Síntese e caracterização dos catalisadores Ni/γ-Al₂O₃ e Ru-Mo/HZSM-5 visando aplicação na produção de hidrogênio pelo processo combinado de reforma seca/desidroaromatização do metano
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Data de Publicação: | 2019 |
Tipo de documento: | Dissertação |
Idioma: | por |
Título da fonte: | Repositório Institucional da UFPE |
Texto Completo: | https://repositorio.ufpe.br/handle/123456789/33820 |
Resumo: | Devido à crescente demanda por fontes de energia limpa, o estudo de rotas para produção de hidrogênio torna-se importante tendo em vista seu alto potencial energético bem como o fato da sua combustão não resultar na produção de gases poluentes e sim na formação de água como produto principal. Neste contexto, processos de produção de hidrogênio a partir da conversão direta do metano, bem como a reforma seca, se destacam haja vista o benefício ambiental da utilização de gases de efeito estufa como reagentes para produção de hidrogênio, que é fonte de energia limpa, bem como para a formação de produtos de alto valor agregado. Entretanto, muitos são os desafios impostos aos processos de conversão do metano, em especial aos de conversão direta, como a desidroaromatização, sendo imprescindível o emprego de catalisadores com alta atividade catalítica, seletividade e estabilidade. O presente trabalho tem como objetivo geral a síntese e caracterização de catalisadores ativos para a reação de reforma seca (RSM) e desidroaromatização do metano (DAM) visando a aplicação destes no processo combinado das duas reações (DAM/RSM) em reator de leito fixo com membrana seletiva à hidrogênio. Os catalisadores foram sintetizados por meio do método de impregnação por via úmida, sendo o catalisador preparado para uso na RSM foi a alumina gama impregnada com níquel (Ni/ γ-Al₂O₃), e para aplicação na DAM foi realizada a síntese da zeólita HZSM-5 impregnada com molibdênio e rutênio (Ru-Mo/HZSM-5). Os catalisadores preparados foram caracterizados por difração de raios X (DRX); espectroscopia infravermelha com transformada de Fourier (FTIR); análise termogravimétrica e termogravimetria derivada (TGA/DTG); análise de porosidade e área superficial por BET/BJH e espectrometria por absorção atômica (AAS). As caracterizações indicaram que a impregnação metálica foi efetiva, sendo identificada concentração de 1,49% de Ni no catalisador Ni/ γ-Al₂O₃ e evidências de impregnação metálica no DRX do catalisador Ru-Mo/HZSM-5. A impregnação metálica nos suportes comerciais sugere que foram obtidos catalisadores ativos para o processo combinado DAM/RSM, sendo possível aplicá-los no estudo da influência da configuração do leito fixo catalítico, sem/com membrana seletiva à hidrogênio, e parâmetros relacionados a atividade e estabilidade dos catalisadores durante a reação, bem como na avaliação do efeito de parâmetros operacionais tais como: temperatura; vazão e fração de CO₂/CH₄ na alimentação do processo. |
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SILVA NETO, José Sabino dahttp://lattes.cnpq.br/0366770189190313http://lattes.cnpq.br/2445243904431423BENACHOUR, MohandMACIEL, Leonardo José Lins2019-09-26T21:05:49Z2019-09-26T21:05:49Z2019-02-22https://repositorio.ufpe.br/handle/123456789/33820Devido à crescente demanda por fontes de energia limpa, o estudo de rotas para produção de hidrogênio torna-se importante tendo em vista seu alto potencial energético bem como o fato da sua combustão não resultar na produção de gases poluentes e sim na formação de água como produto principal. Neste contexto, processos de produção de hidrogênio a partir da conversão direta do metano, bem como a reforma seca, se destacam haja vista o benefício ambiental da utilização de gases de efeito estufa como reagentes para produção de hidrogênio, que é fonte de energia limpa, bem como para a formação de produtos de alto valor agregado. Entretanto, muitos são os desafios impostos aos processos de conversão do metano, em especial aos de conversão direta, como a desidroaromatização, sendo imprescindível o emprego de catalisadores com alta atividade catalítica, seletividade e estabilidade. O presente trabalho tem como objetivo geral a síntese e caracterização de catalisadores ativos para a reação de reforma seca (RSM) e desidroaromatização do metano (DAM) visando a aplicação destes no processo combinado das duas reações (DAM/RSM) em reator de leito fixo com membrana seletiva à hidrogênio. Os catalisadores foram sintetizados por meio do método de impregnação por via úmida, sendo o catalisador preparado para uso na RSM foi a alumina gama impregnada com níquel (Ni/ γ-Al₂O₃), e para aplicação na DAM foi realizada a síntese da zeólita HZSM-5 impregnada com molibdênio e rutênio (Ru-Mo/HZSM-5). Os catalisadores preparados foram caracterizados por difração de raios X (DRX); espectroscopia infravermelha com transformada de Fourier (FTIR); análise termogravimétrica e termogravimetria derivada (TGA/DTG); análise de porosidade e área superficial por BET/BJH e espectrometria por absorção atômica (AAS). As caracterizações indicaram que a impregnação metálica foi efetiva, sendo identificada concentração de 1,49% de Ni no catalisador Ni/ γ-Al₂O₃ e evidências de impregnação metálica no DRX do catalisador Ru-Mo/HZSM-5. A impregnação metálica nos suportes comerciais sugere que foram obtidos catalisadores ativos para o processo combinado DAM/RSM, sendo possível aplicá-los no estudo da influência da configuração do leito fixo catalítico, sem/com membrana seletiva à hidrogênio, e parâmetros relacionados a atividade e estabilidade dos catalisadores durante a reação, bem como na avaliação do efeito de parâmetros operacionais tais como: temperatura; vazão e fração de CO₂/CH₄ na alimentação do processo.CNPqDue to the growing demand for clean energy sources, the study of routes for hydrogen production becomes important in view of their high energy potential as well as the fact that their combustion does not result in the production of polluting gases, but in the formation of water as main product. In this context, processes of hydrogen production from the direct conversion of methane, as well as the dry reforming, stand out due to the environmental benefit of the use of greenhouse gases as reagents for hydrogen production, which is a source of clean energy, as well as for the formation of products with high added value. However, there are many challenges to methane conversion processes, especially those of direct conversion, such as dehydroaromatization, requiring the use of catalysts with high catalytic activity, selectivity and stability. The present work has as general objective the synthesis and characterization of active catalysts for the reaction of dry reforming (RSM) and dehydroaromatization of methane (DAM) aiming the application of these in the combined process of the two reactions (DAM / RSM) in fixed bed reactor with hydrogen selective membrane. The catalysts were synthesized by the wet impregnation method, the catalyst being prepared for use in the RSM was the γ-alumina impregnated with nickel (Ni/ γ-Al₂O₃), and the HZSM-5 zeolite was impregnated with molybdenum and ruthenium (Ru-Mo/HZSM-5). The catalysts prepared were characterized by X-ray diffraction (XRD); infrared spectroscopy with Fourier transform (FTIR); thermogravimetric and derivative thermogravimetric analysis (TGA/DTG); porosity and surface area analysis (BET/BJH) and atomic absorption spectrometry (AAS). The characterization indicated that the metallic impregnation was effective, with a content of 1.49% of Ni in the Ni/ γ-Al₂O₃ catalyst, and evidence of metal impregnation in the Ru-Mo/HZSM-5 catalyst XRD. The effective metal impregnation in the commercial supports shows that active catalysts were obtained for the combined DAM/RSM process, being possible to apply them in the study of the influence of the configuration of the catalytic fixed bed, without/with hydrogen selective membrane, and parameters related to the activity and stability of the catalysts during the reaction, as well as in the evaluation of the effect of several operational parameters such as: temperature; flow and ratio of CO₂/CH₄ in the feed.porUniversidade Federal de PernambucoPrograma de Pos Graduacao em Engenharia QuimicaUFPEBrasilAttribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Brazilhttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/info:eu-repo/semantics/openAccessEngenharia QuímicaCaracterizaçãoDesidroaromatizaçãoHidrogênioReforma SecaSíntese Ni/ γ-Al₂O₃Síntese Ru-Mo/HZSM-5Síntese e caracterização dos catalisadores Ni/γ-Al₂O₃ e Ru-Mo/HZSM-5 visando aplicação na produção de hidrogênio pelo processo combinado de reforma seca/desidroaromatização do metanoinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesismestradoreponame:Repositório Institucional da UFPEinstname:Universidade Federal de Pernambuco (UFPE)instacron:UFPETHUMBNAILDISSERTAÇÃO José Sabino da Silva Neto.pdf.jpgDISSERTAÇÃO José Sabino da Silva Neto.pdf.jpgGenerated Thumbnailimage/jpeg1266https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/33820/5/DISSERTA%c3%87%c3%83O%20Jos%c3%a9%20Sabino%20da%20Silva%20Neto.pdf.jpg31b7ce26460dbfc5bf5e505673f6411aMD55ORIGINALDISSERTAÇÃO José Sabino da Silva Neto.pdfDISSERTAÇÃO José Sabino da Silva Neto.pdfapplication/pdf3726842https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/33820/1/DISSERTA%c3%87%c3%83O%20Jos%c3%a9%20Sabino%20da%20Silva%20Neto.pdf4b43d2d8bcf2a2e9b915b6143cf65e6eMD51CC-LICENSElicense_rdflicense_rdfapplication/rdf+xml; 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