveis pelo pico TL sensibilizado (260 °C) e pelo pico a 335 °C. A variação dos parâmetros das componentes TL e as mudanças na contribuição monocromática das curvas TL sugeriram que o sinal TL do quartzo sensibilizado consiste em transições localizadas envolvendo diferentes níveis energéticos de pares de defeitos que atuam como armadilhas e centros de recombinação. |
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